壓水堆核燃料破損在役化學診斷

□林清湖 徐天鳳

壓水堆核電廠燃料包殼的完整性對核電廠的安全、穩定、經濟運行起著至關重要的作用。目前，國內外部分核電廠采用在線燃料棒破損性狀分析系統，利用在線放射性γ射線活度測量儀實時探測反應堆冷卻劑系統的關鍵核素，結合破損分析程序，實現核燃料破損狀態的在線診斷[1]。然而，在線燃料棒破損性狀分析系統成本高，監測點固定，多數核電廠未安裝，且最終需人工取樣化學分析進行確認，僅起輔助作用。人工取樣化學分析監測核素種類多、能量分辨率好、取樣點選擇性廣，特征核素可重點分析比對，與歷史分析數據進行趨勢分析，對核燃料破損狀態診斷準確性和可靠性更高。本文擬研究壓水堆核燃料破損在役化學診斷方法，對核燃料包殼破損識別、破損時間、破損變化、破損定位、破損尺寸、破損數量等進行診斷，為破損核燃料帶“傷”運行或回堆重復利用提供技術決策依據，為停堆后核燃料破損啜吸檢測提供更明確的方向和指導作用。

一、燃料破損特征核素

壓水堆核電廠燃料元件受中子轟擊而裂變，會產生多種放射性核素，燃料包殼破損，其裂變放射性核素會釋放進入反應堆一回路冷卻劑中，破損特殊核素主要包含以下三種：

裂變氣體：85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、133mXe、135Xe、138Xe

碘同位素：131I、132I、133I、134I、135I

裂變固體產物：134Cs、137Cs

(一)裂變氣體。燃料芯塊中受中子轟擊發生裂變，產生多種放射性氣體，尤其是惰性氣體85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、133mXe、135Xe、138Xe。隨著反應堆的運行時間的累積，燃料棒內聚集的放射性氣體也會隨著增加，燃料棒間隙可容氣體聚集的空間有限。一旦燃料包殼有破損，裂變氣體逸出進入反應堆主系統中，引起反應堆冷卻劑特征裂變氣體放射性比活度的增加。

(二)碘同位素。燃料芯塊的裂變產生多種放射性碘的同位素，主要有131I、132I、133I、134I、135I，尤其是131I，半衰期較長，且γ射線能量強度較大，易在放射性γ能譜化學分析中監測到。

(三)裂變固體產物。燃料芯塊受中子輻照裂變除產生放射性裂變氣體和碘同位素外，還產生多種放射性的固體裂變產物，如134Cs、137Cs、239Np、132Te、95Zr、95Nb等。燃料元件包殼完整或微小破口，固體裂變產物一般不會進入一回路冷卻劑中。發生較大破損時，固體裂變產物才有可能進入一回路冷卻劑中，故固體裂變產物可作為燃料元件大破口的關鍵特征核素。

二、破損診斷

(一)鈾沾污。放射性碘同位素134I用作判定沾污鈾的特征核素，可用來做UO2的靈敏指示劑[2]。新燃料組件投運時，如果一回路冷卻劑中的134I比活度發生異常，較其它碘同位素比活度高出許多，燃料包殼外表面有鈾沾污。但在反應堆壽期中或壽期末，134I放射性比活度明顯增加，則可能是包殼有破口，使UO2從燃料包殼內沖刷進入到反應堆堆芯中。

(二)破損識別。放射性裂變氣體及放射性碘同位素易通過滲透、擴散作用釋放到一回路中，當燃料元件發生破損，一回路中的裂變氣體和放射性碘同位素的放射性比活度會顯著增加。當燃料包殼發生較大破損時，固體裂變產物可能通過破口進入到反應堆冷卻劑系統中，導致反應堆冷卻劑系統固體裂變產物放射性比活度增加。通常將反應堆冷卻劑中裂變氣體、碘同位素及固體裂變產物作為燃料包殼完整性評價的關鍵特征核素。

(三)破損時間。壓水堆核電廠正常運行期間，反應堆冷卻劑系統要求定期人工取樣化學分析總γ放射性活度和γ能譜分析，通過對整個燃料循環周期進行長期分析跟蹤裂變產物的放射性活度，并進行趨勢分析，結合反應堆操作和反應堆冷卻劑γ劑量率監測道實時數據，可以預測燃料包殼破損發生的大致時間。當反應堆冷卻劑系統放射性參數異常時，采用增加取樣分析頻率和取樣點，并進行趨勢分析，以確定是新的燃料組件發生破損還是由原來已破損燃料組件的破口尺寸增大，或者是由于運行操作原因所引起[3]。

(四)破損定性。壓水堆核電廠核燃料破損識別，常規采用以下經驗方法：

1.壓水堆燃料元件完整的“凈堆”，凈化系統下泄穩定，功率瞬變和穩定運行監測不到放射性裂變產物的峰釋放。采用反應堆冷卻劑中的131I、133I、133Xe經驗典型值進行半定量診斷，比活度分別小于37MBq/t、37MBq/t、370MBq/t，且131I/133I放射性比活度之比約為0.1。

2.燃料可靠性指標(FRI)小于或等于19Bq/g，則基本可以確定在穩態下該堆芯沒有燃料缺陷。

3.燃料元件包殼異常破損時反應堆冷卻劑放射性比活度的變化呈上升趨勢。

4.燃料元件發生小破損時，反應堆冷卻劑的放射性比活度只會在功率劇裂變化過程中的短時間內才明顯變動，131I/133I放射性比活度之比大約為1，133Xe/135Xe放射性比活度之比大于3。

5.燃料元件發生大破損時，131I/133I放射性比活度之比大約為0.6，133Xe/135Xe放射性比活度之比在0.9～3之間，所有裂變產物的放射性比活度顯著變化，特別是長周期特征核素239Np、132Te、95Zr、95Nb可以明顯監測得到。

6.破損發生在燃料棒的上部氣腔時，反應堆冷卻劑裂變氣體放射性比活度增加，而當破損發生在活性段部位時，放射性碘同位素活度增加[4]。

(五)破損定位。壓水堆核燃料經中子輻照產生固體裂變產物134Cs和137Cs，沉積在燃料元件包殼內壁上，其沉積量與燃料棒的燃耗有關，且134Cs和137Cs的泄漏率相同[5～6]。通過人工取樣化學分析反應堆冷卻劑中的134Cs和137Cs放射性比活度，計算134Cs和137Cs放射性比活度的比值，可以確定破損燃料棒的燃耗，再與預先通過物理分析方法計算的對應的燃料棒的燃耗相比較，可以大致得出破損燃料棒在堆芯中的位置和區域。當破損出現在同一個燃料組件或相同燃耗區域的燃料棒時，此方法較可靠。但當不同的燃耗區域都有破損發生時，134Cs和137Cs的放射性比活度之比主要取決于高燃耗的破損燃料棒，此方法可能不準確[4]。采用人工取樣化學分析方法，為提高分析準確性，避免短周期核素的影響，待測樣品需存放一段時間讓其衰變再進行測量。

(六)破損數量。燃料組件破損，反應堆冷卻劑系統放射性水平增加，采用一回路放射性劑量的增加量除以一回路系統中單根燃料棒破損產生的平均放射性劑量，可簡單估算破損燃料棒的數量。反應堆功率、反應堆運行方式、破損大小等對各裂變產物進入到冷卻劑中影響極大[7]，提高計算準確性，需利用物理分析模型模擬計算。法國原子能委員會(CEA)開發了燃料棒破損分析程序SADDAM，利用物理分析模型和經驗關系式，由惰性氣體在不同功率下份額釋放確定燃料棒破損的數目[8]。CEA研制一回路源項分析程序PROFIP[9]，可模擬放射性裂變產物在核燃料內的演變、遷移和在一回路中的變化行為，同時可以通過計算得到單根燃料棒破損引起的放射性裂變產物比活度和釋放份額。通過人工取樣化學分析計算得出的一回路裂變產物的比活度或釋放份額與由分析程序PROFIP計算的單根燃料棒破損引起的放射性裂變產物比活度或釋放份額相除，估算破損燃料棒的數量。

三、結語

壓水堆核電廠燃料破損化學在役診斷方法實現不停堆診斷核燃料性能和狀態，實現核燃料破損發生的時間、破損識別、破損尺寸、破損定位和破損數量等信息的估算，為核燃料帶“傷”運行提供技術決策，指導停堆換料啜吸試驗的燃料組件檢測的數量和區域。