衛生香煙塵的氣溶膠粒徑譜特征研究

李燦 資華麗 魏小清 王秀娟 李昌云

1 湖南工業大學土木工程學院

2 上海市安裝工程集團有限公司

3 開利空調銷售服務（上海）有限公司長沙分公司

0 引言

進行通風空調、潔凈技術領域問題研究，檢測空氣過濾材料性能和凈化器性能時，常需要用到顆粒源。中國標準《空氣凈化器》GB/T18801-2015 [1]中規定：試驗用標準污染物顆粒物使用香煙（例如紅塔山牌經典150）。針對高效空氣過濾器的歐盟標準 EN1822-2 2009 [2]中對顆粒源的規定由舊版中的液態氣溶膠擴展到了液態氣溶膠或可替代的固態氣溶膠。固態氣溶膠可以采用基于壓縮氣體沖擊粉塵聚集體的多分散氣溶膠發生器得到一定粒徑范圍、濃度和粒徑分布的顆粒源，一些產品稱可復現性好，但設備較昂貴和復雜，且需要高純高壓氮氣源，使用不方便。香煙是一種較為易得的固態氣溶膠，中國的空氣凈化器性能檢測中香煙已取得了較長時間的應用。

衛生香是以木粉，炭粉按一定比例加以各種香料以及中草藥，制成的香餅、香球、線香、棒香、盤香等。已有一些文獻對與衛生香制造方法類似的蚊香等的燃燒煙塵的化學組成和粒徑特征進行研究，并為研究其暴露和健康風險提供依據[3-6]。此外，也有探索衛生香用于顆粒物源的研究的報道[7-8]。文獻[7]和[8]發現衛生香燃燒釋放顆粒物粒徑分布穩定，且按數密度其粒徑主要分布在1 μm 以下，粒徑分布均方差值小，這也符合EN1822 中要求的粒徑調整范圍在1 μm 以下。與氣溶膠發生器相比，衛生香易得而廉價，其燃燒產物毒性小于蚊香和香煙，如粒徑譜分布理想，可復現性良好，則有可能作為較理想的顆粒物源。因此，衛生香燃燒釋放的顆粒物的粒徑分布特征和可復現性值得進一步研究。

顆粒物的粒度分布特性，通常用算術平均直徑、幾何平均直徑、中值直徑及其各自的標準偏差來表征[9]。顆粒物根據其分散度不同，又可以分為單分散顆粒物和多分散顆粒物兩大類[10]，分散度通常用粒徑幾何標準偏差來衡量。EN1822 [2]規定幾何標準偏差小于1.15 時為單分散顆粒物，大于1.15 小于1.5 時為準單分散顆粒物，1 .5～2.5為多分散顆粒物。

本文對衛生香燃燒釋放顆粒物進行測量，并用中位直徑、幾何平均直徑和幾何標準偏差等基本表征參數對實驗數據進行分析，研究衛生香作為顆粒物釋放源的特征和可復現性，以期分析因研究需要將衛生香作為一種顆粒物釋放源時的可行性。

1 材料與方法

1.1 實驗環境

實驗在一間密閉性良好的空調室內進行，室內面積為15 m2，高度為2.9 m。實驗時，窗和門關閉，室內溫濕度基本保持恒定，具體環境參數見表1。

表1 實驗環境參數

1.2 實驗材料與儀器

實驗材料選取市面上常見的某品牌衛生香，在室溫下避光保存。顆粒物粒徑譜的測量采用美國TSI 公司生產的SMPS-3938 掃描電遷移率粒徑譜儀，該儀器利用不同粒子在電場中具有的不同電遷移性進行測量，儀器由靜電分級器、差分電遷移率分析儀（DMA）、凝聚核粒子計數器（CPC）等部分組成。可測量粒徑范圍為10 nm～1000 nm，DMA 最大分辨率為64 通道。

1.3 實驗方法

為排除室內本底顆粒物的影響，每次實驗分為兩個階段：合理布置顆粒物測量采樣點后，首先進行本底顆粒物的測量，利用掃描電遷移率粒徑譜儀測量本底顆粒物數濃度數據。之后進行衛生香燃燒釋放顆粒物測量，衛生香被放置于離地約 0.2 m 高度，點燃 1～3 支衛生香，開啟室內吊扇5 分鐘將室內空氣混合均勻，待顆粒物濃度達到預定數值后，熄滅衛生香，測量室內顆粒物數濃度，重復實驗測量6 組數據。以每段粒徑的數濃度減去相應段本底數濃度的值作為衛生香煙塵該粒徑段實際的數濃度。為避免衛生香燃燒釋放煙塵顆粒物粒徑譜對于煙塵濃度的依賴性，特意在不同濃度的條件下進行了測試。為盡量恢復本底環境，每次實驗完成后室內均充分通風，隔天后才進行下次試驗。

2 實驗結果分析

2.1 粒徑譜表征參數

統計一組由不同大小氣溶膠粒子組成的粒子群的粒徑特征的常見參數有算術平均直徑、幾何平均值、中值粒徑、幾何標準偏差等。

算術平均直徑即具有不同粒子數的各種粒子直徑之和除以粒子總數。

幾何平均直徑為：

幾何平均直徑體現的是一種幾何關系的平均值，要伴隨相應的幾何標準偏差才能確切表示一個統計量的離散度[10]，幾何標準偏差為：

以上各式中，ni是與di相對應的粒子數，N=∑ni，即總的粒子數。

中值粒徑，或稱中位直徑，表示一組氣溶膠粒子中大于該直徑的粒子數和小于該直徑的粒子數各占一半.通常表示為dm。如果氣溶膠粒子呈對數正態分布則此粒徑等于幾何平均直徑。

顆粒物的粒度分布特征不同，所用的表征參數就不同。對于正態分布的顆粒物，選取算數平均直徑和對應的標準偏差表示，而對于對數正態分布的顆粒物，則可以選取幾何平均直徑和對應的幾何標準偏差來表示[10]。

一般來說，對于正態分布的顆粒物，顆粒物對應不同粒徑上限（或粒徑下限）的累計百分比與其對應的最大粒子直徑線性相關，即有：

對數正態分布的顆粒物，其累計百分比與最大粒子直徑的對數值線性相關，即：

其中，y表示不同粒徑上限（或粒徑下限）累計百分比，x表示與累計百分比對應的最大粒子直徑。

用數據統計處理的線性回歸方法可求得系數a和b，以及相應的相關系數γ。根據由正態分布的線性回歸方法求得的相關系數γ1和對數正態分布的線性回歸方法得到的相關系數γ2的相對大小，可判定顆粒物的分布特征。γ1＞ γ2時，氣溶膠分布更近于正態分布，反之，則更近于對數正態分布[7]。

2.2 6 組實驗粒徑譜特征

利用 TSI 的SMPS-3938 儀器記錄的原始數據以及儀器自帶的數據處理軟件，可以得到衛生香燃燒釋放顆粒物的分通道顆粒數濃度、平均粒徑、中值粒徑、幾何平均粒徑及幾何標準偏差等參數。圖1 是第1 組實驗由儀器自帶數據處理軟件得到的環境本底和衛生香燃燒釋放顆粒物后的粒徑譜圖。

圖1 第1 組實驗的粒徑譜

圖1 中，橫坐標即顆粒直徑，單位為 nm；縱坐標是顆粒數濃度，單位為個/cm3。

但是實際上圖1 的顆粒數濃度包含了本底濃度，故以每段粒徑的數濃度減去相應段本底數濃度的值作為衛生香煙塵該粒徑段實際的數濃度。提取原始數據按照該方法處理得到的6 組實驗的粒徑譜圖具體見圖2。

圖2 6 組實驗得到的衛生香燃燒釋放顆粒物粒徑譜

表2 是6 組實驗得到的粒徑分布統計數據對比。

表2 衛生香燃燒釋放的顆粒物粒經分布統計數據

表2 顯示衛生香燃燒釋放顆粒物平均眾徑為115.5± 4.1 nm，中值粒徑為93.3± 5.2 nm，幾何平均直徑為 88.9± 7.1 nm，幾何標準偏差為 2.01± 0.05，可見其穩定性相對較好。

衛生香燃燒釋放顆粒物幾何標準偏差大于 1.5，為多分散分布氣溶膠。文獻記錄在液態氣溶膠發生方法中，其中噴霧法一般發生多分散氣溶膠，所產生氣溶膠的幾何標準偏差約為 1.5～2.0[11]，而EN1822 允許的多分散氣溶膠粒徑幾何偏差允許在2.5 以下。6 組實驗數據中，衛生香燃燒釋放顆粒物的幾何標準偏差在2.0 左右，且較為穩定，可見其分散度完全能夠滿足EN1822 標準多分散氣溶膠粒徑幾何偏差的要求，且能夠達到多分散氣溶膠發生器的效果。

2.3 粒徑分布擬合檢驗

從6 組重復試驗的一般統計數據的結果得到衛生香的粒徑分布的表征參數眾徑，中值粒徑，幾何平均粒徑和分散度相似，還希望進一步對粒徑的分布相似性做數學檢驗。

采用統計分析工具軟件 SPSS19，先分別假設粒徑分布為正態分布作檢驗分析和對數正態分布作檢驗分析，以第6 組數據為基礎，分別計算得到的p 值分別為 0.112 和0.454，均大于0.05，可通過檢驗，但后者大于前者，故取對數正態分布。

以第6 組數據的粒徑分布數為基礎，進行 Pearson相關系數計算，得到第1 至5 組數據與第6 組數據的相 關系 數系 列為 ：0.9385，0.9511，0.9398，0.9631，0.9726。可以說明各組數據的分布有強的相似性。

3 結論

本文通過對衛生香燃燒釋放顆粒物測量數據進行分析，發現：

1）衛生香煙塵顆粒物主要分布在5～300 nm 的粒徑范圍內，顆粒物粒徑譜特征明顯，呈單模態、對數正態分布，同一種衛生香的多次試驗發現，其眾徑在115 nm 附近、中值粒徑在93 nm 附近，可復現性良好。

2）衛生香煙塵顆粒物呈多分散分布，分布幾何標準偏差為2 左右，完全滿足歐盟標準 EN1822 中對多分散顆粒物粒徑分布幾何偏差的要求。

3）衛生香煙塵顆粒物粒徑分布上復現性優良，在總數濃度超過5 倍變化的重復試驗中，分布相似度檢驗結果理想。

綜上，通過燃燒衛生香能產生在5～300 nm 粒徑范圍內的細顆粒物，其粒徑譜特征明顯，且復現性好，由于衛生香廉價、易得，產生煙塵操作十分簡單，毒性小，將衛生香作為此粒徑范圍內細顆粒物的較穩定的低濃度釋放源是可行的。