三級厭氧氨氧化處理生活污水與硝酸鹽廢水

韓可心,張 瓊,馮 巖,李夕耀,彭永臻

三級厭氧氨氧化處理生活污水與硝酸鹽廢水

韓可心,張 瓊,馮 巖,李夕耀,彭永臻*

(北京工業大學,城鎮污水深度處理與資源化利用國家工程實驗室,北京市污水脫氮除磷處理與過程控制工程技術研究中心,北京 100124)

為進一步充分利用原水中碳源,實現生活污水與富含硝酸鹽的工業廢水同步脫氮,采用2個SBR和1個UASB串聯,處理低C/N生活污水和硝酸鹽廢水,分別啟動內源反硝化反應器 (ED-SBR)、半短程硝化反應器 (PN-SBR)和厭氧氨氧化反應器 (AMX-UASB),考察各反應器處理性能,并探討生活污水與硝酸鹽廢水同步脫氮的可行性.結果表明:ED-SBR在厭氧階段能將進水中77.5%的有機物轉化為內碳源,在缺氧階段進行內源反硝化,平均出水NO3--N濃度為3.4mg/L,達到90.4%的平均去除率;PN-SBR在低DO條件下(0.1～0.3mg/L)能夠實現穩定的半短程硝化,亞硝酸鹽積累率(NAR)達96.3%,出水NO2--N/NH4+-N的比值為1.01,可為厭氧氨氧化提供穩定底物;AMX-UASB將進水中的NH4+-N和NO2--N轉化為N2和NO3--N,出水NO3--N平均為7.12mg/L.該系統平均進出水TIN分別為77.5和8.2mg/L,TIN去除率平均為89.2%.為生活污水與含高NO3--N的廢水同步脫氮提供了一條有效途徑.

生活污水；硝酸鹽廢水；內源反硝化；半短程硝化；厭氧氨氧化

厭氧氨氧化過程是由厭氧氨氧化細菌(AnAOB)進行的一種生物化學反應,其中電子供體NH4+-N和電子受體NO2--N被轉化為N2和少量的NO3--N[1-2].與傳統的硝化反硝化工藝相比,基于厭氧氨氧化工藝的脫氮工藝更加節能、經濟高效[3].與短程硝化相結合的組合工藝是目前厭氧氨氧化工藝應用最主要的形式[4-7],即在好氧條件下,通過氨氧化細菌(AOB)的作用將NH4+-N氧化為NO2--N,而不再進一步將NO2--N氧化為NO3--N,從而為厭氧氨氧化提供底物.短程硝化-厭氧氨氧化工藝與傳統生物脫氮工藝相比,理論上可節省60%曝氣能耗和100%有機碳源,同時大大降低剩余污泥產量[8-9].

短程硝化-厭氧氨氧化工藝仍面臨著局限性,比如造成原水中有機物的浪費且不適用于硝酸鹽廢水的處理.由此可見,如果能夠充分利用原水中的有機物應用于實際生活污水與硝酸鹽廢水的同步去除,將有助于節約污水生物脫氮的運行成本.但是目前相關研究主要集中在對實際生活污水的單獨處理上,將生活污水與硝酸鹽廢水相結合生物脫氮處理系統的案例較少.

內源反硝化過程旨在厭氧條件下將有機物轉化為內碳源,并在缺氧條件下以NO--N為電子受體,通過反硝化去除NO--N,主要菌種為反硝化聚磷菌(DPAOs)和反硝化聚糖菌(DGAOs)[10-13]. DPAOs和DGAOs的區別在于代謝過程中是否需要poly-P的參與[14].前置內源反硝化反應器可有效利用原水中有機物處理硝酸鹽廢水.因此,本實驗以實際生活污水和硝酸鹽廢水為研究對象,從充分利用原水中有機物同步處理生活污水與硝酸鹽廢水的角度出發,研究三級厭氧氨氧化工藝的脫氮處理效果及可行性.

1 材料與方法

1.1 實驗裝置與運行參數

本系統建立3個實驗室規模的反應器,包括內源反硝化反應器(ED-SBR,有效容積10L)、短程硝化反應器(PN-SBR,有效容積10L)和厭氧氨氧化反應器(AMX-UASB,有效容積3L)(圖1a).

圖1 實驗裝置和運行時序

ED-SBR一個周期為12h,包括180min厭氧反應(前10min進生活污水),180min缺氧反應(前1min進硝氮配水),30min沉降,10min排水和320min閑置(圖1b).ED-SBR排水體積比為50%,水力停留時間為12h,使用加熱器將ED-SBR中的溫度控制在(25±1)℃.

ED-SBR出水與生活污水以1:1比例進入到PN-SBR. PN-SBR一個周期為6h,包括120min厭氧反應(前10min進生活污水+ED-SBR出水),120min好氧反應,30min沉降,10min排水和80min閑置(圖1b). PN-SBR排水比為50%,水力停留時間為8h,不控制溫度.

PN-SBR出水進入到AMX-UASB中, AMX- UASB采用連續進水的方式,水力停留時間為3.6h,控制溫度為(30±1℃),以AMX-UASB出水為最終出水排放.

1.2 實驗用水與接種污泥

ED-SBR試驗用水取自北京市某家屬區化糞池生活污水稀釋后投加乙酸鈉,COD為174.24～ 286.63mg/L,NH4+-N濃度為28.3～43.6mg/L, NO2--N濃度為0.11～0.4mg/L,平均PO43--P濃度為1.8～ 5mg/L.硝酸鹽廢水采用硝酸鈉配水,NO3--N濃度為2765～ 3968.9mg/L.試驗接種污泥取自北京市高碑店污水處理廠全程污泥,該污泥具有良好的脫氮效果和沉降性能.

PN-SBR試驗用水取自北京市某家屬區化糞池生活污水+ED-SBR出水,COD為98.9～133.7mg/L, NH4+-N濃度為38.9～58.6mg/L, NO2--N濃度為0.7～2.7mg/L,NO3--N濃度為1.7～4.6mg/L,平均PO43--P濃度為1.8～5mg/L.試驗接種污泥取自實驗室短程硝化污泥,該污泥具有良好的短程硝化效果和沉降性能.

AMX-UASB用水為短程硝化反應器出水, COD濃度為23.6～46.7mg/L,NH4+-N濃度為11.1～ 20.0mg/L, NO2--N濃度為10.5～25.8mg/L, NO3--N濃度為0.4～4.2mg/L平均PO43--P濃度為1.8～ 5.7mg/L.試驗接種污泥取自實驗室厭氧氨氧化污泥,該污泥具有良好的厭氧氨氧化效果和沉降性能.

1.3 分析方法

水樣經0.45μm中速濾紙過濾,去除懸浮物影響后對反應器進出水水質進行分析,檢測項目主要為NH4+-N、NO2--N、NO3--N、COD和PO43--P,分別采用納氏試劑光度法、N-1-萘基-乙二胺比色法、麝香草酚法、連華5B-3(B)COD多元快速測定儀和鉬銻抗分光光度法進行測定;反應器內溫度、pH值和DO濃度使用WTW Multi-340i及相應檢測探頭(WTW公司,德國)進行測定;混合液懸浮固體濃度(MLSS)和混合液揮發性懸浮固體(MLVSS)均采用濾紙稱重法和馬弗爐燃燒減重法進行測定;PHAs及其組分采用Agilent 7890A型氣相色譜儀測定,糖原(Gly)采用蒽酮分光光度法進行測定[15].

1.4 厭氧段對內碳源的儲存

CODintra為在ED-SBR厭氧階段被DPAOs和DGAOs儲存為內碳源的量,根據公式(1)計算[16].

CODintra=(CODi,A-CODe,A)-1.71

1.5 計算分析方法

(1)污染物去除率:各反應器的去除率計算方法如式(2):

式中:inf為進水濃度,mg/L;eff為出水濃度,mg/L.

(2)NO2--N積累率(NAR):按公式(3)對PN-SBR反應器的短程硝化性能進行計算分析.

2 結果與討論

2.1 ED-SBR反應器性能

由圖2(a)可知,ED-SBR反應器進水COD平均為226.4mg/L,厭氧出水濃度平均為51.0mg/L,缺氧出水平均濃度為40.0mg/L, COD去除率為76.0%～ 89.9%,平均為82.1%. CODintra平均為68.4mg/L,出水COD在有關內源反硝化脫氮的的實驗中[17-20]處于較低水平,且COD去除率處于較高水平.表明該反應器經過一段時間運行可獲得穩定且高效的COD去除效果.其中厭氧段去除的COD量約占系統COD去除總量的94.0%,說明系統進水COD的去除主要發生在ED-SBR厭氧段.

圖2 ED-SBR運行過程中COD和NO3--N的濃度變化

圖2(b)中,缺氧段的NO3--N主要通過內源反硝化去除,其在缺氧段初始的平均濃度為34.9mg/L, 缺氧末出水的平均濃度為3.4mg/L,NO3--N平均去除率為90.4%左右,NO3--N平均去除速率為2.8mgN/(gVSS×h),由此可見,該反應器可以通過內源反硝化反應將NO3--N還原,從而達到脫氮的目的.

在一個典型的運行周期(6h)內,分析了氮、磷、胞外和胞內碳源在第47d的變化.在厭氧階段(3h) NH4+-N、NO2--N、NO3--N、PO43--P和COD分別為31.5, 0.31, 0.11,1.4和129.3mg/L.初始內碳源(PHAs,由聚-羥基戊酸酯(PHV)和聚-羥基丁酸酯(PHB)組成)和糖原(Gly)濃度分別為23.6mg COD/gVSS和216.8mg COD/gVSS(圖3).反應器中的COD快速下降至52.8mg/L,NO2--N和NO3--N分別下降至0.23和0.02mg/L,PO43--P最高增加至24.4mg/L,PHAs最高增加至67.1mg COD/gVSS,而糖原最低下降至190.6mg COD/gVSS.厭氧釋磷及內碳源的儲存主要發生在前30min.30min后,COD、PO43--P、PHAs和Gly均略有變化.結果表明,前30min主要通過DPAOs儲存內碳源(主要是PHB,占PHAs的74.7%)的作用,并伴隨著釋磷過程.該結果與王[21]結果一致,反硝化聚磷菌(DPAOs)可能隨著聚磷菌(PAOs)的富集而增殖,并通過使用細胞內碳源進行反硝化,提高了脫氮效果.

圖3 第47d ED-SBR中基本物質濃度的變化

在缺氧階段(3h),初始NH4+-N、NO2--N、NO3--N、PO43--P和COD分別為36.7, 0.23, 34.8, 24.1和59.8mg/L.初始PHAs和Gly分別為62.8mg COD/gVSS和201.5mgCOD/gVSS(圖3).該階段COD幾乎保持不變.PO43--P和NO3--N逐漸降至0.1和4mg/L,并伴隨著PHAs消耗(減少至14.9mg COD/gVSS),以及Gly的補充(增加至215.4mg COD/gVSS).表明存在內源反硝化過程,并伴隨著亞硝酸鹽積累的現象,NO2--N先升高至6.5mg/L而后下降至1.0mg/L.同時,在該階段NH4+-N下降至32.8mg/L,存在NH4+-N與NO2--N同步下降現象,推測存在厭氧氨氧化作用.該結果說明,系統內以內源反硝化為主要脫氮途徑,同時存在少量厭氧氨氧化菌的脫氮作用.

2.2 PN-SBR反應器性能

在AO的運行方式下,通過控制低DO濃度(好氧階段在0.1～0.3mg/L),使PN-SBR能夠穩定地進行半短程硝化.

圖4 PN-SBR長期運行過程中氮素,NAR變化

如圖4所示,PN-SBR進水NH4+-N平均為48.1mg/L,出水中NH4+-N、NO2--N和NO3--N分別為15.8,15.9和0.6mg/L,通過控制DO濃度在0.1mg/L時,反應器穩定實現半短程硝化,NAR高達96.3%.NO2--N/NH4+-N的比值約為1.01,可為后續厭氧氨氧化過程提供穩定底物[2].

選取了PN-SBR的典型周期(4h)來分析氮素和COD轉化途徑.如圖5所示,COD在厭氧段(0～ 120min)從96.4mg/L降至55.3mg/L.該階段的COD主要用于反硝化上周期剩余NO2--N,并儲存部分COD為內碳源.在該階段NH4+-N無明顯變化,伴隨著少量釋磷現象(PO43--P由3.4mg/L升高至10.0mg/L).在好氧段(120～240min),剩余的COD進一步被利用,降至31.6mg/L,與此同時,35.7mg/L NH4+-N氧化成18.4mg/L NO2--N,完成半短程硝化過程,并伴隨著部分吸磷過程(PO43--P 10.0mg/L降低至2.8mg/L).從除磷效果可以看出,與其他有關研究相比[22],該反應器出水PO43--P濃度偏高,這是因為厭氧段COD大多被聚糖菌利用,厭氧段釋磷不充分,在好氧段未能充分吸磷.

圖5 PN-SBR中基本物質濃度的變化

2.3 AMX-UASB反應器性能

圖6 AMX-UASB長期運行過程中氮素及氮去除率變化

如圖6所示,平均進水NH4+-N和NO2--N分別為16.4,16.7mg/L,NO2--N/NH4+-N的比值為1.02,可作為厭氧氨氧化反應的底物.進水中的NH4+-N和NO2--N基本被完全利用,出水NO3--N平均為7.12mg/L,使得在穩定階段AMX-UASB的平均氮去除率為75.3%,低于厭氧氨氧化88.8%的理論去除率[23],這可能是由于PN-SBR出水中含有一定量的溶解氧,使得硝化細菌在反應器中保持較高的硝化活性.但PN-SBR出水可為AMX-UASB提供穩定底物NO2--N和NH4+-N,且去除原水中大量的有機物,減少了有機物對于AMX-UASB中anammox菌的抑制,AMX-UASB出水平均總TIN為8.2mg/L,低于污水的一級排放標準(15mg/L).

2.4 系統總體運行效果

通過一段時間的運行,該系統具備了內源反硝化、短程硝化及厭氧氨氧化的能力,在3個反應器協同作用下實現對低C/N污水的除碳脫氮作用.如圖7所示,該系統的進水C/N較低,平均為2.37左右.系統平均進出水TIN濃度分別為77.5,8.2mg/L,TIN去除率平均為89.2%左右,出水總氮主要為厭氧氨氧化反應器產生的NO3---N.

圖7 系統運行過程中TIN濃度及TIN去除率變化

與其他處理城市污水的類似系統[24-27]對比,本文在低C/N(2.37)條件下,實現了較高的TIN去除率(89.2%),這是由于首先在ED-SBR中將原水中的COD儲存為內碳源通過內源反硝化的作用使硝酸鹽廢水得以去除,同時避免了有機物在PN-SBR中被曝氣消耗及對后續厭氧氨氧化菌的抑制作用.而后將含氨氮的出水與生活污水在一同進入到PN- SBR中進行半短程硝化使NO2--N/NH4+-N約為1左右,而后進入到AMX-UASB中進行厭氧氨氧化反應,完成脫氮過程.整個三段式系統將各種有利于脫氮的功能菌分別培養在3個反應器中,通過功能分區,使得各菌種發揮最大作用,系統脫氮性能優越,有利于節能降耗.

表1 相關系統運行條件及營養物去除效率比較

3 結論

3.1 ED-SBR的COD平均去除率為82.1%,其主要通過在厭氧段以儲存為內碳源的形式去除,并將內碳源用于后續的缺氧反硝化去除硝酸鹽廢水.被厭氧段去除的COD量約占系統COD去除總量的94.0%左右.后續缺氧段NO3--N的平均去除率為90.4%左右,出水NO3--N穩定在3.4mg/L.

3.2 PN-SBR在低DO(0.1～0.3)條件下成功實現半短程硝化,平均NAR為96.3%,出水NO2--N/NH4+-N為1.01,為后續厭氧氨氧化提供穩定底物.

3.3 AMX-UASB將進水中的NH4+-N和NO2--N全部轉化N2和部分NO3--N.平均N去除率為75.3%,使得N素在低C/N的條件下進一步被去除.

3.4 三級厭氧氨氧化系統啟動成功并穩定運行,實現在低C/N(平均為2.37)條件下,完成生活污水與硝酸鹽廢水的同步去除.出水TIN為8.2mg/L,平均去除率為89.2%.

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Simultaneous removal of domestic wastewater and nitrate wastewater by three-stage anammox system.

HAN Ke-xin, ZHANG Qiong, FENG Yan, LI Xi-yao, PENG Yong-zhen*

(National Engineering Laboratory for Advanced Municipal Wastewater Treatment and Reuse Technology, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2022,42(2)：637～643

To further utilize carbon source, endogenous denitrification reactor (ED-SBR)、partial nitrification reactor (PN-SBR) and anammox reactor (AMX-UASB) were used to treat low C/N domestic wastewater and industrial wastewater rich in nitrate. The feasibility of simultaneous denitrification of domestic wastewater and nitrate wastewater was discussed. 77.5% of the organic matter in the influent could be converted into internal carbon source in the ED-SBR anaerobic stage, and endogenous denitrification was carried out in the anoxic stage. The average NO3--N concentration in the effluent was 3.4mg/L, reaching an average removal rate of 90.4%; PN-SBR can achieve stable half shortcut nitrification under low do (0.1～0.3mg/L), Nitrite Accumulation Ratio (NAR) is 96.3%, and the ratio of NO2--N/NH4+-N in effluent is about 1.01, which can provide stable substrate for anammox; AMX-UASB reduces NH4+-N and NO2--N in influent is converted to N2and NO3--N. The average effluent of NO3--N was 7.12mg/L. The average TIN concentration of inlet and outlet water was 77.5 and 8.2mg/L respectively, and the average TIN removal rate was 89.2%. In order to couple domestic sewage with high NO3--N content, providing an effective way to remove nitrogen from wastewater simultaneously.

domestic sewage；nitrate wastewater；endogenous denitrification；partial nitrification；anammox

X703.1

A

1000-6923(2022)02-0637-07

韓可心(1997-)女,北京人,北京工業大學碩士研究生,主要從事生活污水脫氮除磷研究.發表論文1篇.

2021-07-02

北京市教育委員會科技重大項目(PXM2019_014204_000092)

* 責任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn