LIBS直接測量輸送帶上原煤煤質可行性研究

何勇超，喻子彧，師利寶，覃淮青，周亞寧，張禮峰，莫爵徽，趙 航，姚順春,,4

(1.河北華電石家莊鹿華熱電有限公司，河北 石家莊 050200；2.華南理工大學 電力學院，廣東 廣州 510640；3.佛山華譜測智能科技有限公司，廣東 佛山 528313；4.廣東省能源高效低污染轉化與工程技術研究中心，廣東 廣州 510640)

0 引 言

2019年我國煤炭消費比重為57.7%，火力發電量占比69.6%[1]。煤炭為我國主體能源，以燃煤電廠發電為主的能源結構在未來一段時期內不會發生較大變化。根據我國節能減排及可持續發展政策的要求，燃煤電廠需進一步降低供電標準煤耗，減少污染物排放量。然而我國大部分燃煤電廠存在來煤多變、不同煤種摻燒、入爐煤質特性復雜多樣的實際情況，導致鍋爐燃燒效率偏低、熱損失增加等諸多問題，直接影響鍋爐安全、高效、經濟運行。面對當前電廠實際運行情況，發展快速響應、精準控制的運行優化技術是保障安全生產，實現節能減排目標的重要舉措。入爐煤質特性作為鍋爐運行的關鍵參考指標之一，實現其在線測量對推進鍋爐燃燒優化閉環控制和智能電站發展具有重要意義。

近年來以光譜學為理論基礎的測量技術不斷發展，且廣泛涉及煤質特性測量領域[2]，包括近紅外光譜技術(NIRS)[3]、X射線熒光光譜分析技術(XRF)[4]和激光誘導擊穿光譜技術(LIBS)[5]。此外應用于煤質特性測量的還有瞬發γ射線中子活化分析技術(PGNAA)[6]和微波分析法[7]等非光譜類測量技術。其中LIBS技術因其系統簡單、快速原位檢測、多元素同步分析等突出優勢，被認為是實現入爐煤質在線分析的可行技術之一。目前LIBS在煤質特性方面的研究仍主要在實驗室開展，測量模式以煤壓片[8]和煤粉顆粒流[9-10]為主。WANG等[11-12]提出了基于主導因子的偏最小二乘方法，實現了LIBS對煤中含碳量、灰分、揮發分和發熱量的準確測量，表明LIBS在煤質檢測領域具備良好的應用前景。ZHANG等[13]設計了基于煤壓片測量模式的LIBS煤質分析儀并將其應用于電廠的煤質檢測，采用支持向量機回歸方法結合主成分分析建立了灰分、揮發分和發熱量的定量分析模型，測量的平均相對誤差分別為5.48%、4.42%和3.68%。YAO等[14]研發了基于煤粉顆粒流測量的快速煤質分析儀，結合聚類分析，采用神經網絡和遺傳算法分析等離子體光譜和煤質之間的關系，得到煤中灰分、揮發分、固定碳和發熱量測量的平均絕對誤差分別為0.82%、0.85%、0.96%和0.48 MJ/kg，可以對煤質進行連續、可靠和準確的分析。然而由電廠實際運行情況可知，輸送帶上的原煤經除鐵、多級破碎和研磨等工序，最終送入鍋爐。考慮到電廠輸煤系統實際運行情況和入爐煤質特性在線檢測的基本要求，輸送帶上原煤直接測量的模式比煤壓片和煤粉顆粒流測量模式更具現場適用性。

因此筆者提出一種直接在輸送帶上開展LIBS在線測量原煤煤質特性的新型測量模式。在輸送帶上方安裝LIBS系統，輸送帶上的原煤塊被激光直接擊穿形成等離子體，等離子體發射的光譜被LIBS系統采集并實時處理得到煤質特性。該測量模式在現場應用中面臨以下問題：① 來煤流量不均勻，煤層厚度經常變化；② 原煤塊表面不均勻；③ 輸送帶送料中含有非煤物料；④ 輸煤系統現場粉塵濃度高。同時為LIBS測量帶來如下挑戰：① 測量周期內激光焦點深度不固定，光譜信號強度波動大；② 采集的LIBS光譜包含部分非煤物料和非正常激發在內的無效光譜；③ 現場測點粉塵大，影響LIBS光機器件長期使用的可靠性。為了驗證直接測量輸送帶上原煤煤質的可行性，采用長焦聚焦光路和封閉式光機結構設計，搭建了一套適用于直接在輸送帶上測量的LIBS系統。同時設計加工了一套電廠入爐煤輸送帶模擬平臺，以電廠采集的實際原煤為測量對象，開展可行性應用研究。

1 試驗系統

為充分模擬電廠中的實際測量工況，設計加工了一套電廠入爐煤輸送帶的模擬平臺，并在此基礎上安裝了LIBS測量系統進行試驗。輸送帶模擬平臺示意如圖1所示，主要由振動式給料機、輸送帶式傳輸裝置和控制模塊組成。原煤不間斷地通過振動式給料機落在輸送帶式傳輸裝置上，然后由輸送帶輸送至LIBS測量系統下方進行LIBS測量，收集光譜數據。控制模塊負責調節振動式給料機的出煤量和輸送帶式傳輸裝置的運行速度。試驗中通過控制模塊不斷調整給料機出煤量，因此整條輸送帶上煤層厚度在一定程度上變化，從而模擬出實際工況下變化的煤層厚度。模擬平臺的輸送帶運行線速度為2.5 m/s，與實際測量工況一致。

圖1 輸送帶模擬平臺Fig.1 Simulation platform of coal-conveyor belt

LIBS測量系統固定安裝在輸送帶式傳輸裝置上方，其內部結構如圖2所示，實物如圖3所示。其內部主要包括Nd:YAG激光器(DPS-1064-BS-D，長春新產業)、四通道光譜儀(AvaSpec-2048-4，Avantes)、光機結構、電源及控制模塊和工控機。激光器垂直于水平面安裝，脈沖激光經過擴束鏡擴束后穿過二向色鏡M1(DMLP805R，Thorlabs，截止波長805 nm)，由聚焦透鏡L1(LA4158-UV，Thorlabs，焦距250 mm)垂直聚焦至煤層表面。激光誘導等離子體的發射光譜經過同向收光結構聚焦至光纖耦合器，光譜信號由光纖傳輸到四通道光譜儀中分析，激光器直接觸發光譜儀收光，延時為1 μs。

圖2 LIBS測量系統示意Fig.2 Schematic diagram of LIBS system

為減小煤層厚度波動對光譜測量的影響，一方面采用長焦距的聚焦鏡片L1，減小焦深變化對激光燒蝕量的影響，另一方面以二向色鏡M1代替傳統同向收光結構中的穿孔反射鏡，彌補長光程條件下光譜強度弱的問題。此外實際工況中粉塵濃度高，易損壞光機結構。因此設計了圖3(a)的封閉式光機結構，將重要光機部件密封并外接氣體，始終保持封閉部分氣壓略高于外部氣壓，防止大量粉塵進入。試驗中激光器能量設為60 mJ，脈沖頻率為1 Hz，每個煤樣持續測量30 min以獲取足夠的有效光譜數據。

圖3 LIBS系統實物Fig.3 Picture of real LIBS system

為盡可能模擬實際測量工況，試驗煤樣由河北華電鹿華電廠提供，煤樣通過采煤設施直接從輸煤系統輸送帶上采集，試驗前未對煤樣進行干燥和破碎處理。本文選擇煤炭的灰分、揮發分和發熱量作為煤質特性指標。由于煤樣為收到基煤樣，因此根據GB/T 211—2017《煤中全水分的測定方法》、GB/T 212—2008《煤的工業分析方法》、GB/T 213—2008《煤的發熱量測定方法》測量煤樣的全水分、工業分析和發熱量，并統一轉算為收到基數值。

試驗所用34個煤樣的灰分、揮發分和發熱量見表1，基本覆蓋常見煤種煤質特性。其中煤樣C1～C30為定標集，用于建立定量分析模型；煤樣V1～V4作為預測集，用于評估定量分析模型的預測效果。

表1 煤樣灰分、揮發分和發熱量化驗值

2 試驗方法與結果

光譜數據處理是LIBS技術測量的關鍵環節，其目的是構建LIBS光譜與煤質特性指標之間的關聯。煤的成分十分復雜，含有碳、氫、氧、氮、硫、鋁、硅、鐵、鈣等元素。煤的灰分主要為礦物元素和金屬元素的氧化物，故灰分含量與礦物元素和金屬元素特征譜線強度相關[15]。揮發分主要為水分、氫氣、氮氧化合物和碳氫化合物[16]，而發熱量主要與煤中有機物和礦物含量有關[17]。煤的LIBS光譜中包含了上述元素的多條特征譜線，因此通常結合多元回歸分析方法，以LIBS光譜為輸入變量，建立良好的煤質特性分析模型。此外在輸送帶上直接測量的LIBS光譜信號波動較大，且存在部分異常光譜數據。因此在建立煤質特性分析模型前還需對光譜數據進行預處理，以提升煤質特性分析效果。數據處理流程如圖4所示。

圖4 數據處理流程Fig.4 Data processing flowchart

2.1 光譜篩選

獲取的大量原始光譜中存在部分無法準確反映煤樣元素信息的無效光譜。若無效光譜用于建立定量分析模型，會嚴重影響模型的準確性，因此需采用合適的光譜篩選方法剔除無效光譜。在輸送帶上直接測量煤塊產生的無效光譜主要有2類：第1類是由于激光焦點高于煤層表面導致空氣而非煤樣被擊穿，光譜中缺少煤的特征譜線；第2類是由于激光焦深過大導致特征譜線信噪比遠低于正常值。

基于無效光譜的特點，提出以CN 388.176 nm特征峰信號噪聲比(Signal to Noise Ratio，SNR)為指標的光譜篩選方法：以365～370 nm波段為背景信號，計算單個光譜CN 388.176 nm的SNR值，若光譜的SNR值小于2.5則判定為無效光譜并剔除。以待測樣品主量元素特征峰SNR作為指標是一種常用的光譜篩選方法[18]，通過這種光譜篩選方法，不僅可以剔除第1類和第2類無效光譜，還可以有效識別非煤雜物(金屬碎屑、編織袋、草甸等)受激發產生的光譜，從而減小其對煤質特性測量結果產生的偏差。

2.2 有效光譜平均

在剔除無效光譜后，對有效光譜進行平均。平均大量光譜是LIBS技術常用的光譜數據預處理方法，目的在于減小測量誤差。直接在輸送帶上測量原煤塊具有以下2個特點：首先輸送帶上的煤層厚度在一定范圍內變化，導致LIBS光譜中各條特征譜線的信號強度在一定范圍內波動；其次輸送帶運行速度快，且以原煤塊為主要測量對象，試驗測量的煤量遠大于煤壓片或煤粉顆粒流。平均大量的有效光譜，一方面是為了減小煤層厚度變化對光譜信號強度的影響，另一方面是為了能充分表征單批煤樣的總體煤質特性指標。試驗中每個煤樣平均1 000個有效光譜，得到1個平均光譜用于后續光譜的處理。

2.3 內標方法

由于試驗所用34個煤樣的灰分、揮發分及發熱量差異較大，各煤樣平均光譜的光譜信號強度相差較大。直接采用未處理的平均光譜建立定量分析模型將影響模型對未知樣品的預測效果。為此，LIBS技術通常采用內標法進一步處理平均光譜[19-20]。首先選擇合適的特征譜線作為內標譜線，計算內標譜線的強度，然后將平均光譜各波長的強度除以內標譜線的強度，最后得到內標處理后的光譜。具體計算為

(1)

其中，Iin為內標處理后的光譜強度；Ij為初始光譜強度；IN為內標強度。根據內標譜線的選擇方法，應該選擇煤中主要元素的特征譜線，且該特征譜線在所有煤樣光譜中具有明顯的特征峰。據此選擇CN 388.176 nm 特征譜線作為內標譜線，將其特征峰所在波段387.413～389.105 nm的信號強度之和作為內標強度。

2.4 PLS模型建立

偏最小二乘法(Partial Least Square，PLS)作為常用的多元回歸分析方法之一，已廣泛應用于光譜技術分析測量之中[15，21-22]。本文采用PLS方法，以內標處理后的平均光譜數據為模型輸入變量。通過優化模型的輸入變量，選擇最優的PLS因子數量，分別建立具有良好預測性能的煤炭灰分、揮發分和發熱量定量分析模型。

試驗中獲取的每個光譜包含了7 912個波長點，波長在220～860 nm。光譜不僅含有煤中元素的多條特征譜線，還包含了背景與噪聲波段。若以全譜作為模型的輸入變量，不僅會降低模型的分析效果，還會增加模型的計算量。優化輸入變量一方面是將與煤質特性無關的背景及噪聲波段剔除，另一方面是確定與煤質特性指標密切相關的光譜波段，從而提升PLS模型對未知樣品預測能力。首先以全波段光譜數據作為輸入變量，分別以灰分、揮發分、發熱量為因變量，建立以全譜為輸入變量的PLS模型。然后根據模型結果中各輸入變量的得分因子系數，剔除得分因子系數低的波段，保留得分因子系數高的波段，得到優化后的模型輸入變量波段。

經優化后輸入模型中的主要光譜波段為250～840 nm，在該波段內包含了煤中主要元素的特征譜線、CN分子波段和C2分子波段。從煤化學理論分析，該波段反映出的元素信息與煤炭灰分、揮發分及發熱量密切相關。

在確定優化的輸入變量后采用留一交叉驗證的方法，選擇最優的PLS因子數。以定標集樣品交叉驗證的均方根誤差(Root Mean Square Error of Cross Validation，RMSECV)為指標，選擇RMSECV最小的PLS因子數為最優[20]。

最終不同煤質特性指標PLS模型的輸入變量個數和最優PLS因子數見表2。

表2 不同煤質特性指標PLS模型的輸入變量個數

2.5 PLS模型結果

為分析模型的定量分析效果，采用定標集的回歸系數R2、均方根誤差(Root Mean Square Error of Calibration，nRMSEC)和預測集的均方根誤差(Root Mean Square Error of Prediction，nRMSEP)、平均絕對誤差(Mean Absolute Error，nMAE)作為驗證指標，可分別由式(2)～(5)計算得到。

(2)

(3)

(4)

(5)

R2表征參考值與預測值之間線性關系，R2越接近1，兩者間的線性關系越強。nRMSEP用于衡量參考值和預測值之間的偏差，nMAE表示預測值與參考值之間絕對誤差的平均值，nRMSEP值和nMAE值越小說明模型的預測效果越好。

煤質特性定量分析模型結果如圖5所示，可知灰分、揮發分和發熱量模型的R2分別達到了0.98、0.97和0.97，而nRMSEC分別為0.70%、0.77%和0.48 MJ/kg。

圖5 定標集煤質特性分析結果Fig.5 Quantitative analysis of coal properties for calibration collection

表3總結了模型的預測效果，其中煤的灰分、揮發分和發熱量的預測集nMAE分別為1.24%、0.97%和0.88 MJ/kg，而nRMSEP分別為1.33%、1.03%和1.11 MJ/kg。上述結果表明模型涵蓋的煤質特性范圍廣且定量分析效果良好，初步驗證了LIBS在輸送帶上直接測量原煤的灰分、揮發分和發熱量具有可行性。

表3 模型預測指標結果Table 3 Results of model prediction performance

從nMAE和nRMSEP結果來看，當前方法對煤質特性的分析效果與其他在線檢測方法處于同一水平[23-25]，可以滿足電廠對輸煤系統進煤煤種識別的基本需求。

3 結 論

1)提出了一種LIBS在線檢測電廠輸送帶上入爐煤質特性的新型測量方案。通過有效光譜篩選、光譜平均、內標處理的光譜預處理過程，結合PLS方法測量煤炭的灰分、揮發分和發熱量。

2)煤炭灰分、揮發分和發熱量定量分析結果良好，模型的回歸系數分別為0.98、0.97和0.97，定標均方根誤差分別為0.70%、0.77%和0.48 MJ/kg，預測集均方根誤差分別為1.33%、1.03%和1.11 MJ/kg，平均絕對誤差分別為1.24%、0.97%和0.88 MJ/kg。

3)定量分析結果可滿足電廠對入爐煤種及煤質特性在線測量的基本需求，驗證了LIBS直接測量入爐煤輸送帶上原煤煤質的可行性，為電廠提供了可行的煤質特性在線分析方案，為鍋爐優化運行提供關鍵參數，具備較好的實用價值。