關于貧化鈾容器露天存放的安全分析

楊 震，連茜雯，楊掌眾，沈 鋼，張樹叢

（生態環境部西北核與輻射安全監督站，蘭州 730020）

核能利用迅猛發展［1-4］，核電需求和發展潛力巨大［5］。目前，全球核電站應用最多的堆型是壓水堆［6］，使用低濃縮鈾。鈾濃縮既能產生濃縮鈾，也能產生貧化鈾UF6（DUF6）［7］。貧化鈾不能作為廢料進行處置，其潛在利用價值巨 大［8-10］。如果按照現有核能利用模式只使用235U，則全世界的鈾資源只能再持續使用約 80年［11］。理論上，充分利用238U增殖的快堆，是壓水堆燃料一次通過的利用率的130～160倍。

截至2019年12月底，我國核電機組運行情況如表1所示［12］。

表1 2019年核電廠運行數據［12］Table 1 Nuclear power plant operation data for 2019

一座1000 MW級的壓水堆核電機組每年需要補充約24 t低濃鈾燃料。從天然鈾原料生產1 t富集度為3%的濃縮鈾［13］，大約需要 4.3 tSWU以及5.5 t天然鈾原料。濃縮過程中產生4.5 t貧化鈾［14］，其富集度下降到0.2%左右，目前作為尾料貯存，一般無工業應用價值，因此總量巨大。

圖1 燃料循環環節每發電1度所需的物料質量（kgHM）Fig.1 Material flow diagrams describing the mass flows （in units of kgHM） of uranium，required per kWh

貧化鈾具有以下特點：（1）我國乃至全世界貧化鈾的產量巨大，且隨著核電發展將會更大；（2）自20世紀40年代人類開始利用濃縮鈾以來［15］，部分貧化鈾面臨長時間貯存的歷史遺留問題：貯存容器腐蝕嚴重；（3）鈾濃縮廠更側重技術工藝指標的研究，安全管理則延續了“事后管理”的原則［16］，且現階段貧化鈾的工業應用需求量小、可預期用途有限，營運單位從經濟效益上考慮不會對其重視［17］；（4）貧化鈾放射性比活度很小［18］。因此，在法律法規方面存在一些監管空白，對貧化鈾長期貯存、貯存形式及最終處置的要求缺少相關強制或指導依據。

1 基本情況

1999年，主要核能國家貧化鈾管理現狀和趨勢，如表2所示［19］。

由表2可知，截至1999年，全球鈾濃縮工業化生產累計存放了約120萬噸貧化鈾，且多以貧化六氟化鈾的形態暫存在鋼制容器中［20］。現行的《六氟化鈾容器使用規定》（EJ/T 307-2014）［21］，如表3所示。

表2 部分國家貧化鈾管理現狀（1999年）Table 2 Status of lean uranium management in some countries （1999）

表3 六氟化鈾容器工作參數表Table 3 Working parameters of uranium hexafluoride container

目前，國內外鈾濃縮行業儲存DUF6的專用容器主要有48G、48X、國標2.5 m3等專用鋼制容器，其壁厚為8～16 mm（如表4所示）。

表4 六氟化鈾容器表面測量參數表Table 4 Uranium hexafluoride vessel surface measurement parameters

鈾濃縮廠發生核事故或核事件，大部分屬于泄漏事故［22］，職業接觸可造成內照射危害［23］，并在體內沉積［24］，造成永久的健康傷害［25］。六氟化鈾的泄漏不僅會造成放射性輻射危害，而且會造成不同程度的化學危害，有時化學危害甚至大于輻射危害［26］。貧化鈾的主要存在形態是六氟化鈾。固體UF6是一種白色的高密結晶體，O2、N2、CO2或干燥空氣在UF6固相中很難溶，且不與UF6發生反應。但UF6與水和烴類都能發生反應，與大多數金屬反應生成金屬氟化物和低揮發或不揮發的低價氟和鈾的化合物。UF6的三相點出現在0.15 MPa和63.9℃，這是三相（固、液、氣）同時平衡共存的唯一條件［27］。

目前貧化鈾的貯存面臨以下問題：

1.1 容器露天存放，放射性包容的屏障只有一道

貧化鈾容器露天貯存完全依賴容器質量，除此之外，基本無其他措施，一旦容器密封性出現故障，放射性物質就突破最后一道屏障，直接釋放到環境中。按照INES事件分級的一般準則，至少達到一般事件2級，即“安全措施明顯失效，但無實際后果”［28］。

1.2 貧化鈾貯存容器需求量大

若將120萬噸鈾即約177萬噸六氟化鈾盛裝在3 m3容器中，需要約20萬個容器。假設單臺容器的干廠址條件下發生泄漏的概率為§［29］，則n臺容器的泄漏概率將為n·§。顯然，n越大，風險概率越大。

露天貯存需要巨大的人力物力進行維護，而閥門與容器本體連接處是最薄弱的地方。隨著貯存時間的增加，再進行轉運或倒料操作的風險也將更大。按照《放射性物品分類和名 錄》［30］中的規定，貧化鈾屬于三類放射性物品，貨包（相應容器）為例外貨包。此類貨包的運輸將免于核安全監管部門的監管。

1.3 自然環境腐蝕

貧化鈾露天存放地區一般為化學工業區或人口聚集地區，而部分城市的空氣污染問題嚴重，酸雨、氮氧化物氣體、風沙侵蝕都不可避免。

一般露天存放的條件下，容器內外表面腐蝕速率合計約0.043 mm·a-1，且外表面腐蝕要強于內表面。48X、48Y型容器的安全存放年限約為70年，48G型容器的安全存放年限約為 40年［7］。

隨著貧化鈾容器貯存時間增加，僅滿足于當下的暫存方式是不夠的，必須對貧化鈾的最終處置方式進行研究和規劃。

1.4 冷熱交替變化導致容器疲勞

露天儲存，容器溫度主要受氣候溫度影響。容器結構材料為鋼，會因冷熱交變疲勞。以美國橡樹嶺工廠廠址為例，夏季高溫多雨，冬季溫和少雨。夏季潮熱，7月平均氣溫為32℃。冬季無嚴寒，1月平均氣溫為-2℃。

若物料在容器內形成致密固體，而該地晝夜溫差大，在陽光直射導致受熱不均勻的情況下，六氟化鈾物料密度受溫度影響大。60℃以下，UF6以固體形式存在，其密度與溫度的變化成正比下降，約5kg·℃-1·m-3。假設對于局部約1 kg物料，因局部受熱溫度為30℃，比周邊物料高出10℃，則將會膨脹體積為。容器局部溫差越大，對容器的局部壓強也越大。

1.5 最高溫度的影響

假設容器裝料凈重為10.5 t，按照凝華裝料來計算輕雜質，溫度按0℃計算，六氟化鈾密度按5.1 t·m-3計算，則容器內物料體積為、輕雜質體積為0.941 m3。若物料在夏天受陽光直射，導致物料溫度達到64.1℃，物料在容器內處于液態，密度按3.6 t·m-3計算，則容器內物料體積為、輕雜質體積為0.083 m3。根據氣態方程PV=nRT，設容器裝料結束因連接管拆裝失誤、關閥不及時，則拆卸后容器內平衡壓力為大氣壓，按 式（1）推算得到，輕雜質產生的壓強為1.4 MPa，約14個大氣壓，且容器內六氟化鈾氣體分壓約0.15 MPa，總壓為1.55 MPa。該壓強高于48X型容器安全使用壓力（1.4 MPa）。

2 排放限值情況

GB/T 13695—1992《核燃料循環放射性流出物歸一化排放量管理限值》［31］如表5所示。

表5 鈾同位素分離廠放射性流出物歸一化排放量管理限值Bq/GW（e）aTable 5 Normalized emission limit of radioactive effluents from uranium isotope separation plants

根據《鈾轉化和濃縮市場依舊低迷》［32］中的描述，2017年世界主要鈾濃縮服務供應商情況如表6所示。

表6 全球主要鈾濃縮服務供應商Table 6 The world’s leading supplier of uranium enrichment services

按照全球鈾濃縮產能規模計算，放射性氣載流出物排放限值為

液態放射性流出物排放限值為

放射性流出物排放總限值為

假定一個鈾濃縮廠，按5000 t SWU來計算，只考慮泄漏物料釋放至大氣環境，則氣態放射性流出物排放限值為

對于貧化鈾，活度計算過程如表7所示。

表7 貧化鈾放射性活度計算過程Table 7 Calculating process table of radioactivity of lean uranium

1000 kg貧化鈾的總活度為1.48×1010Bq，對于5000 t SWU額定產能，流出物排放總限值超限對應的貧化鈾泄漏量為

即3.9 t貧化鈾（5.77 t六氟化鈾）的泄漏等效于該鈾濃縮工廠一年的歸一化排放量管理 限值［34］。

3. 最大假想事故及相關計算

由于容器腐蝕、材料疲勞、局部應力等作用會導致焊接、閥門部位破損，進而可能導致物料泄漏。若貧化鈾容器貯存場所管理不善，人員巡檢不到位導致發現不及時，根據第2節的分析，可以假設露天貯存場所某一貧化鈾容器在夏日高溫陽光直射的條件下發生泄漏，以漏出7.395 t UF6（5 t金屬鈾）作為設施可能發生的最大假想事故。對此可進行如下分析與計算，詳細計算過程如表8所示。

表8 放射性活度數量計算過程表Table 8 Radioactive quantity calculation process table

3.1 泄漏量

泄漏量按5 t金屬鈾計算，因貧化鈾容器露天存放，不考慮滯留量，則排放到環境中的量為

5000 kg金屬鈾。

3.2 比活度

根據《輻射安全手冊》表2.11，在0.25%豐度貧化鈾中，234U、235U和238U摩爾質量分別為0.001%、0.20%、0.998%。則5000 kg金屬鈾中，234U為0.05 kg，235U為9.87 kg，238U為4990.07 kg。

根據《輻射安全手冊》表2.1，234U比活度為2.30×108，235U比 活 度 為8×104，238U比 活度 為1.24×104，單 位 為Bq·g-1。則234U、235U和238U的核素活度為1.13×1010、7.9×108和6.19×1010，單位為Bq。

3.3 與131I換算關系

根據《INES國際核和放射性事件分級表使用者手冊》［35］表15“大氣釋放：來自地面沉積和吸入的劑量”可知，235U和238U對于131I的乘數分別為980和920。

234U的乘數需要通過計算得到。根據《INES國際核和放射性事件分級表使用者手冊》附 錄Ⅰ“放射性當量的計算”，已知234U呼吸率和沉積速度Vg分別為3.3×10-4m3·s-1和1.5×10-3m·s-1。根據《IAEA-TECDOC-1162》［36］第100頁表3暴露于地面污染的沉積轉換因子，234U的50年沉積轉換因子D地面為1.6×10-6Sv·kBq-1·m-2。根據《電離輻射防護與輻射源安全基本標準GB 8871-2002》［37］的表B7中，吸入：公眾成員吸入單位攝入量所致的累積有效劑量，234U的吸入劑量因子D吸入為9.4×10-6Sv·Bq。根據《INES國際核和放射性事件分級表使用者手冊》附錄Ⅰ放射性當量的計算：

根據《INES國際核和放射性事件分級表使用者手冊》附錄Ⅰ放射性當量的計算表15，131I的總劑量為5.14×10-12Sv·Bq-1·s·m-3。則234U對于131I的乘數1070 （9）

3.4 計算結果

5000 kg鈾泄漏釋放的放射性活度的數量（相當于大氣釋放131I）為：

即69.8 TBq。

根據INES的第4級事故，即沒有明顯場外風險、影響范圍有限的事故（一般事故）的解釋，“導致放射學上相當于向大氣釋放幾十到幾百TBq碘131的放射性量相應的環境釋放的事件”。鈾濃縮廠區最嚴重的事故為國際核事件分級表的4級，高于嚴重事件（INES表第3級）的一般事故。

貧化鈾容器貯存場地的最大假想事故及相關計算的結果同時驗證了國際原子能機構《安全標準叢書》第SSG-5號［38］2.5條：“在鈾轉化和鈾濃縮設施，不存在能導致放射性物質嚴重場外釋放（總量相當于活度達幾千TBq量級的131I釋放到空氣中）的事故造成的潛在放射性危害”。

3.5 其他影響

根據氣態六氟化鈾與水蒸氣反應方程式：

7.395 t的UF6有26705 mol，可產生84034 mol的HF氣體。會造成大規模的HF污染，其中HF的化學毒性對人體的影響最大，鈾的化學毒性次之，之后是鈾的輻射危害［39-41］。如果發生泄漏，無論是貧化鈾的毒性還是HF的毒性，都會對周圍環境和人員健康產生危害［42］。

又因為鈾濃縮工廠潛在風險小，貧化鈾貯存場地也隨之建造在人口密集地區，UF6泄漏可能造成明顯場外風險、擴大事故范圍。

根據核與輻射安全監管的實踐經驗，鈾濃縮工廠選址對環境影響的評價在核設施中要求不高，且不考慮規劃限制區，廠址可以與自然保護區、居住區直接相鄰。而鈾元素是長半衰期元素，在風力、水文等影響下，有可能導致附近地下水、主要河流被長期污染。

4 法規監管要求

根據目前的相關法律法規，貧化鈾不屬于放射性廢物，按照一般放射源管控，也沒有按照常規核材料嚴格管理，存在監管盲區。貧化鈾容器按放射性物品運輸容器暫存管理，并承諾有退役期限，實際使用中卻是長期貯存。

另外，核設施營運單位應當依照法律、行政法規和標準的要求，設置核設施縱深防御體系，有效防范因技術原因、人為原因和自然災害造成的威脅，確保核設施安全。核設施營運單位應當對核設施進行定期安全評價，并接受國務院核安全監管部門的審查［43］。核設施營運單位在開展相關工作時，必須把貧化鈾容器貯存設施考慮進去，而不是僅考慮幾個主工藝廠房，更不應該在多次修訂安分報告的過程中，忽略最初對貧化鈾退役及處置的承諾。

放射性物質釋放失去控制的事件，例如：（1）導致工作人員和廠區附近公眾個人有效劑量當量超過國家規定的允許限值；（2）向環境排放的氣體和液體放射性物質的量超過排放量控制值；（3）工作場所表面放射性物質污染水平超過國家規定的表面污染事故等級的事件；（4）導致人員傷亡或需要送醫院治療的核起因事件 等［44］。貧化鈾容器露天存放若發生泄漏事件，因再無其他包容屏障，向環境排放的鈾總量很容易超過控制批復限制，應按要求及時報告。

營運單位必須設置適當的密封屏障系統，提供可靠的密封功能和足夠的包容能力，將放射性物質限制在規定部位或場所，使運行狀態和事故工況下規定部位或場所之外遭受放射性物質污染的可能性減至最小；并保證任何放射性物質外逸造成的污染，在運行狀態下低于規定限值，事故工況期間低于可接受限值［45］。貧化鈾存放僅有容器壁一層密封屏障，但是貧化鈾容器露天存放時間過長易腐蝕、易老化，閥門易損，密封性不能保證。因此，核設施營運單位應制定合理的監測方案，確保貧化鈾容器的密封功能和包容能力長期有效可靠。

5 結論

貧化鈾本身是核燃料循環中潛在放射性風險最小的，因此也導致相關部門對其核安全關注不夠，同時考慮到經濟成本，貯存方式比較粗放。根據監管經驗，貧化鈾貯存管理的崗位在鈾濃縮廠為非主工藝運行崗位，對應車間為非主工藝車間，可能存在崗位人員配備要求不高、日常管理重視程度邊緣化的情況。根據分析，可知存放時間延長導致風險增大，存放總量越大事故概率越大，因此加強重視迫在眉睫。建議：

（1）面對日趨增加的貧化鈾貯存量，國內核安全監管部門、核工業主管部門、營運單位應聯合開展這方面的研究，對現存場地進行有效評估，確保安全。不能存在僥幸心理，無限期地把容器暫存在露天場所。

（2）開展貧化鈾貯存及再利用的研究，通過轉化成穩定鈾化合物、核能和核技術利用發展等方式，減少鈾濃縮廠貧化鈾的存量。

（3）營運單位目前應加強貧化鈾容器貯存場地的管理，加強巡檢和日常維護，增加六氟化鈾泄漏探測手段，做好消防、自然災害防范及實體保衛，有效制定并實施應急預案。

（4）建立專門的密閉庫房保管貧化鈾容器，防止容器腐蝕、冷熱交變、局部溫差的影響，防止物料泄漏導致的環境污染。同時，庫房設計要便于實施應急處置。

（5）閥門是六氟化鈾容器中最脆弱的部分，在發生事故或做驗證試驗時往往閥門最易出現問題［46］。貧化鈾容器露天存放，都不同程度存在容器、閥門受環境腐蝕現象，且時間越久遠、腐蝕越嚴重。因此，在轉運、倒料、暫存貧化鈾容器時，必須采取措施，防止容器、閥門、連接處等部位的破裂。