陳 穎
(福建龍凈環保股份有限公司,龍巖 364000)
介質阻擋放電DBD(dielectric barrier discharge)可在常溫常壓下產生大量的低溫等離子體,被廣泛應用于等離子體化學、臭氧生成、材料表面處理及尾氣處理等領域[1-5]。近年來,臭氧在工業煙氣脫硝中得到大量應用[6-8],DBD 法用于工業生產臭氧成為研究熱點。DBD 臭氧發生室可以等效為一個由放電電極、介質層和放電間隙構成的有損耗的電容器。臭氧發生器電源提供高壓電能,它的作用是給臭氧發生室提供高壓交變電場。
Manley 在DBD 電流回路中串入一個電容器收集放電電荷Q,對應Q 的電壓信號送示波器的x 端輸入,外加電壓U0送示波器y 端輸入,得到Lissajous 圖形,利用該圖形所包圍面積s 計算放電能量W 或功率P[9-10]。由Manley 功率計算式可知,放電功率P 與電源頻率f 及外加電壓Uo成正比。外加電壓直接加在介電體上,受介電體絕緣耐壓的限制,存在上限電壓。提高頻率可以在上限電壓下實現放電功率的增大,增加臭氧產量。Ulrich[11]提出臭氧系統供電頻率對其放電電壓及臭氧產量有明顯影響,當電源輸出功率一定時,使用高頻率會降低作用在電極上的電壓。南昌大學魏林生等[12]提出不同氣體流量下,臭氧產率隨峰值電壓和放電頻率的增加均減小,在不同峰值電壓和放電頻率下,臭氧產率隨氣體流量的增大而增大。目前,工作頻率對臭氧發生器性能影響的研究多集中在產量上,對于臭氧產率的影響研究較少,而臭氧發生器的產量、濃度與產率指標往往相互背離,對于這三者綜合影響的研究甚少。隨著工業臭氧需求量的不斷增大,提升大型臭氧發生器性能依然是目前的主要目標。
德國Wedeco 公司和瑞士Ozonia 公司為國外知名商用大型臭氧發生器廠家,這兩家臭氧電源均采用中高頻技術,Wedeco 公司的技術以雙腔電極和內部金屬絲網為特色,Ozonia 公司以AT 非玻璃放電體技術為特色。國內廠家臭氧電源工作頻率從幾百赫茲到幾千赫茲,總體往中高頻方向發展,但性能指標參差不齊。當前臭氧電源主要采用PWM調制的中高頻技術,可同時進行調頻、調壓,系統的功率因數與逆變器輸出電壓無關且系統的動態響應速度快,但其方波電壓不僅含有正弦基波,還含有豐富的諧波。正弦脈寬調制SPWM(sinusoidal pulse width modulation)技術在PWM 的基礎上改變了調制脈沖方式,輸出矩形方波的寬度按正弦規律變化,控制和調節性能好,輸出波形經過濾波可以做到接近正弦波輸出,消除或抑制諧波,提高電源效率并有利于研究頻率特性及臭氧生成。
本文通過搭建臭氧發生器及SPWM 變頻電源裝置,分析工作頻率的改變對臭氧產量、產率、濃度的綜合影響,尋找合適的工作頻率。
臭氧發生器的放電管為圓管型,高壓電極與接地電極均為不銹鋼管;接地電極水冷,水溫越低臭氧產率越大;冰水機組提供恒溫冷卻進水,進水水溫22 ℃,水流量約4 m3/h。臭氧發生單元示意如圖1 所示,采用玻璃管雙間隙放電,與Wedeco 公司的PDOevo Ozone Systems 產品相似,其結構為玻璃介質管分隔出2 個氣隙,內氣隙用不銹鋼絲網置于高壓電極與玻璃管之間,外氣隙為體積電暈放電(VD),內氣隙接近沿面放電SD(surface discharge),雙腔放電結構提升臭氧發生效率,降低了能耗。放電單元有效長度1 500 mm,共145 個放電單元。采用液氧源汽化后純氧供氣,常壓露點小于-70 ℃,工作氣壓0.1 MPa。

圖1 臭氧發生單元示意圖Fig.1 Schematic of ozone-generating unit
變頻電源采用同步式單相三階SPWM 逆變器,調制波為正弦波,載波為三角波,正弦調制波起始點取三角波正峰值處,調制輸出波形為對稱于原點的奇函數波形。載波比N 選取為6~20 之間的偶數。三階SPWM 波的傅里葉表達式[13]為

式中:u 為SPWM 輸出電壓,其基波電壓幅值為U;ω 為調制波角頻率;E 為輸出矩形方波幅值;M 為調制度;m 為載波三角波的倍數;n 為調制波的諧波倍數;Jn為貝塞爾函數表達。式(1)只包含正弦項,不包含恒定分量與余弦項。可見,輸出三階SPWM 波基波為正弦波,幅值可調,頻率可調。同時,采用三階SPWM 逆變器可減少諧波,提高設備效率,進而提高臭氧產率。
變頻電源SPWM 輸出原理及等效電路如圖2所示。逆變輸出SPWM 方波串接電抗器后經變壓器升壓輸出近似正弦波高壓,通過高壓電纜與發生器放電室相連。在高壓作用下,臭氧發生器放電間隙產生低溫等離子體放電,生成臭氧。正弦高壓頻率可調,基波頻率范圍為50~2 000 Hz,通過調制度調幅[14-15],調幅范圍10%~95%。載波比可調,當N=2時,即為PWM 波,不宜采用正弦波分析法。

圖2 變頻電源SPWM 輸出原理及等效電路Fig.2 SPWM output principle for variable-frequency power supply and equivalent circuits
等效電路如圖2(b)和(c)所示,其中Lr為變壓器等效漏感,Ls為串聯電抗器電感,Cd為介質電容,Cg為氣隙電容,Rt為等效電阻。令

等效電路與文獻[16]推導的正弦波電壓源供電的DBD 型臭氧發生器基波等效電路相似。介質阻擋放電存在放電和非放電2 個狀態,圖2(b)為非放電狀態,圖2(c)為放電狀態,放電前Rt約為0,DBD 相當于Cd和Cg串聯,放電后,氣隙擊穿,Rt隨即增大,Cg表現為局部微短路,DBD 形成大量的時空隨機分布的放電細絲。隨著工作頻率和供電電壓的變化,臭氧發生器參數也發生變化,這種等效電路的電阻和電容是非線性的,難以推出等效模型的具體表達式。Alonso 等[17]分析介質阻擋放電電路發現在一定功率范圍內DBD 電路的電容和電阻基本維持不變。基于臭氧發生器大都運行于某一固定狀態(基本穩定的產量、濃度、電耗),此時的電容和電阻基本維持不變,以該等效模型可以簡化臭氧發生器及電源的設計。

當ω 從0 變到ω0時,回路電抗由-∞(容性)變到0,電流從0 開始逐漸增大到最大值U/R;當ω從ω0向∞增大時,回路電抗由0 開始逐漸增大,并趨于∞(感性),同時電流從最大值開始逐漸下降趨于0。電容的壓降為

上述等效電路回路電容與損耗電阻既沒有具體表達式,也沒有確定數值,但清楚地表明了工作頻率對回路電壓、電流的影響。另外,還有一種靜態等效電路,即臭氧發生室也可等效為介質等效電容Cd、氣隙等效電容Cg和放電維持電壓Vz組成的等效電路[18-22]。介質等效電容、氣隙等效電容和放電維持電壓均可由理論及經驗公式計算。采用Matlab下的Simulation 仿真,直流母線電壓取530 V,載波比為20,調制度為80%,這也是實際運行的可設置參數,仿真波形如圖3 所示,可以看出變壓器二次電壓波形接近正弦波,變壓器一次、二次電流波形為準正弦波。改變調制度,可線性改變一次、二次電壓值。仿真發現:二次電壓波形畸變受Uz大小影響。顯然,載波比越大,變壓器輸出電壓、電流波形越光滑,總諧波畸變率THD 小。載波比越小,諧波成分會增加,諧波分布中心向低頻方向移動[23],但逆變器開關損耗越小。

圖3 等效電路仿真波形Fig.3 Simulation waveforms of equivalent circuit
變頻電源包括整流電路、濾波電路、IGBT 組成的全橋逆變電路、變壓器等。全橋逆變采用SPWM控制,設載波比為6,調制度為44%,變壓器初級漏感317 μH,次級漏感130.8 mH,電抗器電感200 μH。增加電抗器的目的在于補償電感量,調節諧振頻率,變壓器鐵芯采用超薄取向硅鋼片,而變頻模式可以使變壓器鐵芯快速建立穩定磁場[24]。圖4 為二次電壓、二次電流隨頻率的變化曲線,可見電流在1 150 Hz 時達最高點,即表明該點為諧振點。顯然,在諧振頻率左側二次電壓存在峰值,忽略等效電阻壓降,回路Q 值應大于0.707,波形較平坦,說明Q值也較小。

圖4 二次電壓、二次電流隨頻率的變化Fig.4 Changes in secondary voltage and secondary current with frequency
實測SPWM、一次和二次電流以及二次電壓波形如圖5 所示,此時裝置輸入有功功率為12.1 kW,輸入視在功率為13.1 kV·A,功率因數為0.92。SP-WM 載波比不完全為6 的原因是單片機DSP 芯片PWM 輸出設置死區時間造成的,但相鄰上下波對稱,不會造成變壓器偏勵磁。接近諧振狀態下,SPWM 波形與一次電流波形幾乎沒有相位差,從變壓器原邊看,近似為純阻性負載。變壓器二次電壓為臭氧發生器等效電容與等效電阻的電壓疊加值,也即氣隙電壓、介質電壓之疊加值。該電壓減去氣隙的放電維持電壓即為介質承受電壓。氣隙擊穿電壓與氣隙大小及氣壓相關,在近似均勻電場,數值基本確定,外加電壓峰值、氣隙擊穿電壓可有效預測[25]。在5~100 μm 范圍內的擊穿場強是逐漸降低的,且遠大于空氣中常規間隙均勻電場30 kV/cm的擊穿閾值,擊穿電壓基本符合經典巴申曲線規律,可用湯遜機理解釋[26]。臭氧發生單元內外氣隙由于玻璃介質、電極易變形及同心度偏移的原因,最小間距應考慮小于100 μm 的情況,微間隙擊穿場強高有利于臭氧生成,微氣隙結構也成為日本三菱公司的優化技術。介質放電阻擋過程中,介質表面會積累電荷,極化效應顯著,放電維持電壓一般小于氣隙首次擊穿電壓[25]。

圖5 實測SPWM、一次和二次電流、二次電壓波形Fig.5 Measured waveforms of SPWM,primary and secondary current,and secondary voltage
試驗發現:改變調制度,諧振頻率值會發生小范圍變化。調制度增大、電壓升高,空氣間隙逐漸被擊穿,發生器電容逐漸增大、趨近于介質電容,諧振頻率減小。
以調制度44%維持輸入電壓不變,隨著工作頻率的提高,臭氧的產量及其濃度先提高后降低,其產率卻不斷下降,如圖6 所示。隨著頻率的增加,單位時間內高能電子密度增大有利于臭氧生成,同時放電空間內輸入的能量也增大,放電氣隙內氣體溫度也增加,分解生成的臭氧。在頻率較低時,前者居主導,臭氧濃度增大,在頻率較高時,后者居主導,臭氧濃度呈下降趨勢。在氣體流量不變時,臭氧產率不僅與臭氧濃度有關,還與放電功率有關,而放電功率與工作頻率幾乎呈線性正相關,故臭氧產率隨著工作頻率的增加不斷減少。工作頻率超過諧振頻率點后,二次電流、二次電壓下降,臭氧的濃度、產量下降,臭氧的產率下降,功耗增加,二次電壓最高點幾乎對應臭氧濃度最大值,因此最佳工作頻率需小于諧振頻率。隨著工作頻率的提高,臭氧產量濃度先提高后降低,拐點在諧振頻率點附近。

圖6 維持輸入電壓不變,臭氧濃度、產量和產率隨頻率的變化Fig.6 Changes in concentration,yield and yield metric of ozone with frequency when input voltage remains constant
經推算,諧振點的等效電容約為36.8 μF,等效電阻約為1.68 Ω,其Q 值約為2.22。依據文獻[27]提出的臭氧發生器的等效電阻、等效電容與放電功率的最小二乘法擬合公式及實驗數據,在工程上可以認為臭氧發生器的等效電阻和等效電容與放電功率成線性關系,即表明一定功率范圍內DBD 電路的電容和電阻基本維持不變。
由熱化學理論計算可得臭氧產率的理論值為1 200 g/(kW·h),而實際僅有4%~12%的能量用于產生臭氧,其余能量轉化為熱量,實際產率遠低于理論值[28-29]。為提高臭氧產率,應減少轉化為熱能的能量,即在電路中獲取較小的等效電阻和較大的Q值。串聯電抗器,適度增加回路電感量,使Q 值增大,使得二次電壓波形略陡峭,從而抬升二次電壓最高值。
通過改變調制度,可獲得多組數值曲線構成的曲線族,顯而易見,二次電壓最高點附近所在的工作頻率段為優選頻率,臭氧濃度高而損耗相對較低。依據該曲線族可選擇合適的電源功率、應用頻率及電源電壓等級。
依據文獻[30-31],在較低峰值電壓下,增大峰值電壓可增加自由電子密度和氧氣分子的離解速率,從而增加臭氧的生成。僅簡單的試驗即可找出最佳電壓。在本文試驗中,二次輸出電壓為介質電壓與氣隙電壓之和,而氣隙電壓相對不變,二次輸出最佳電壓為8 000~8 500 V 之間,超過8 500 V時,臭氧濃度開始下降,臭氧功耗卻不斷增大,介質玻璃被擊穿的概率也增大。考慮介質電壓裕度,選取二次輸出電壓為8 000 V,通過改變調制度維持該電壓不變,改變工作頻率,臭氧產量、產率、濃度的變化如圖7 所示。

圖7 維持二次輸出電壓不變,臭氧濃度、產量、產率隨頻率的變化Fig.7 Changes in concentration,yield and yield metric of ozone with frequency when secondary output voltage remains constant
在二次輸出電壓不變時增大頻率,臭氧的產量、濃度增大,臭氧的產率減小功耗增加,只要選取能承受的功耗,就能找到最佳供電頻率。
由圖8 和圖9 可見,通過不斷改變調制度,維持相同放電功率下,在一定范圍內,隨著頻率增加,二次電壓不斷下降,二次電流不斷增加,同時,臭氧濃度和產量有所下降,產率下降,功耗有所增加,這與文獻[11]的研究基本一致。由此表明,相同放電功率下,頻率越低,各項指標趨于向好。由于工作頻率與逆變器開關損耗、鐵芯磁滯損耗、趨膚效應影響正相關,這些損耗的增加是臭氧發生器功耗增加、臭氧產率下降的原因之一。隨著工作頻率下降,需不斷增大調制度以維持相同放電功率,調制度達到上限值95%時,此時的工作頻率達到下限值,即為該放電功率下的最佳工作頻率。

圖8 維持相同放電功率,調制度、二次電壓和二次電流隨頻率的變化Fig.8 Changes in secondary voltage and secondary current with frequency when the same discharge power is maintained


圖9 維持相同放電功率,臭氧濃度、產量和產率隨頻率的變化Fig.9 Changes in concentration,yield and yield metric of ozone with frequency when the same discharge power is maintained
另外,特別需要指出的是:在SPWM 下,當調制度小于50%后,正弦波形有一定失真,增大頻率會使臭氧性能指標有所下降。在實際使用中要避免調制度小于50%的情況。
(1)諧振頻率是關鍵參數,改變調制度或運行電壓大小,諧振頻率會發生小范圍變化。變壓器漏感基本固定不變,串接電抗器可改變回路電感量,達到調整諧振頻率點的目的,可使各臺設備參數趨于一致。當工作頻率大于諧振頻率時,濃度、產率等性能指標出現較大幅度下降,因此臭氧發生器工作頻率需略小于諧振頻率點。
(2)維持輸入電壓不變時,位于諧振頻率之下二次電壓最高點附近所在的特定工作頻率段為優選頻率,臭氧產量大、濃度高,損耗相對較低。調整調制度,可獲得多組數值曲線構成的曲線族,依據該曲線族再選擇合適的電源功率、應用頻率等。
(3)二次輸出電壓需考慮介質電壓裕度,而且輸出電壓過高,臭氧濃度不升反降,臭氧功耗卻不斷增大。選擇合適的輸出電壓并維持不變時,增大頻率,臭氧產率、產量、濃度均增大,依據能承受的最大功耗值對應找到最佳供電頻率。
(4)相同放電功率下,工作頻率增大,臭氧濃度、產量有所下降,功耗有所增加。工作頻率與設備損耗正相關,工作頻率越低,各項指標趨于向好。隨著工作頻率下降,為維持相同放電功率,不斷增大調制度達到上限值95%時,此時的工作頻率為該放電功率下的最佳頻率。
(5)DBD 臭氧發生器配以合適的電抗器電感、變壓器漏感,SPWM 變頻電源在3 種不同的試驗路徑下,均可在諧振頻率之下優選出合適的工作頻率,可很大程度上提高臭氧發生器性能。本裝置的一個優選工作頻率為810 Hz,此時臭氧產量為2 095 g/h,臭氧濃度為150.7 g/m3,產率為135.1 g/(kW·h)。氧氣源流量減少10%,臭氧濃度可提高至166 g/m3左右,臭氧產率略低一點。若優化臭氧發生器本體及放電單元,臭氧性能指標會有進一步提升空間。