倏逝場照明的集成零模波導納米孔芯片

俞鵬飛付博文李傳宇李超周連群*郭振

倏逝場照明的集成零模波導納米孔芯片

俞鵬飛1，2，付博文2，3，李傳宇2，4，李超1，2，周連群1，2*，郭振2，5*

（1.中國科學技術(shù)大學，安徽 合肥 230026；2.中國科學院 蘇州生物醫(yī)學工程技術(shù)研究所 中國科學院生物醫(yī)學檢驗技術(shù)重點實驗室，江蘇 蘇州 215163； 3.復旦大學，上海 200433；4.蘇州國科芯感醫(yī)療科技有限公司，江蘇 蘇州 215163；5.季華實驗室，廣東 佛山 528200）

為了降低零模波導照明系統(tǒng)的成本、縮小尺寸，設(shè)計并完成衍射光柵、光波導以及零模波導的片上集成，并對集成化芯片的微納結(jié)構(gòu)及性能進行驗證。采用時域有限差分法對集成化芯片進行了仿真設(shè)計，基于微納加工手段制備出片上衍射光柵、光波導以及零模波導陣列結(jié)構(gòu)，對微觀結(jié)構(gòu)進行表征，并借助熒光微球?qū)π酒男阅苓M行驗證。通過熒光微球測試，制備的集成化芯片可以實現(xiàn)熒光微球的有效激發(fā)；通過微觀結(jié)構(gòu)表征，衍射光柵周期為（352.8±2.6） nm，齒寬為（155.3±2.4） nm，刻蝕深度為（67.8±3.5） nm；光波導芯層的寬度為（504.05±10.35） nm，高度為（184.9±8.9） nm；零模波導直徑為（200.2±6.4） nm，深度為（301.3±7.6） nm，滿足設(shè)計要求。芯片尺寸為22 mm×22 mm，最小線寬為155 nm，通過8個衍射光柵、約1 000條光波導以及數(shù)十萬個零模波導陣列結(jié)構(gòu)的片上集成，為零模波導的照明提供了一種緊湊且有效的解決方案。

集成光學；光波導；衍射光柵；零模波導陣列

1 引　言

零模波導（Zero-Mode Waveguide，ZMW）是在透明襯底上由金屬包層薄膜構(gòu)成的圓孔，孔徑一般為50～250 nm［1］。ZMW的橫截面尺寸足夠小，它存在一個截止波長，大于該波長的光無法穿過它進行傳輸，進入ZMW內(nèi)的光強度隨著距孔開口的距離呈e指數(shù)規(guī)律衰減［2］。當入射光從襯底方向照射時，ZMW的底部可以形成體積在仄升（1021L）量級的薄層光場［3］，相比于傳統(tǒng)的共聚焦顯微鏡的觀測體積小了3～4個數(shù)量級［4］。ZMW通常是陣列化后大規(guī)模并行使用的［5-7］，由于具有超越光學衍射極限的空間分辨率、高的時間分辨率、良好的信噪比，ZMW可廣泛應(yīng)用于單分子實時DNA測序［8］，λ-阻遏齊聚反應(yīng)動力學研究［9］，利用雙色熒光互相關(guān)光譜快速篩選DNA限制酶活性［10］，標記膜蛋白在模型膜和活細胞脂質(zhì)雙層膜中的擴散分析［11］。

2 實　驗

2.1　集成芯片的設(shè)計

圖1　集成芯片的結(jié)構(gòu)及工作流程

綜合考慮材料折射率及微納加工工藝的要求，光柵及波導包層材料采用二氧化硅（532 nm激光下折射率=1.46），波導和光柵芯層材料采用氮化硅（532 nm激光下折射率=1.9）。可以采用端接耦合、棱鏡耦合、光柵耦合多種方法將來自光源的光耦合進入波導中，為了使陣列波導之間的光能強度歸一化，本文采用光柵耦合器作為波導的輸入耦合器。光柵的表面積與光源入射到芯片上的光斑大小相匹配，耦合光柵的表面積約為4 900 μm2，對準光柵的表面積約為1 600 μm2，兩種光柵的形狀和截面尺寸相同，形狀為光柵線彎曲成焦點位于光柵-波導界面處一系列共焦橢圓。這樣可以讓光學模式以更小的距離直接從光柵聚焦到波導中，光柵通過平板波導和錐形波導使模式大小匹配地進入矩形波導中。為了提高光柵的耦合效率，在光柵下方的二氧化硅層中掩埋了金屬作為光柵的反射層，根據(jù)時域有限差分（Finite-DifferenceTime-Domain，F(xiàn)DTD）的數(shù)值分析結(jié)果（Lumerical FDTD軟件），當金屬鋁掩埋在二氧化硅層中的合適位置時，相對于不掩埋鋁，光柵的耦合效率提高了1.44倍，由于金屬鋁的熱傳導系數(shù)較二氧化硅大，鋁層對于光柵的散熱也是有利的［17］。光柵的耦合效率與光柵的參數(shù)關(guān)系如圖2所示。最終采用的光柵耦合器截面尺寸為：光柵周期1=355 nm，光柵刻蝕深度2=68 nm，光柵齒寬3=155 nm，頂部包層沉積SiO2，厚度4=280 nm，采用100 nm厚度的鋁作為光柵的反射層，鋁位于光柵芯層下方5=260 nm處。當光源波長為532 nm時，該衍射耦合光柵的耦合效率為63.6%。

圖2　衍射光柵仿真結(jié)果

波導結(jié)構(gòu)由波導芯層和波導包層構(gòu)成，包圍波導芯的波導包層具有比波導芯低的折射率，用于將被引導的光波的模態(tài)輪廓（或直徑）限制在亞微米（或僅幾微米）范圍內(nèi)。由于光波導倏逝場幅值呈指數(shù)衰減，光波僅在波導芯外部延伸亞微米到幾微米的距離，為納米尺寸的ZMW提供照明。根據(jù)：

可得：

其中：光波長=532 nm，波導芯層折射率core=1.9，波導包層折射率clad=1.46，為波導芯層厚度。由式（2）得，<217 nm，對于矩形波導，綜合考慮功率容量、傳播模式以及加工工藝要求等因素，采用的波導芯層厚度為180 nm，寬度為500 nm。

圖3　ZMW底部和波導芯中心的距離與ZMW底部光能量密度的關(guān)系

ZMW底部和波導芯中心的距離是芯片設(shè)計的參數(shù)之一。圖3顯示了波導芯層材料分別為TiO2和Si3N4時，通過FDTD數(shù)值分析結(jié)果（Lumerical FDTD軟件）得到該參數(shù)與ZMW底部光能量密度的關(guān)系，以及幾個典型參數(shù)時波導和ZMW截面電場分布。綜合考慮到加工工藝難度及波導傳輸中的損耗等因素，該距離取為170 nm。由于波導芯頂部包層SiO2厚度為280 nm，波導芯厚度為180 nm，ZMW延伸進入波導包層200 nm，ZMW的金屬包層采用金，厚度為100 nm，ZMW的深度共為300 nm，考慮到加工過程中刻蝕傾角，ZMW的孔徑確定為200 nm。

2.2　集成芯片的加工

圖4為集成化芯片的具體加工工藝。采用四英寸JGS1玻璃作為基底，直徑為101.6 mm，厚度為（500±10）μm，可見光透過率>90%。采用丙酮、異丙醇和無水乙醇分別超聲清洗，去除基底表面雜質(zhì)；接著采用Lift-off工藝鍍Al（圖4（a）），旋涂紫外光刻膠AZ5214，使用光刻機進行曝光并顯影，使用電子束蒸鍍機沉積Cr和Al，厚度分別為10，100 nm，剝離殘留的光刻膠及其表面覆蓋的金屬Al；之后沉積SiO2（圖4（b）），采用氣體SiH4（100 mL/min）+N2O（710 mL/min）PECVD沉積；再沉積Si3N4（圖4（c）），采用氣體SiH4（350 mL/min）+NH3（23 mL/min）+N2（300 mL/min）PECVD沉積；再采用電子束光刻光柵（圖4（d）），旋涂電子束正膠后進行電子束曝光，束流為2 nA，曝光劑量為200 μC/cm2，使用刻蝕機對Si3N4反應(yīng)離子刻蝕，刻蝕氣體是CHF3（50 mL/min）+O2（5 mL/min），得到刻蝕深度68 nm的光柵陣列結(jié)構(gòu)；除膠后電子束套刻波導芯層（圖4（e）），旋涂電子束負膠，后進行電子束曝光，束流10 nA，曝光劑量為350 μC/cm2，后烘堅模，使用刻蝕機對Si3N4反應(yīng)離子刻蝕，刻蝕氣體是CHF3（50 mL/min）+O2（5 mL/min），得到刻蝕深度為180 nm的波導陣列結(jié)構(gòu)；除膠后PECVD沉積SiO2（圖4（f））；之后，紫外光刻波導包層（圖4（g）），旋涂紫外光刻膠AZ5214并前烘，使用光刻機進行曝光并顯影，接下來繼續(xù)反應(yīng)離子刻蝕，刻蝕氣體是SF6（25 mL/min）+O2（25 mL/min），得到刻蝕深度為280 nm的SiO2包層結(jié)構(gòu)；清洗后Lift-off工藝鍍Au（圖4（h）），旋涂紫外光刻膠AZ5214，使用光刻機進行光刻，在光刻膠上使用電子束蒸鍍機沉積Ti和Au，厚度分別為10，100 nm，剝離殘留的光刻膠及表面覆蓋的金屬Au；之后進行電子束光刻套刻（圖4（i）），旋涂電子束正膠后進行電子束曝光，使用刻蝕機對Au離子束刻蝕，將圖案轉(zhuǎn)移到金屬Au層，接著對Au下方的SiO2進行刻蝕，刻蝕深度為200 nm，最終得到刻蝕深度為300 nm的ZMW結(jié)構(gòu)。

圖4　芯片加工工藝（每張圖左右分別顯示不同角度的芯片截面）

3 結(jié)果與討論

3.1　集成芯片的加工結(jié)果

集成芯片加工完成后，對重要結(jié)構(gòu)進行了掃描電子顯微鏡（Scanning Electron Microscopy，SEM）、顯微鏡表征，部分表征結(jié)果如圖5所示。光柵結(jié)構(gòu)上覆蓋的為光刻膠以及在FIB切割過程起保護作用的金屬鉑，表征后統(tǒng)計得光柵周期為（352.8±2.6）nm，齒寬為（155.3±2.4）nm，刻蝕深度為（67.8±3.5）nm。圖5（b）為集成化芯片中波導芯結(jié)構(gòu)的表征，波導陣列包含了Y型分支波導和L型波導等，波導芯上覆蓋光刻膠以及金屬鉑，表征后統(tǒng)計得波導芯寬度為（504.05±10.35）nm，高度為（184.9±8.9）nm。圖5（c）為集成化芯片中ZMW及位于其下方的波導芯結(jié)構(gòu)，表征后統(tǒng)計得ZMW孔徑為（200.2±6.4）nm，深度為（301.3±7.6）nm。表征結(jié)果顯示，集成化芯片的衍射光柵、光波導及ZMW均滿足設(shè)計要求。

3.2　集成芯片性能驗證

圖6　集成芯片性能驗證實驗裝置及結(jié)果

4 結(jié)　論

本文采用FDTD對衍射光柵、光波導以及ZMW陣列集成的芯片進行了仿真設(shè)計，基于微納加工手段制備出集成芯片，并借助熒光微球?qū)尚酒M行了性能驗證。集成芯片最小線寬155 nm，通過8個衍射光柵完成光波耦合，約1 000條波導完成光波傳輸，再利用波導中的倏逝場實現(xiàn)對數(shù)十萬個ZMW陣列的照明。實驗結(jié)果表明，集成芯片可以實現(xiàn)熒光微球的有效激發(fā)。通過上千條光波導以及數(shù)十萬個ZMW陣列結(jié)構(gòu)的片上集成，為ZMW的照明提供了一種緊湊且有效的解決方案，解決了ZMW照明系統(tǒng)存在的魯棒性差、復雜、昂貴，空間要求高的問題。未來將對集成芯片進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化，并與CMOS工藝結(jié)合［18］，直接完成熒光信號的片上讀取與分析，具有較廣闊的應(yīng)用前景。

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Integrated zero-mode waveguide nanopore chip illuminated by evanescent field

YU Pengfei1，2，F(xiàn)U Bowen2，3，LI Chuanyu2，4，LI Chao1，2，ZHOU Lianqun1，2*，GUO Zhen2，5*

（1，230026，；2，，215163，；3，200433，；4，，215263，；5，528200，），：；

To reduce the cost and size of zero-mode waveguide lighting systems， the on-chip integration of diffraction gratings， optical waveguides， and zero-mode waveguides was designed and completed， and the micro-nanostructure and performance of the integrated chip were verified. The FDTD method was used to simulate and design the integrated chip. The on-chip diffraction grating， optical waveguide， and zero-mode waveguide array were fabricated by micro-nano machining methods， and the micro-nanostructure was characterized. A fluorescent microsphere test was performed to verify the performance of the chip. The test shows that the prepared integrated chip can realize the effective excitation of the fluorescent microsphere. The micro-nanostructure characterization shows that the diffraction grating period， tooth width， and etching depth are （352.8±2.6） nm，（155.3±2.4） nm， and （67.8±3.5） nm， respectively. The width and height of the waveguide core layer are （504.05±10.35） nm and （184.9±8.9） nm， respectively. The diameter and depth of the zero-mode waveguide are （200.2±6.4） nm and （301.3±7.6） nm， respectively， which meet the design requirements. The 22 mm× 22 mm chip， with a minimum linewidth of 155 nm， provides a compact and efficient solution for zero-mode waveguide illumination through the on-chip integration of eight diffraction gratings， approximately 1 000 optical waveguides， and hundreds of thousands of zero-mode waveguide array structures.

integration optics； optical waveguide； diffraction grating； zero-mode waveguide array

TP212.3

A

10.37188/OPE.2021.0138

1004-924X（2022）01-0062-09

2021-03-18；

2021-04-23.

國家重點研發(fā)計劃資助項目（No.2018YFF01011003）；國家自然科學基金青年基金資助項目（No.61874133，No.61901469，No.22005331）；江蘇省重點研究開發(fā)項目（No.BE2019684，No.BE2018080，No.BE2020768）；江蘇省政策引導類計劃（No.BZ2019069）；季華實驗室資助項目（No.X190181TD190）；中科院青年創(chuàng)新促進會資助項目（No.2019322，No.2018360，No.201856）；中國科學院科研儀器設(shè)備研制項目（No.YJKYYQ20200046，No.YJKYYQ20190057）；中國科學院重大科研儀器研制項目（No. ZDKYYQ20210004）；蘇州市科技支撐計劃資助項目（No.SYG201907）；中國科學院蘇州生物醫(yī)學工程技術(shù)研究所自主部署項目（No.Y851591105， No.E055011301）

俞鵬飛（1994-），男，安徽滁州人，碩士研究生，2016年于大連理工大學獲得學士學位，主要從事微機電系統(tǒng)與微納加工工藝方面的研究。E-mail：ypf@mail.ustc.edu.cn

周連群（1981-），男，山東金鄉(xiāng)人，博士，研究員，博士生導師，主要從事生物醫(yī)學傳感器和儀器的開發(fā)工作。E-mail：zhoulq@sibet.ac.cn