XG-Ⅲ裝置ps激光束線所致感生放射性評估研究

魏朔陽，邱 睿,*，楊 博，宋鴻鵠，周盛升， 張志猛，周維民，馬 馳，張 輝，李君利

(1.清華大學 工程物理系，北京 100084；2.粒子技術與輻射成像教育部重點實驗室，北京 100084； 3.中國工程物理研究院 激光聚變研究中心 等離子體物理重點實驗室，四川 綿陽 621900)

20世紀下半葉以來，世界范圍內百TW級(1014W)甚至PW級(1015W)的高功率激光裝置不斷增加，這類裝置可在亞皮秒(ps)的時間尺度內產生強度高達1021W/cm2的激光。研究人員發現，當超短超強激光與固體靶或氣體靶相互作用時，會產生能量高達數千MeV的電子[1-10]，這些電子會進一步在轉換靶中通過電離或軔致輻射作用產生X射線，其中部分能量較高的X射線還可通過光核反應和電子對效應產生向外發射的中子和正電子[11]。這些粒子的產生使得超短超強激光裝置成為一類新型的電離輻射源。中國工程物理研究院的XG-Ⅲ裝置是目前國內唯一一臺能同時提供ns、ps和fs三束激光打靶的超短超強激光裝置，其ps激光束線可產生功率高達300 TW的超短超強激光。目前，XG-Ⅲ裝置可在激光驅動的X射線源模式及光中子源模式兩種模式下工作。對于X射線源模式，當超熱電子打到高Z靶上時，會通過軔致輻射等過程向外發射硬X射線；而光中子源模式則是使用鎢靶等轉換靶材，利用光子與其發生的光核反應產生光中子。由于這些粒子束的能量通常可達到數MeV，因此十分有必要對這類超短超強激光裝置產生的放射性危害進行評估。

21世紀以來，已有研究人員通過實驗與模擬的方法對超短超強激光與固體靶相互作用產生的軔致輻射光子劑量進行了研究，其中部分使用了PIC模擬程序來模擬得到激光加速產生的電子源項，并使用蒙特卡羅模擬方法計算了光子劑量[12-13]。清華大學輻射防護與環境保護實驗室也在這方面開展了一系列工作，包括對超短超強激光與固體靶相互作用所致的X射線劑量與能譜進行的模擬與實驗研究[13-14]。通過調研發現，之前的研究大多針對軔致輻射光子所致的瞬時劑量[12-15]，對于感生放射性劑量的評估較少。本文對XG-Ⅲ裝置在多種不同靶材的工作模式下所致的感生放射性核素活度及所致劑量進行評估。使用PIC模擬得到激光與低密度等離子體相互作用產生的高能電子源項，隨后將其作為FLUKA模擬中的源項，計算在不同靶材及不同厚度情況下，感生放射性輻射劑量及活化反應產生的核素活度隨時間與距離變化的情況。

1 源項參數及蒙特卡羅模擬

1.1 源項分析與模擬

XG-Ⅲ裝置的ps激光束線產生的激光由預脈沖與主脈沖兩部分組成，在主脈沖到達前，激光預脈沖會預先在氣體中產生低密度的等離子體，隨后主脈沖到達，并與先前產生的低密度等離子體產生相互作用，通過自調制激光尾場加速[16]和隨機性加熱[17]等機制產生高能電子。

為了對高能電子源項進行更加精細的描述，使用PIC對激光與等離子體的相互作用進行了模擬，并輸出最終產生的高能電子能譜。通過迭代求解電磁場中的麥克斯韋方程與粒子運動的動力學方程，PIC模擬方法[18-19]能自洽地研究等離子體的動力學效應。本文采用中國工程物理研究院激光聚變研究中心自主研發的二維PIC模擬程序OPIC對激光-等離子體的相互作用進行模擬[18]。在模擬中，采用的激光參數盡量與XG-Ⅲ裝置在實驗中的參數保持一致：激光波長λ為1.053 μm，脈沖持續時間的FWHM為1 ps，激光焦斑半徑(FWHM)為8 μm，激光功率密度為4×1020W/cm2。激光電場沿y方向偏振，脈沖沿x方向發射并正入射在靶面上，激光脈沖的徑向分布和時間分布服從高斯分布。初始等離子體尺寸為x方向1.2 mm、y方向1.0 mm，參考Mangles等[20]進行的一系列PIC模擬，電子密度ne設定為0.1nc(nc為等離子體的臨界密度)。模擬中單個網格尺寸為dx=dy=λ/20，每個網格中有20個電子和9個離子。圖1為PIC模擬的激光與氣體靶相互作用產生的超熱電子能譜，在后續的模擬中，均使用這一電子能譜作為源項。

圖1 激光與氣體靶相互作用產生的超熱電子能譜Fig.1 Energy spectrum of hot electron generated by interaction between laser and gas target

1.2 蒙特卡羅模擬及參數設置

使用蒙特卡羅程序FLUKA模擬電子在轉換靶中的輸運及次級粒子的產生過程，并統計得到使用不同轉換靶材時，在不同冷卻時間下靶材自身的活化核素分布及周圍的感生放射性情況。在FLUKA模擬中，源項采用由PIC模擬得到的超熱電子能譜，設定在1×10-9s內產生1×1014個超熱電子。模擬中采用的固體靶由多種不同厚度和半徑的圓柱形靶組成，在選擇靶材料時，考慮了實驗中的靶材選擇，針對X射線源工作模式，在模擬中選擇直徑與厚度均為3 cm的金靶，而針對中子源的工作模式，在模擬中選擇直徑與厚度均為3 cm的鎢靶。在實際運行中，出于其他實驗目的，XG-Ⅲ裝置還會選用包括銅靶及鉭靶在內的高Z靶作為實驗靶材，為了對不同靶材所產生的感生放射性進行對比，本文對直徑與厚度均為3 cm的銅靶和鉭靶進行了模擬。除此之外，為了研究靶材厚度對感生放射性的影響，本文還模擬了直徑與厚度均為3 mm金靶的感生放射性情況。

在FLUKA模擬中，選擇具有較低能量中子輸運功能和較低粒子截止能量閾值的PRECISION模式，在該模式下，光子產生和輸運的截止能量被設定為100 keV。在模擬中，本文還選擇光核反應模式以確定由軔致輻射X射線引起的光核反應導致的感生放射性。

2 計算結果

2.1 不同種類的靶材因感生放射性所產生的劑量

XG-Ⅲ裝置的ps激光器以單次打靶方式工作，通常每天進行3～5發次實驗，在每次打靶結束10 min后，實驗人員才可進入靶室區域。考慮到鋁材相對不易被活化，因此靶室壁及靶的支架均由厚度為3 cm的5052鋁合金(Al：95.9，Mg：2.8，Fe：0.4，Si：0.25，質量分數)制成。計算結果表明，在靶室表面以外5 cm處，劑量率非常低，當激光裝置每個發次產生1014個能量為300 MeV的電子打靶，并冷卻3 min后，靶室外的劑量率約為幾十nSv/h，與室外的自然背景輻射水平相當。

圖2為厚度與直徑均為3 cm的不同靶材被活化后在距靶表面不同距離(1、10、30和50 cm)處由感生放射性造成的劑量率隨時間的變化趨勢。可看出，在源項、尺寸等其他條件相同時，鉭靶和鎢靶產生的感生放射性均低于銅靶與金靶，其中，鎢靶的感生放射性劑量率最低。在冷卻1 min后，距鎢靶10 cm處的感生放射性劑量率為65.68 μSv/h，在距銅靶、鉭靶、金靶10 cm處的劑量率分別為9.15 mSv/h、165.53 μSv/h與676.37 μSv/h。對于銅靶而言，其感生放射性是4種靶材中最強的，與此同時，其感生放射性劑量率下降速度緩慢，在10 min的冷卻時間內，銅靶周圍的感生放射性劑量率始終較高，在距銅靶表面1 cm處的劑量率約為120 mSv/h，而在距銅靶表面30 cm處，劑量率達到0.63 mSv/h，直到30 min后，銅靶周圍的劑量率才出現較明顯的下降，此時，距銅靶表面1、10與30 cm處的劑量率分別為29.05、1.22與0.16 mSv/h。

圖2 激光與厚度為3 cm的銅靶(a)、鉭靶(b)、鎢靶(c)與金靶(d)作用后產生的劑量率Fig.2 Residual dose rate produced by interaction between laser and copper target (a), tantalum target (b), tungsten target (c) and gold target (d) with thickness of 3 cm

圖3為厚度與直徑均為3 cm的不同活化靶材在經過1 min冷卻后由感生放射性造成的劑量率與靶表面距離的變化趨勢。在4種靶材產生的主要活化核素中，絕大部分核素的衰變方式均為β+衰變及內轉換，這兩種衰變過程均會向周圍發射光子，這意味著在距靶材一定距離以外，由感生放射性導致的劑量率應服從距離反比定律，圖3中不同距離處劑量率的關系基本符合這一規律。

圖3 激光與厚度為3 cm的銅靶、鉭靶、 鎢靶與金靶作用后產生的劑量率隨距離的變化Fig.3 Residual dose rate produced by interaction between laser and copper target, tantalum target, tungsten target and gold target with thickness of 3 cm vs distance

在XG-Ⅲ裝置的實際運行中，相鄰兩個激光發次之間通常留有2～3 h的時間，但出于更換靶材、更換實驗部件、調整實驗裝置布局等目的，研究人員通常需在打靶結束10 min后即進入靶場工作。從上述模擬結果可發現，對于3 cm厚的鉭靶、鎢靶及金靶，在冷卻10 min后，盡管靶材表面附近的劑量率仍較高，但在10 cm外的劑量率已較低，可開展相關的實驗準備工作。而對于銅靶而言，由于劑量率在30 min內均較為穩定，因此需在開展實驗準備工作之前將靶材從靶室中移出，并妥善存放，以避免對實驗人員造成不必要的照射。

2.2 不同厚度的靶材因感生放射性所產生的劑量

在XG-Ⅲ裝置開展的實驗中，研究人員可能選用不同厚度的靶材開展實驗，為了對不同厚度的靶材產生的感生放射性劑量率進行對比，在源項相同的條件下，本文分別針對厚度為3 cm與3 mm的金靶進行模擬，圖4為厚度為3 mm與3 cm的金靶在離開靶表面不同距離處產生的感生放射性劑量率隨時間的變化情況。可看出，在打靶結束后的1 min內，3 cm厚靶周圍的感生放射性劑量率高于3 mm薄靶。這主要是由于3 cm厚靶本身體積較大，其中的金原子核數目較多，因此厚靶產生的活化核素總量及其周圍的感生放射性劑量率均高于薄靶。在打靶結束后的1～30 min之間，薄靶周圍的感生放射性劑量率高于厚靶周圍。對于金靶而言，其光核反應截面隨光子能量的上升先上升后下降，并在光子能量為13.7 MeV處達到最大值[21]，因此，在較薄的靶材中，很大一部分高能光子會在與金靶發生活化反應前即離開靶材，而這些高能粒子活化金靶產生的主要核素為196Aum、195Aum等半衰期非常短的核素，圖5為厚度為3 mm和3 cm的金靶冷卻3 min后的活化核素活度占比，可看出，在較薄的金靶中，活化產生的短半衰期核素(195Aum)的占比較厚靶低14%左右，與之相對的，薄靶中產生的半衰期在數分鐘以上的核素占比較多，因此，在1～30 min的冷卻時間內，薄靶周圍的劑量率下降較為緩慢。

在距靶表面1 cm處，對于厚靶而言，由于其存在自屏蔽效應，因此活化核素在衰變過程中釋放出的電子并不能在外界產生較高的劑量，而薄靶能在較近距離內產生一部分由電子造成的劑量，伴隨著距離的增大，這一效應逐漸消失。

2.3 不同種類靶材的感生放射性隨時間的變化

在感生放射性所致劑量外，本文還對不同靶材在超熱電子作用下產生的活化核素進行了分析，從而更加全面地掌握XG-Ⅲ裝置中不同靶材的活化情況，并以此對感生放射性劑量的變化進行分析。

圖4 激光與厚度為3 mm和3 cm的金靶作用后在距靶表面1 cm(a)、 10 cm(b)、30 cm(c)與50 cm(d)處產生的劑量率Fig.4 Residual dose rate at 1 cm (a), 10 cm (b), 30 cm (c) and 50 cm (d) from target surface after interaction between laser and gold target with thicknesses of 3 mm and 3 cm

針對感生放射性最高的銅靶，其活化主要產物是由63Cu(γ，n)62Cu反應產生的62Cu。62Cu的半衰期為9.74 min，在30 min的冷卻時間內，銅靶周圍的感生放射性主要由62Cu導致，而后62Cu占活化產物的含量減少，最后半衰期更長的64Cu(半衰期12.7 h)和61Cu(半衰期3.333 h)貢獻絕大部分的感生放射性，如圖6所示。

對于金靶而言，在相同尺寸與相同源項條件下，雖然其初始的感生放射性劑量率與銅靶接近，但是在冷卻3 min后，金靶周圍的劑量率已顯著低于銅靶，僅為銅靶的1%左右。這主要是因為金靶的主要活化產物為短半衰期核素196Aum、197Aum、195Aum，其半衰期分別為8.1、7.73及30.5 s，這些短半衰期核素在很短的時間內就會衰變完畢，而在冷卻3 min后，金靶中的主要放射性核素逐漸轉變為半衰期較長的核素(如半衰期2.27 d的196Aum2)，在初始時，196Aum2的活度僅占總活度的0.014%，伴隨著冷卻時間的增加，196Aum2占總活度的比例逐漸上升，在30 min冷卻后其占比已達到83.31%。金靶冷卻30 s與3 min后的活化核素活度占比如圖7所示。

相比于銅靶與金靶，鉭靶在活化后產生的劑量率較低，且感生放射性劑量率整體變化過程較為穩定，這一現象與鉭靶的活化產物有關。在鉭靶的活化過程中，其活化產物種類多、產量均衡，在照射結束后，鉭靶的感生放射性活度幾乎全部由182Tam與177Hfm兩種核素貢獻，由于177Hfm的半衰期僅為1.08 s，因此冷卻10 s后，其已不再占據主導地位。圖8為鉭靶冷卻30 s與3 min后的活化核素活度占比。冷卻3 min后，鉭靶的剩余活化產物主要為178Ta、182Tam、182Tam2與180Ta，其中，178Ta與180Ta的半衰期分別為9.31 min與8.15 h，而半衰期僅為283 ms的182Tam則與半衰期為15.84 min的182Tam2形成長期平衡，由于以上幾種占據主導地位的核素的半衰期均較長，因此在較長的觀察時間內，鉭靶周圍的感生放射性劑量率下降速度較為穩定。

對于鎢靶而言，其具有較低的活化閾值，冷卻10 s后，鎢靶周圍的感生放射性劑量率迅速降低，這是由于鎢靶的活化主要通過184W(γ，n)183Wm實現，而這一反應產物的半衰期僅為5.2 s，因此由其導致的感生放射性劑量率會在1 min內迅速降低。圖9為鎢靶冷卻30 s與3 min后的活化核素活度占比，可看出，冷卻3 min后，鎢靶中的主要活化產物為185Wm與179Wm，這兩種核素的半衰期分別為1.67 min與37.05 min。伴隨大量短半衰期核素的衰變，冷卻10 min后，距鎢靶表面1 cm處感生放射性劑量率為0.46 mSv/h，距靶表面30 cm處僅為3.55 μSv/h，遠低于其他靶材。

圖5 厚度為3 mm(a)和3 cm(b)的金靶冷卻3 min后的活化核素活度占比Fig.5 Proportion of activity of activated nuclide after cooling for 3 min in gold target with thicknesses of 3 mm (a) and 3 cm (b)

圖6 銅靶冷卻30 min(a)與90 min(b)后的活化核素活度占比Fig.6 Propotion of activity of activated nuclide after copper target is cooled for 30 min (a) and 90 min (b)

圖7 金靶冷卻30 s(a)與3 min(b)后的活化核素活度占比Fig.7 Propotion of activity of activated nuclide of gold target cooled for 30 s (a) and 3 min (b)

圖8 鉭靶冷卻30 s(a)與3 min(b)后的活化核素活度占比Fig.8 Propotion of activity of activated nuclide of tantalum target cooled for 30 s (a) and 3 min (b)

圖9 鎢靶冷卻30 s(a)與3 min(b)后的活化核素活度占比Fig.9 Propotion of activity of activated nuclide of tungsten target cooled for 30 s (a) and 3 min (b)

3 結論

本文使用PIC與蒙特卡羅方法，對XG-Ⅲ裝置ps激光束線上不同靶材產生的感生放射性核素活度及所致劑量進行了系統性的模擬研究。模擬結果表明，對于激光驅動的軔致輻射X射線源，冷卻1 min后，距靶材表面10 cm處的感生放射性劑量率為676.37 μSv/h。而對于激光驅動的光中子源，冷卻1 min后，其在相同位置的感生放射性劑量率為65.68 μSv/h。對于相同厚度的銅靶與鉭靶，在實驗結束1 min后的相同位置處的感生放射性劑量率分別為9.15 mSv/h與165.53 μSv/h。

由于不同靶材產生的活化產物不同，因此周圍的感生放射性劑量率變化情況也不同。在其他條件相同的情況下，本文列舉的4種靶材中，鉭靶和鎢靶產生的感生放射性均低于銅靶與金靶。而由于銅靶的活化產物主要為半衰期達到9.74 min的62Cu，因此在這5種靶材中，銅靶的劑量率下降最為緩慢。除此之外，由于活化反應的截面與光子能量有關，而光子能量又會受到靶材厚度的影響，因此，靶材厚度不同會直接導致活化產物含量不同，進而使得感生放射性的變化趨勢不同。本文結果可為超短超強激光設施中激光驅動的X射線源和中子源的輻射安全系統設計提供參考。