Rydberg 原子nS1/2→(n+1)S1/2 雙光子激發(fā)EIT-AT 光譜*

薛詠梅 郝麗萍 樊佳蓓 焦月春2) 趙建明2)?

1) (山西大學激光光譜研究所，量子光學與光量子器件國家重點實驗室，太原 030006)

2) (山西大學極端光學協(xié)同創(chuàng)新中心，太原 030006)

主要研究了熱原子蒸氣池中銫Rydberg 原子nS1/2→(n+1)S1/2 微波耦合的雙光子光譜.銫原子基態(tài)(6S1/2)、第一激發(fā)態(tài)(6P3/2)、Rydberg 態(tài)(69S1/2)形成階梯型三能級系統(tǒng)，弱探測光作用于基態(tài)到激發(fā)態(tài)6S1/2→6P3/2的躍遷，強耦合光則作用于6P3/2→69S1/2 的Rydberg 躍遷形成電磁感應透明(EIT)效應，實現(xiàn)對Rydberg 原子的光學探測.頻率fMW=11.735 GHz 的微波場耦合69S1/2→70S1/2 的Rydberg 躍遷，形成微波雙光子光譜.利用EIT-AT 分裂光譜研究微波電場強度對雙光子光譜的影響.研究表明:在強微波場作用時，EIT-AT 分裂與微波場功率成正比，而弱微波場時的EIT-AT 分裂與微波場功率成非線性依賴關系，理論計算與實驗測量結果相一致.本文的研究對微波電場的精密測量具有一定的指導意義.

1 引言

高激發(fā)態(tài)Rydberg 原子具有很多獨特的特性，近年來受到廣泛關注.Rydberg 原子與輻射場之間相互作用的研究具有悠久的歷史，并持續(xù)為新的物理學提供沃土.Rydberg 原子具有極大的極化率，與n7成正比(n為主量子數(shù))，微波躍遷偶極矩與n2成正比[1]，因此Rydberg 原子對外場極其敏感[2]，在微波電場的精密測量等領域具有重要的應用前景.最近的研究表明:通過Rydberg 階梯型三能級系統(tǒng)的電磁感應透明(EIT)[3]和微波耦合Rydberg能級的Autler-Townes (AT)[4]分裂可以實現(xiàn)輻射場的寬帶測量[5]、微波場極化方向的測量[6]、微波電場的測量[7-9]、毫米波檢測[10]、亞波長成像[11，12]等.Rydberg 原子還被用作射頻接收器，用于檢測調(diào)制的基帶信號，實現(xiàn)基于Rydberg 原子的傳感器和無線通信[13-15]，并研究了通過連續(xù)可調(diào)的射頻載波擴展數(shù)字通信的可行性.另外，Rydberg 原子與外場的相互作用和Rydberg 原子間的相互作用在量子光學和量子多體物理以及量子模擬等領域也具有廣闊的研究前景，包括Rydberg 原子的EIT 和非線性光學[16]、量子糾纏、量子信息和量子邏輯門[17-20]等.利用Rydberg 原子相互作用導致的激發(fā)阻塞效應實現(xiàn)基于Rydberg 原子的單光子源和單光子晶體管[21-22]，以及利用微波[23]操縱Rydberg 原子的極化[24]等.

相比于微波單光子激發(fā)，Rydberg 原子的雙光子激發(fā)具有復雜的光譜特征，包括AT 分裂、能級的頻移以及能級的避免交叉等.微波雙光子光譜不僅提供了豐富的信息，而且能級的避免交叉可用于微波電場的精確標定.本文在銫原子蒸氣池中構建Rydberg 原子的階梯型四能級系統(tǒng)，由銫原子能級6S1/2→6P3/2→69S1/2→70S1/2組成，獲得了Rydberg EIT-AT 的微波雙光子激發(fā)光譜.在實驗上，利用波長為852 和510 nm 的激光產(chǎn)生的Rydberg EIT效應探測頻率fMW=11.735 GHz的微波場耦合Rydberg 態(tài)69S1/2→70S1/2躍遷形成的AT 分裂.此雙光子躍遷過程涉及近共振的中間態(tài)69P3/2，因而形成較為復雜的光譜結構.實驗結果表明，對于本文研究的69S1/2→70S1/2躍遷，當微波信號源的功率PMW＜ 2.0 mW 時，Rydberg EIT-AT 的分裂間隔與微波功率表現(xiàn)為非線性依賴關系;當PMW＞ 2.0 mW，Rydberg EIT-AT 分裂間隔與微波場功率PMW成正比[25].

2 實驗裝置

Rydberg 原子69S1/2→70S1/2雙光子激發(fā)EITAT 光譜的實驗裝置如圖1(a)所示.波長為852 nm的探測光和510 nm 的耦合光相互重疊且相向作用于長度L=50 mm，直徑Φ=25 mm 的圓柱形石英玻璃銫原子樣品中.探測光和耦合光在銫泡中心的腰斑分別為ωp=90 μm 和ωc=135 μm，對應的激光功率分別為4.3 μW 和98 mW.實驗采用階梯型四能級Rydberg-EIT-AT 方案，相關能級如圖1(b)所示.探測光由半導體激光器(852 nm，DLpro，線寬100 kHz)提供，激光頻率利用偏振光譜穩(wěn)頻[26]技術鎖定在6S1/2(F=4)→6P3/2(F'=5)的共振躍遷線上，耦合光則由環(huán)形倍頻激光器(510 nm，Toptica SHG110)提供，耦合光的頻率在6P3/2(F'=5)→69S1/2的Rydberg 躍遷頻率附近掃描，形成Rydberg EIT 光譜，實現(xiàn)Rydberg 能級的光學探測.在距離銫蒸氣池94 cm 的位置處放置一個極化方向與探測光和耦合光的偏振方向平行的微波喇叭天線，調(diào)諧微波信號源頻率到fMW=11.735 GHz，該微波頻率可以實現(xiàn)共振雙光子耦合69S1/2→70S1/2Rydberg 態(tài)躍遷，產(chǎn)生微波雙光子EIT-AT 光譜.

圖1 (a) 實驗裝置示意圖，其中DM 為二向色鏡，GP 為垃圾池，Lens 1 為852 nm 透鏡，Lens 2 為510 nm 透鏡，PBS 為偏振分光棱鏡，PD 為光電探測器;(b)銫原子階梯型四能級示意圖Fig.1.(a) Sketch of the experimental setup，where DM is dichroic mirror，Lens 1(2) is lens of 852 nm (510 nm) laser，GP is garbage pool for green laser，PBS is polarizing beam splitter，PD is photodiode detector;(b) energy-level diagram for the four-level cascade configuration.

3 實驗結果與分析

實驗中將探測光的頻率鎖定在6S1/2(F=4)→6P3/2(F'=5)的共振躍遷，耦合光的頻率在6P3/2(F'=5)→69S1/2躍遷附近掃描，其掃描范圍約為1 GHz.無微波場作用時的Rydberg EIT 光譜信號如圖2(a)所示，0 失諧處的主峰為銫原子能級6S1/2(F=4)→6P3/2(F'=5)→69S1/2形成Rydberg EIT 信號.在負失諧168 MHz 處的小峰是由中間態(tài)能級的超精細能級6S1/2(F=4)→6P3/2(F'=4)→69S1/2形成的Rydberg EIT 信號.中間態(tài)的超精細結構6P3/2(F'=4)和(F'=5)的能級間隔為251 MHz，考慮多普勒匹配因子，圖2(a)中的6P3/2(F'=4)能級形成的Rydberg EIT 與主峰間隔為168 MHz，如圖中垂直點劃線所示.實驗中利用兩峰之間的距離為標準實現(xiàn)EIT-AT 光譜的頻率校準和定標.

圖2 (a) 無微波場時耦合光在6P3/2 (F'=5)→69S1/2 的Rydberg 躍遷附近掃描時的EIT 光譜(黑色實線);(b) (c)微波場功率分別為PMW=0.1 mW (紅色虛線)和1.0 mW(藍色點線)時的Rydberg EIT-AT 雙光子激發(fā)光譜Fig.2.(a) Rydberg EIT spectroscopy without microwave field (black solid line);(b)(Red dashed line) and (c) (blue dotted line) Rydberg-EIT-AT two-photon excitation spectrum with the microwave field power PMW=0.1 mW and 1.0 mW，respectively.

當頻率為fMW=11.735 GHz 的微波場耦合69S1/2→70S1/2Rydberg 躍遷時EIT 光譜發(fā)生頻移，如圖2(b)所示，隨著微波場功率的增大，Rydberg EIT 譜線發(fā)生進一步的頻移和分裂，如圖2(c)所示.與單光子微波EIT-AT 分裂不同的是在弱微波場作用時的EIT-AT 光譜中，除了EIT 峰的分裂外，在負失諧約為100 MHz 附近的位置處出現(xiàn)一個小峰，如圖2(b)中的黑色箭頭所示.這是由于69S1/2→70S1/2雙光子躍遷的偶極躍遷中間態(tài)69P3/2形成的.具體的，Rydberg 偶極躍遷69S1/2→69P3/2的能級間隔為11.641 GHz，而69P3/2→70S1/2的能級間隔為11.829 GHz，因此微波雙光子激發(fā)能級的失諧量可以表示為Δ=(11829 — 11641 MHz)/2=94 MHz.Rydberg EIT-AT 峰的頻移和分裂間隔隨著微波功率PMW的增大而增大，如圖2(c)和圖3所示.同時還可以看到實驗中由于銫泡的表面反射的微波場形成的EIT-AT 分裂的弱信號如圖2(c)中黑色菱形所標注的小峰.

圖3 不同微波信號源的輸出功率時的Rydberg EITAT 分裂光譜的三維圖(藍色)，紅色虛線和黑色點線是理論計算微波耦合69S1/2→70S1/2 時EIT-AT 光譜，藍色方塊表示中間態(tài)形成的EIT 譜的頻移Fig.3.Three-dimensional color map (blue) of the Rydberg EIT-AT spectra with different output power，the red dashed and black dotted lines are the theoretical calculations of the frequency shift and EIT-AT splitting of 69S1/2→70S1/2.The blue squares are thecalculated shift of EIT spectra due to the intermediate state.

微波場作用于Rydberg 能級對應的單光子激發(fā)Rabi 頻率ΩMW表示為

其中，μ表示微波場耦合的Rydberg 原子間的躍遷矩陣元，|E|為微波電場幅值，?為約化普朗克常數(shù).對于雙光子躍遷，Rabi 頻率Ω2MW則可以表示為[27]

式中，Δ表示雙光子失諧.對于本文研究的69S1/2→70S1/2雙光子躍遷，對應的Δ=94 MHz.由于微波場耦合的拉比頻率與AT 分裂成正比，即:

其中，Δf為測量的EIT-AT 分裂的大小.從而雙光子激發(fā)有效拉比頻率與EIT 分裂間隔的關系可表示為

其中a0表示微波電場強度的校對因子.

為了進一步考察69S1/2→70S1/2躍遷的微波雙光子光譜隨微波功率的變化，研究微波功率PMW從0.1—4.0 mW，測量的雙光子激發(fā)EIT-AT 光譜如圖3 中的藍色三維圖所示.由于Rydberg 態(tài)69S1/2到70S1/2中間態(tài)69P3/2的存在，且69S1/2→69P3/2和69P3/2→70S1/2的躍遷具有較大的躍遷偶極矩，使雙光子激發(fā)光譜發(fā)生頻移和分裂.在—94 MHz的位置處形成弱EIT 光譜.雙光子AT 分裂的間隔隨微波場功率的增大而增大，69P3/2中間態(tài)使微波場雙光子Rydberg EIT-AT 分裂光譜不再具有對稱的AT 分裂譜，如圖2(c)和圖3 所示，這與掃描探測光結果一致[25].

為解釋圖2 和3 中的實驗測量結果，理論計算了Rydberg 能級的Stark 頻移和方程(4)所示的微波雙光子EIT-AT 分裂.圖3 中紅色虛線是利用(4)式理論計算的微波耦合69S1/2→70S1/2躍遷時EIT-AT 光譜隨微波場強度的變化.藍色方塊為理論計算的中間態(tài)能級在Δ=— 94 MHz 處形成EIT 譜的頻移.本文測量中微波場功率的校對因子a0=0.35，實驗測量與理論計算相符.仔細觀察圖3 的微波雙光子耦合EIT-AT 光譜，發(fā)現(xiàn)除了主要的AT 分裂譜外，還觀察到一對信號比較弱的EIT-AT 分裂譜，如圖2(c)中的AT 分裂中間的小峰(黑色菱形所指)和圖3 中的弱信號所示.利用(4)式對圖3 中的弱信號進行擬合，黑色點線所示，計算的分裂間隔的值約為紅色虛線對應的EITAT 分裂譜中分裂間隔的60%，表明該微弱譜線信號是由實驗中所用銫泡的表面反射的微波場形成的EIT-AT 分裂信號.

為了定量研究微波雙光子EIT-AT 分裂間隔與微波功率的關系，擬合圖3 中的雙光子EIT-AT分裂光譜并獲得AT 分裂值.圖4 所示為測量的AT分裂與微波功率的依賴關系，黑色空心圓圈代表兩次實驗測量的平均結果.由圖4 可知，當微波信號源的功率大于2.0 mW 時，雙光子EIT-AT 分裂隨微波場功率的增大而線性增大，藍色點劃線表示強場時線性擬合的結果，與方程(4)所述相一致，也與筆者前期工作[25]相一致.在強微波場作用時，可以利用微波雙光子EIT-AT 分裂實現(xiàn)微波電場的自校準測量.當微波信號源的功率小于2.0 mW時，弱的微波場強度導致的EIT-AT 分裂不再是線性關系.圖4 中的紅色虛線表示理論計算弱場作用時的EIT-AT 分裂結果，實驗測量值與理論計算相一致.從圖4 可以看到，在微波信號源的功率PMW＜2.0 mW 時，EIT-AT 分裂間隔與PMW成非線性關系，這種非線性效應是由電磁場與原子的相互作用產(chǎn)生的.實驗測量時，由于EIT 光譜具有一定的線寬，當弱微波場產(chǎn)生的AT 分裂接近于EIT 線寬時，測量的EIT-AT 分裂成非線性依賴關系，方程(4)不再成立.弱場時的微波耦合EIT-AT 分裂可通過求解密度矩陣方程獲得[28，29].

圖4 微波耦合Rydberg 原子69S1/2→70S1/2 雙光子EITAT 分裂間隔與微波場功率PMW 的依賴關系Fig.4.Dependence of the EIT-AT splitting of the Rydberg atom 69S1/2→70S1/2 transition on the microwave power PMW.

微波耦合nS→(n+1)S 的雙光子光譜中，由于中間偶極躍遷態(tài)nP 態(tài)的失諧較小，且具有較大的偶極躍遷矩陣元，所以微波耦合nS→(n+1)S的雙光子光譜不僅具有EIT-AT 分裂，還有中間態(tài)nP 態(tài)耦合形成的光譜，導致了如圖3 所示的復雜的EIT-AT 光譜結構.對于微波耦合的nD→(n+1)D 躍遷，雙光子光譜將呈現(xiàn)更加復雜的光譜結構.

4 結論

本工作在室溫銫原子蒸氣池中構建了由基態(tài)6S1/2、第一激發(fā)態(tài)6P3/2和Rydberg 態(tài)69S1/2形成的階梯型三能級系統(tǒng)，實現(xiàn)了Rydberg 能級的EIT 光學探測.利用頻率為fMW=11.735 GHz 的微波電場耦合69S1/2→70S1/2的躍遷，形成了微波雙光子EIT-AT 光譜.研究了微波場功率較小時Rydberg 態(tài)雙光子光譜頻移、分裂與微波場強度的依賴關系:弱微波場耦合形成的雙光子激發(fā)光譜中產(chǎn)生的AT 分裂與微波場功率成非線性關系;強微波場時形成的EIT-AT 分裂與微波場功率成正比.下一步將研究微波耦合nD→(n+1)D 的雙光子光譜，同時提高微波場的功率，研究強場作用時微波雙光子EIT-AT 光譜的能級頻移和AT 分裂以及銫原子高角動量形成的復雜的避免交叉等光譜特性，該方法可用于基于Rydberg 原子的大功率輻射場的精確測量.