基于壓力衰減法的頁巖氣體擴散系數應力敏感性實驗

康毅力 賴哲涵 陳明君 侯騰飛 游利軍 白佳佳 余中慧

1.“油氣藏地質及開發工程”國家重點實驗室·西南石油大學 2.中國石油集團工程技術研究院有限公司

0 引言

我國頁巖氣資源量豐富，分布范圍廣[1-2]。與常規氣藏不同，頁巖中微納孔縫十分發育，孔縫結構具有明顯的多尺度性，使得頁巖氣的產出屬于跨越多種尺度，歷經多種傳質的復雜過程[3-6]。當地層壓力發生變化，頁巖巖石組分、力學特征等對壓力變化響應十分顯著[7-9]。應力敏感性是制約頁巖氣長期高效開發的重要原因之一[10-13]，因此，明確因地層壓力降低而引發的氣體輸運能力變化，對于準確評價儲層滲流能力變化、制定合理的氣井生產制度和預測氣井產能都具有重要意義。

以往研究通常基于頁巖裂縫滲透率或孔隙度的變化來評價其應力敏感性。張睿等[7,14]研究表明，頁巖普遍存在高于砂巖和碳酸鹽巖的強應力敏感性，且不易恢復；Dong等[15]通過實驗研究了致密砂巖和頁巖基于孔隙度、滲透率的應力敏感性，認為頁巖的滲透率應力敏感性是砂巖的2～3倍；Cui等[16]基于壓力脈沖衰減法的測試結果發現頁巖孔隙度隨有效應力的增大呈線性減小，滲透率隨有效應力增大滿足乘冪式遞減；Kassis等[17]實驗結果表明頁巖應力敏感性受有效應力加載方式、裂縫特征和支撐材料等多種因素的共同影響。

在頁巖氣藏開發中后期，當地層壓力降至甲烷臨界解吸壓力以下時，隨有效應力增大，頁巖基塊微納孔縫中的吸附氣將成為水力裂縫網絡的主要供給氣源[18-19]，因此，頁巖基塊應力敏感性制約著氣井長期高產穩產。在頁巖基塊應力敏感性研究方面，張睿等[20]根據高壓壓汞測試結果表明，孔隙半徑在10～50 nm范圍內分布頻率較高的頁巖基塊具有更強的應力敏感性；Wang等[21]指出頁巖中有機質的存在會導致基質孔隙變形顯著，Chen等[22]指出有效應力增加將壓縮基質孔隙空間從而降低體相和吸附相氣體輸運能力。

綜上所述，國內外針對頁巖應力敏感性的研究主要集中在微米/毫米級天然裂縫以及水力壓裂后形成的裂縫網絡，主要服務于頁巖氣井產能評價，頁巖基塊應力敏感性研究相對較少，并且缺乏相應的實驗方法和評價指標。頁巖氣產出是跨越多種尺度的復雜過程，在氣井開發中后期，基質中的吸附氣將成為主要供給氣源，微納孔縫隨有效應力增大而產生的變形將對氣體高效產出造成巨大影響，然而，目前鮮有文獻資料定量評價有效應力增大過程中頁巖基塊微納孔縫輸運能力的變化。由于頁巖微納孔縫中的氣體傳輸能力通常由擴散系數進行評價[23-25]，筆者通過頁巖基塊擴散系數隨有效應力變化來定量評價其應力敏感性，揭示頁巖基塊微納孔縫應力敏感機理，可為制定合理的氣井生產壓差提供實驗及理論支撐。

1 實驗樣品與實驗方法

1.1 實驗樣品

實驗樣品（圖1）取自川南龍馬溪組威榮區塊頁巖氣井，埋深超過3 000 m，地層壓力系數為1.90，孔隙度介于3.5%～6.6%，含氣量介于2.56～4.88 m3/t，TOC介于2.25%～4.00%。X射線衍射分析表明，研究區頁巖礦物以石英和黏土礦物為主，含有少量的長石、方解石和黃鐵礦。通過掃描電鏡觀測表明，研究區頁巖微納孔縫發育，部分有機孔隙孔徑可達1 μm以上。為對比有效應力變化對不同孔縫發育程度頁巖的影響，分別選取了兩塊滲透率差異較大的頁巖巖心（表1），其中LMX-1頁理、天然微裂縫較為發育（圖1-a），LMX-2相對致密（圖1-b）。通過開展氮氣吸附、核磁共振、高壓壓汞測試了實驗樣品的孔徑分布，測試結果表明頁巖基塊具有明顯的多尺度微納級別孔縫分布特征（圖2）。

圖1 實驗樣品圖

圖2 頁巖樣品多尺度孔徑分布圖

表1 頁巖樣品基本參數表

1.2 實驗方法

隨著頁巖氣開采過程所伴隨的地層壓力衰竭，當地層壓力下降至甲烷臨界解吸壓力后，頁巖基質中即會發生吸附氣大量解吸，并在微納孔縫中以擴散的形式進行傳輸，使得基塊中的吸附氣逐漸成為水力裂縫的主要供給氣源。由于室內實驗難以完全還原并監測上述過程，且與頁巖氣產出的逆過程具有相同的擴散機理，本文綜合考慮頁巖應力敏感主控因素的影響[26-28]，設計實驗模擬頁巖基塊氣體產出的逆過程，即在恒定儲層溫度和原地有效應力條件下，向抽真空后的巖心兩端同時通入一定量的氮氣（相比其他介質，氮氣的吸附性能較弱，能有效降低氣體吸附對實驗結果造成的影響，進而保證有效應力為氣體擴散能力變化的唯一變量），監測上述實驗過程中的氣體壓力衰減。最后基于不同有效應力下的氣體壓力衰減特征，計算氣體擴散量、擴散系數等參數，從而明確有效應力變化對氣體擴散能力的影響。

本文使用油氣藏地質及開發工程國家重點實驗室自主研發的巖心壓力衰減測試裝置（圖3）開展實驗。

圖3 巖心壓力衰減測試裝置示意圖

具體實驗操作步驟為：①將巖心在60 ℃下烘干24 h；②將巖心放入巖心夾持器中，預加熱至儲層溫度（100 ℃），對巖心施加6 MPa圍壓（保證后續壓力衰減測試過程中的巖心有效應力為5 MPa）；③對實驗系統抽真空24 h，隨后將一定量的氮氣注入巖心夾持器兩段，關閉進氣閥和氣源；④檢測氣體壓力衰減過程，待測試壓力基本穩定后，停止壓力數據采集；⑤打開放空閥，將多余氮氣排出，改變巖心圍壓，重復上述實驗步驟。上述實驗圍壓（對應不同有效應力）依據氣井實際生產資料設置，有效應力分別設置為 5 MPa、10 MPa、17 MPa（原地有效應力）、25 MPa、30 MPa、35 MPa（氣井廢棄壓力對應的儲層有效應力）；⑥待實驗結束后，打開放空閥，關閉加熱裝置，卸載圍壓，取出巖心，整理實驗數據。

2 實驗結果

2.1 不同有效應力下的頁巖基塊壓力衰減曲線

通過開展壓力衰減實驗，獲取了不同有效應力下的氣體壓力衰減曲線（圖4）。為對比曲線變化特征，對曲線做歸一化處理（圖5），pt/pmax均隨有效應力增加而逐漸降低（pt為t時刻下的氣體壓力，pmax為氣體最大壓力）。

圖4 不同有效應力下的氣體壓力衰減曲線圖

圖5 不同有效應力下的氣體壓力衰減歸一化處理曲線圖

2.2 不同有效應力下的氣體擴散量

在壓力衰減實驗過程中，根據物質平衡和氣體狀態方程，可將實驗測得的氣體壓力隨時間變化關系轉化為氣體進入巖心且在巖心中擴散的質量隨時間變化關系[22]：

式中t表示時間，s；mst表示t時刻通過擴散方式進入巖心的氣體質量，g；vgc表示氣體腔室體積，cm3；vp表示巖心孔隙體積，cm3；R表示氣體常數，8.314 J/(mol·K)；M表示氣體摩爾質量，g/mol；pini、p(t)分別表示初始狀態及t時刻下的氣體壓力，MPa；Tini、T(t)分別表示初始狀態及t時刻下的溫度，K；Zini、Z(t)分別表示初始狀態下、t時刻的壓縮系數，無量綱。

由兩塊巖心在不同有效應力下的氣體壓力衰減實驗結果及對應的氣體擴散量與時間關系曲線可知（圖6），巖心在其他有效應力條件下的壓力衰減趨勢是一致的。

隨有效應力增加，LMX-1、LMX-2巖心的氮氣擴散總量均逐漸降低（圖 6）。在 5 MPa、10 MPa、17 MPa、25 MPa、30 MPa、35 MPa 有效應力作用下，LMX-1樣品的氣體總擴散量分別為0.014 3 g、0.009 4 g、0.005 8 g、0.004 5 g、0.004 4 g、0.004 3 g；LMX-2樣品的氣體總擴散量分別為0.018 0 g、0.017 0 g、0.016 9 g、0.005 7 g、0.003 6 g、0.003 4 g。

圖6 不同有效應力下氮氣擴散量與時間關系圖

2.3 不同有效應力下氣體第一階段擴散時間

為更加準確描述不同尺度孔縫隨有效應力的變化特征，基于IUPAC孔徑分類方法[27]，將頁巖納米級孔隙劃分為微孔（D＜2 nm）、介孔（D介于2～50 nm）、宏孔（D＞50 nm）。同時，根據努森數（Kn）對實驗條件下氣體在多孔介質中的流動狀態進行劃分（表2），Kn定義為氣體分子平均自由程與氣體流動通道平均水力學半徑之比，即

表2 氣體在多孔介質中的流動狀態分類表

式中λ表示氣體分子平均自由程，m；rH表示多孔介質平均水力學半徑，m。

氣體分子平均自由程λ的理論計算公式可表示為

式中kB表示玻爾茲曼常數，1.380 5×10－23J/K；T表示絕對溫度，K；p表示氣體壓力，Pa；δ表示氣體分子的碰撞直徑，m。

綜合式（2）、（3）可得努森數與孔隙尺寸間的關系：

根據式（4）可以得到在實驗條件下，孔隙尺寸與Kn間的關系（圖7）。

圖7 恒定孔壓和溫度條件下孔隙尺寸與Kn間的關系圖

結合國內外有關多孔介質氣體壓力衰減研究的大致規律，根據本文開展的頁巖基塊氣體擴散實驗原理及壓力衰減曲線斜率變化特征，以及孔隙尺寸與Kn間的關系，以LMX-1巖樣為例，對不同有效應力下的氣體壓力衰減曲線進行階段劃分（圖8）。

圖8 LMX-1巖心氮氣壓力衰減曲線階段劃分圖

第一階段中，壓力衰減曲線主要受D＞50 nm孔縫中氣體流動的影響，在D＞50 nm的孔縫中，氣體主要以黏性流、滑脫流的方式流動；第二階段中，壓力衰減曲線主要受D＜50 nm孔縫中氣體流動的影響，在D＜50 nm的孔縫中，氣體主要以過渡流、自由分子擴散的方式流動。

按照上述劃分方法，LMX-1巖樣在不同有效應力作用下，氮氣在第一階段的擴散時間分別為6.74 h、4.56 h、3.11 h、3.00 h、2.89 h、2.83 h。隨有效應力的增加，第一階段的擴散時間逐漸降低，呈現出前期降低快、后期降低慢、直至趨于穩定的特點。

2.4 不同有效應力下的擴散系數

頁巖中參與擴散的孔隙主要分布于有機質或有機質黏土礦物復合體中。在實驗過程中，當氣體進入頁巖巖心時，首先以滲流的方式快速占據較大尺寸的孔縫空間（天然裂縫、較大尺度的無機孔等），同時向基質中尺寸較小且連通性較差的微納孔隙進行擴散。由于有機質通常是以顆粒狀分散聚集的形式分布的，且氣體擴散大多發生在有機質或有機質黏土礦物復合顆粒內部，因此可將其簡化為球形顆粒。同時，由于頁巖在孔縫結構上具有多尺度性，采用單孔模型計算頁巖孔縫的擴散系數具有一定局限性，因此，筆者采用雙孔模型對擴散系數進行計算[28-29]。雙孔模型計算擴散系數的具體表達式為[30]：

式中Mt表示t時刻進入巖心基質的氮氣質量，g；M∞表示總共進入巖心基質的氣體質量，g；α、β表示無因次參數；Ra、Ri分別表示巖石中的大、小顆粒半徑，cm；Da、Di分別表示大孔、小孔有效擴散系數，cm2/s。

基于式（5）對LMX-2巖心實驗數據進行擬合（圖9）。

圖9 LMX-2巖心不同有效應力下雙孔模型擬合結果圖

根據雙孔模型，分別計算了LMX-1，LMX-2巖心在不同有效應力下（5 MPa、10 MPa、17 MPa、25 MPa、30 MPa、35 MPa）的擴散系數（表 3）。

表3 巖心在不同有效應力下的大孔、小孔擴散系數表

根據頁巖多尺度孔徑分布，結合頁巖微納孔隙常見分類標準[28]，以10 nm作為雙孔模型的大孔和小孔分界線，對頁巖樣品大孔、小孔數量占比進行計算。其中，LMX-1巖心的大孔、小孔數量占比分別為52.02%、47.95%，LMX-2巖心的大孔、小孔數量占比分別為68.5%、31.5%。按照大小孔數量占比，可將大孔、小孔擴散系數轉化為巖心總擴散系數，進而對不同有效應力下的頁巖基塊氣體傳輸能力進行綜合評價：

式中D表示樣品總擴散系數，cm2/s；Pa、Pi分別表示大孔、小孔占比，無量綱。

隨有效應力增加，LMX-1巖心的總擴散系數先增大、后降低，LMX-2巖心的總擴散系數逐漸降低（表4、圖10）。

圖10 巖心在不同有效應力下的總擴散系數圖

表4 巖心在不同有效應力條件下的總擴散系數表

2.5 頁巖基塊孔喉的應力敏感指數（ISSGD）

依據上述實驗結果，參考以往應力敏感性評價方法，并考慮各評價指標對應權重[31-34]，設定了頁巖基塊應力敏感程度評價指標劃分界限（表5），基于氣體擴散系數的頁巖應力敏感指數（ISSGD）如式（7）所示。該方法主要用于表征滲透率小于0.010 mD的頁巖基塊應力敏感性。

表5 基于氣體擴散系數的頁巖儲層應力敏感指數評價指標表

式中DPe、Dap分別表示原始地層壓力、廢棄壓力下的基塊擴散系數，cm2/s。

為對比實驗結果，分別計算了LMX-1、LMX-2巖心的應力敏感指數（ISSGD）。頁理、天然微裂縫較發育的LMX-1巖心（滲透率為0.150 mD）在應力加載過程中，較大孔縫逐漸被壓縮，為氣體擴散提供了更多的通道，但巖心整體上應力敏感顯著。滲透率較大的頁巖基塊并不適用于該評價方法。相對致密的LMX-2巖心（滲透率為0.004 mD）應力敏感指數為25.68%，應力敏感程度為中等偏弱。

3 討論與分析

頁巖儲層在孔隙結構上表現出更為明顯的多尺度性，使得氣體產出屬于跨越多種尺度、歷經多種傳質的復雜過程。在氣井生產中后期，頁巖基塊微納孔縫中的氣體通過擴散的方式進入水力裂縫網絡變得愈發重要。通過測量氣體擴散量、擴散系數等參數隨有效應力增大而發生的變化，對于明確頁巖基塊應力敏感機理，制定合理的氣井生產制度，都具有十分重要的意義。

3.1 有效應力對壓力衰減曲線和氣體擴散量的影響

隨有效應力增大，壓力衰減曲線的終止壓力與初始壓力的比值逐漸升高，壓力衰減后期曲線越趨于平緩，且不同有效應力間的壓力衰減曲線變化程度也逐漸減弱。當氣體擴散量隨有效應力增加而開始發生明顯變化時，氣體在巖樣內部的擴散量隨有效應力增大而逐漸減少，且在前期變化快，后期變化慢。產生上述變化特征的原因主要是有效應力增大導致頁巖孔縫壓縮變形，巖樣孔隙度、滲透率逐漸降低。基于樣品多尺度孔徑分布測試結果（圖2）可知，LMX-1巖心的微米級裂縫和孔隙占比較大，這些尺寸較大孔縫的形態對較小有效應力依然響應顯著，而LMX-2巖心相對致密，納米級孔縫占比高，微米級孔縫發育較少，樣品的平均孔徑相對較小，孔隙發生明顯變形則需要更大的有效應力。當巖樣中的孔縫被壓縮至一定程度時，孔縫形態對有效應力的響應將不再顯著。

由實驗結果可知，LMX-1巖心在不同有效應力下的總擴散量均小于LMX-2巖心。這是因為在實驗初期向巖心兩端充氣過程中，大量氣體通過裂縫快速進入到LMX-1巖心內部，而實際參與到壓力衰減過程中的孔縫較少，總擴散量相對較低。而LMX-2巖心相對致密，氣體進入到巖心內部的通道較少，難以在充氣過程中快速進入到巖心內部，總體上有更多的孔縫參與到了壓力衰減過程中。

3.2 有效應力對第一階段擴散時間的影響

隨有效應力的增大，氣體在第一階段擴散時間逐漸減少，且在前期減少明顯，后期基本保持不變。這主要是因為巖心中D＞50 nm相比于D＜50 nm的孔隙結構對有效應力的響應更加顯著。隨有效應力的增加，D＞50 nm的孔縫中力學強度較弱的那部分優先被壓縮，導致參與第一階段氣體擴散的總孔縫數量和體積減少，第一階段擴散時間也相應降低。當有效應力增大至一定程度時，孔縫形態趨于穩定，有效應力對孔縫形態的影響不再顯著。而在第二階段擴散過程中，實驗時間越長，壓力衰減曲線越趨于平穩，因此，不考慮有效應力對第二階段擴散時間的影響。

3.3 有效應力對擴散系數和ISSGD影響

LMX-1巖心在不同有效應力下的擴散系數均大于LMX-2巖心。LMX-1巖心擴散系數隨有效應力的增加先增大，后減小，最后趨于穩定，而LMX-2巖心擴散系數則隨有效應力的增加而持續降低。按照階段劃分方法，LMX-1巖樣在第一階段擴散系數隨有效應力的增加而逐漸降低，第二階段擴散系數先增大，后減小。LMX-2巖樣在第一、第二階段擴散系數均隨有效應力的增加而持續降低。這是因為LMX-1巖樣中，D＞50 nm孔縫占比大、數量多，基塊內存在大量微米級孔縫，氣體在這部分孔縫中主要以滑脫流、過渡流的方式流動，隨有效應力增大，孔縫逐漸被壓縮，氣體在這部分孔縫中的流動方式逐漸轉化為以擴散為主，這一部分孔縫為擴散系數增大做出了貢獻，使得更多孔縫參與到第二階段的擴散中。但氣體產出的主要滲流通道在這一過程中被進一步壓縮甚至關閉，頁巖基塊整體上表現出更強的應力敏感性。隨著有效應力的繼續增大，各尺度下的孔縫均被壓縮，巖樣擴散系數逐漸降低。而在LMX-2巖心中，D＞50 nm孔縫占比小、數量少，平均孔徑小，這部分孔縫對擴散系數的影響并不明顯，隨有效應力的增加，巖樣中的孔縫逐漸被壓實，擴散系數逐漸降低。通過實驗樣品的掃描電鏡圖片（圖11）可觀測到樣品內微納孔隙形態以圓孔狀為主，同時發育著狹長的天然裂縫。

圖11 LMX-1巖心掃描電鏡觀測圖

在不考慮孔縫形態的復雜性和孔縫周圍巖石強度等因素影響下，為了形象說明有效應力增大條件下不同微裂縫發育程度的頁巖基塊應力敏感性，分別對LMX-1、LMX-2巖心隨有效應力增大的孔縫變化機理進行了表征（圖12、13）。

圖12 LMX-1巖心隨有效應力增大的孔縫變化機理圖

圖13 LMX-2巖心隨有效應力增大的孔縫變化機理圖

3.4 礦場啟示

以往研究表明，通過控制頁巖氣井生產速率，可在一定程度上提高累計產量，且在較高地層壓力條件下，壓力降低將導致基質納米孔隙發生不可逆變形，使得大量氣體滯留在納米孔隙中難以產出[35]。氣井生產快慢控制著地層壓力下降速率，而地層壓力的變化將直接導致頁巖基塊孔縫變形。

馬塞勒斯頁巖的高壓小角度中子散射結果表明，當產出的氣體主要來自于頁巖基質，且有效應力控制在20～40 MPa時，將最大程度提高氣藏EUR（估計最高可采量）[36]。以本文選用的川南某區塊龍馬溪組頁巖的實驗結果為例，結合頁巖氣實際生產過程，在氣井開發中后期，通過控制氣井生產速率，將有效應力維持在17～30 MPa，可有助于頁巖氣高效開采。隨著頁巖氣不斷采出，雖然頁巖基塊孔縫整體上受到不可逆壓縮，但在該有效應力范圍內，滲透性相對較高的實驗樣品（LMX-1）的氣體擴散系數增大明顯，被壓縮的裂縫將為氣體擴散提供更多的通道，這也表明在頁巖氣開發中后期，基塊中的氣體通過擴散的方式流入水力裂縫將變得尤為重要；而相對較為致密的實驗樣品（LMX-2）在該有效應力范圍內擴散系數變化不明顯，其納米孔隙變化較小，能有效保持頁巖基塊內部氣體擴散通道，保障氣體擴散能力不發生顯著下降。

4 結論

1）隨有效應力增大，微裂縫發育和欠發育頁巖基塊相較于初始有效應力條件下的氣體擴散量分別下降了69.93%、81.11%，且對應不同孔縫發育程度的巖樣，其擴散量發生明顯變化所需的有效應力也不同，通常來講，基塊越致密，擴散量發生明顯變化所需有效應力越大。

2）隨有效應力增加，氣體在微裂縫發育頁巖基塊D＞50 nm的孔縫中的擴散時間由6.74 h縮短至2.83 h，反映出D＞50 nm孔縫相比與D＜50 nm孔縫對有效應力變化響應更加顯著，相同有效應力下，孔縫變化更加明顯。

3）隨有效應力增加，微裂縫欠發育頁巖基塊 的 氣 體 擴 散 系 數 從 8.80×10－6cm2/s下 降 至6.54×10－6cm2/s，而在滲透率較大、發育有肉眼可見微裂縫的基塊巖樣中，隨著有效應力的增加，擴散系數從 1.78×10－5cm2/s逐漸增大至 7.84×10－5cm2/s后逐漸降低至3.76×10－5cm2/s。這是因為曾經為氣體以黏性流、滑脫流通過的那部分通道逐漸被壓縮，氣體在這部分流動通道內的輸運逐漸變為以擴散為主。

4）在頁巖氣開發過程中，通過控制生產制度，將儲層有效應力維持在17～30 MPa范圍內，有助于保持微納孔縫形態、維持氣體輸運通道、保障氣體持續產出。