石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值仿真研究

姜 松，戰(zhàn)瑞瑞，李紅麗，劉 暢

(北華大學(xué)理學(xué)院，吉林 吉林 132013)

1 引言

2004年由英國曼徹斯特大學(xué)安德烈·蓋姆(Andre Geim)和康斯坦丁·諾沃消洛夫(Konstantin Novoselov)教授發(fā)現(xiàn)石墨烯材料以來[1]，經(jīng)過十余年的發(fā)展，石墨烯復(fù)合材料現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于航空航天、冶金機(jī)械、儀器儀表、石油化工等高科技產(chǎn)品附加值的裝備制造中。復(fù)合材料集成兩種或多種材料的優(yōu)點(diǎn)，對原有的單相材料進(jìn)行積極的改善，大幅提升了材料的應(yīng)用范圍，為降低成本更廣泛的應(yīng)用石墨烯復(fù)合材料，石墨烯復(fù)合材料的制備技術(shù)成為亟待解決的問題[2]。在解決石墨烯復(fù)合材料制備過程中，利用膠接制備方式，確定制備失效數(shù)值的準(zhǔn)確性尤為重要。在實(shí)際生產(chǎn)中，針對不同的石墨烯復(fù)合材料，需采用不同的基體、水凝膠、制備設(shè)備、制備環(huán)境，這給建立一個(gè)統(tǒng)一的，石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值仿真，帶來了較大的難度。

就現(xiàn)有的研究來看，進(jìn)行膠接制備失效數(shù)值仿真的方法，主要包括基于內(nèi)聚模型(聚合物)的失效數(shù)值仿真、基于原子間結(jié)合力模型的失效數(shù)值仿真、基于模糊算法的失效數(shù)值仿真。其中基于內(nèi)聚模型(聚合物)的失效數(shù)值仿真，顧名思義是對聚合物交膠接制備失效進(jìn)行分析，針對聚合的失效數(shù)值分析，該方法具有較高的準(zhǔn)確性，應(yīng)用于石墨烯復(fù)合材料時(shí)，不適用于金屬基的石墨烯復(fù)合材料，存在分析準(zhǔn)確性較低的不足[3]。基于原子間結(jié)合力模型的失效數(shù)值仿真，是依托原子間結(jié)合力的計(jì)算，對膠接失效數(shù)值進(jìn)行仿真，對依托于原子間結(jié)合力的膠接技術(shù)十分有效，但不適用于與范德華鍵結(jié)合。基于模糊算法的失效數(shù)值仿真，是根據(jù)模糊算法，對膠接制備失效數(shù)值進(jìn)行計(jì)算，此方法受模糊集合影響較大，分析過程重復(fù)率較小，但分析誤差較大[4]。上述三種方法，分別具有各自的優(yōu)勢，但當(dāng)應(yīng)用于石墨烯復(fù)合材料膠接制備失數(shù)值仿真時(shí)，均存在失效分析準(zhǔn)確率較低的不足，為此提出了石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值仿真研究。通過確定界面結(jié)合力、最薄弱位置、環(huán)境參數(shù)、膠接應(yīng)力，對膠接失效數(shù)值進(jìn)行求解，可大幅提升分析準(zhǔn)確率。

2 石墨烯復(fù)合材料膠接制備測定失效數(shù)值設(shè)計(jì)

2.1 構(gòu)建測定石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效框架

為了對現(xiàn)有膠接制備的失效數(shù)值進(jìn)行有效測定，針對石墨烯復(fù)合材料膠接分析過程中，存在的問題進(jìn)行解決。以石墨烯復(fù)合材料膠接制備特征為基礎(chǔ)，進(jìn)行石墨烯復(fù)合材料膠接制備測定失效數(shù)值的設(shè)計(jì)。石墨烯復(fù)合材料形成機(jī)理如圖1所示。

圖1 石墨烯復(fù)合材料形成機(jī)理

針對石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值的測定，首先應(yīng)對石墨烯復(fù)合材料與膠接材料產(chǎn)生的界面進(jìn)行分析，其界面結(jié)合強(qiáng)度直接影響石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效情況，是影響石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效的最主要因素。

由于石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效的位置，并非石墨烯復(fù)合材料與膠接材料界面結(jié)合力最強(qiáng)位置，而是在缺陷位置、彎角位置、結(jié)合不牢固位置產(chǎn)生失效[5]，為此確定界面結(jié)合力后，應(yīng)對膠接最薄弱位置受力情況進(jìn)行分析，求出最薄弱位置的界面膠接結(jié)合力。

影響石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效的主要因素還有，外界環(huán)境的影響、膠接應(yīng)力的影響(膠接工藝)，外界環(huán)境的影響主要表現(xiàn)于外力的分布情況以及環(huán)境溫度的變化情況[6]。膠接應(yīng)力主要體現(xiàn)在，石墨烯復(fù)合材料的表面處理、膠接接頭的設(shè)計(jì)、膠接工藝的選擇，以及膠接材料的選擇四部分。最后通過膠接制備失效關(guān)系，對石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值進(jìn)行求解。

其膠接制備失效關(guān)系如式(1)所示

f×g=S×h-y

(1)

式中，f代表石墨烯復(fù)合材料膠接最薄弱位置；g代表石墨烯復(fù)合材料與膠接材料界面結(jié)合力；S代表石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效值；h代表石墨烯復(fù)合材料制備環(huán)境影響參數(shù)；y代表膠接應(yīng)力。

根據(jù)式(1)，求出膠接制備失效數(shù)值，其可用式(2)表示

(2)

基于式(1)、式(2)，實(shí)現(xiàn)構(gòu)建石墨烯基復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值的測定框架。

2.2 石墨烯復(fù)合材料膠接界面結(jié)合力

膠接結(jié)合力的計(jì)算是測定石墨烯復(fù)合材料膠接制備是否失效的關(guān)鍵數(shù)值，膠接結(jié)合力計(jì)算主要分為兩種情況，即雙原子(離子)間結(jié)合力計(jì)算以及范德華鍵(或氫鍵)結(jié)合力計(jì)算。

為方便對膠接結(jié)合力的計(jì)算，將石墨烯與其它材料抽象為8個(gè)節(jié)點(diǎn)，膠接面抽象為中平面，對節(jié)點(diǎn)1、2、3、…、8進(jìn)行分析，節(jié)點(diǎn)位置可采用原子位置進(jìn)行代替，也可采用固定位置進(jìn)行代替，得出石墨烯復(fù)合材料膠接制備抽象圖如圖2所示。

若膠接結(jié)合為雙原子(離子)間結(jié)合型，則進(jìn)行雙原子(離子)間結(jié)合力計(jì)算，在雙原子(離子)間結(jié)合力計(jì)算過程中首先確定x方向與y方向的受力情況，其中

X方向受力為：FAx+Fsinβ=0

Y方向受力為：FAy-Wg+Fcosβ=0

其中，W代表原子間受庫侖力情況；β代表抽象點(diǎn)間夾角；F代表外作用力；FAx、FAy代表上下層級間相互作用力。

根據(jù)x方向與y方向受力計(jì)算，求出原子間膠接結(jié)合力，如下式(3)表示[7-8]

(3)

范德華鍵結(jié)合力計(jì)算中，與原子間計(jì)算程序相類似，但方法不同，在確定x方向與y方向受力情況后，根據(jù)范德華鍵力計(jì)算公式，求出膠接界面結(jié)合力。如式(4)所示

(4)

式中，e代表自然常數(shù)，約等于2.71828，其它字母含義與上式相同，由于石墨烯與其它材料采用膠接的方式進(jìn)行連接，形成石墨烯復(fù)合材料。

2.3 膠接滑移線場應(yīng)力

膠接應(yīng)力場的計(jì)算主要是根據(jù)石墨烯復(fù)合材料膠接工藝進(jìn)行確定，石墨烯與膠接材料所產(chǎn)生的應(yīng)力，對石墨烯復(fù)合材料制備失效起到促進(jìn)作用。石墨烯復(fù)合材料膠接制備過程中，屬于異種材料的膠合，膠合界面原子序列不穩(wěn)定，受到石墨烯以及其它材料影響較大。

將原子與原子間未產(chǎn)生有效連接的原子空位，定義為空間位錯(cuò)。石墨烯復(fù)合材料膠接界面空間位錯(cuò)越多，則代表石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效可能性越大。為了對空間位錯(cuò)進(jìn)行求解，首先對空間位錯(cuò)形成的滑移線場進(jìn)行計(jì)算，確定膠接應(yīng)力，其膠接滑移線場應(yīng)力可用式(5)表示

(5)

式中，f(xnm)代表膠接滑移線場應(yīng)力的二次可微實(shí)函數(shù)，nm為位錯(cuò)線空間位置，nm∈R2。在xk代表空間位錯(cuò)的Hesse矩陣，可利用?2f(xk)正定求解，空間位錯(cuò)信息Gk=?2f(xk)，膠接效率gk=?f(xk)，則石墨烯復(fù)合材料失效數(shù)值可寫成式(6)所示

(6)

3 仿真分析

通過上述過程實(shí)現(xiàn)石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值的測定，但是其是否能夠解決現(xiàn)有方法存在的問題還需要進(jìn)一步進(jìn)行驗(yàn)證。采用石墨烯專用爐進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)環(huán)境如圖3所示。

圖3 實(shí)驗(yàn)環(huán)境

同時(shí)，為了對提出方法的性能進(jìn)行驗(yàn)證，設(shè)計(jì)仿真對比實(shí)驗(yàn)，采用現(xiàn)有三種使用較為廣泛的方法與提出方法進(jìn)行對比研究與分析。

3.1 延展性失效分析準(zhǔn)確率對比

延展性失效分析準(zhǔn)確率是驗(yàn)證石墨烯復(fù)合材料膠接制備過程中被迫延展性操作，所帶來的失效準(zhǔn)確性。由于在制備過程中想要獲取固定的石墨烯復(fù)合材料形狀，石墨烯基體會(huì)經(jīng)過延展拉伸處理，是石墨烯復(fù)合材料制備過程中最常見的加工手段。為此驗(yàn)證石墨烯復(fù)合材料膠接制備延展性失效分析是十分必要的。

根據(jù)仿真過程，利用本文提出的膠接制備失效數(shù)值仿真方法以及其它三種廣泛使用的膠接失效數(shù)值仿真方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)統(tǒng)計(jì)，得出實(shí)驗(yàn)結(jié)果，與仿真真實(shí)失效數(shù)值進(jìn)行對比，繪制延展性失效分析試驗(yàn)結(jié)果對比情況圖，如圖2所示。

圖4 延展性失效分析試驗(yàn)結(jié)果對比情況圖

分析延展性失效實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比圖4(a)，可以得出提出的失效仿真研究方法，與仿真真實(shí)失效數(shù)值高度重合，在不同施加外力情況下，能夠仿真真實(shí)失效程度。而其它廣泛使用的三種方法，存在失效過程分析精度較低的現(xiàn)象，特別是基于模糊算法的失效數(shù)值仿真。經(jīng)重合度計(jì)算提出的失效數(shù)值仿真研究方法，水平施加外力延展性失效分析準(zhǔn)確率為95.72%。其它三種失效數(shù)值仿真方法。水平施加外力延展性失效分析平均準(zhǔn)確性為63.22%。

分析延展性失效實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比圖4(b)，可以得出，提出的失效仿真研究方法與真實(shí)結(jié)果具有較高的重合性。經(jīng)重合度計(jì)算提出的失效數(shù)值仿真研究方法，垂直施加外力延展性失效分析準(zhǔn)確率為94.14%。其它三種失效數(shù)值仿真方法。水平施加外力延展性失效分析平均準(zhǔn)確性為57.42%。

3.2 脆性失效分析準(zhǔn)確率對比

與延展性失效分析準(zhǔn)確率對比相類似，脆性失效分析準(zhǔn)確率對比，是通過控制溫度場、施加外力的變化情況，進(jìn)行脆性失效分析，與仿真真實(shí)失效數(shù)值進(jìn)行對比。與延展性失效分析準(zhǔn)確率對比不同，脆性失效分析采用一端固定，一端施加垂直方向外力，施加外力包括作用力與反作用力。

實(shí)驗(yàn)過程中，首先控制溫度場變化，在0℃下進(jìn)行不同施加力的對比，隨后降溫，在-20℃、-40℃下進(jìn)行不同施加力的對比。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)過程，與仿真真實(shí)失效數(shù)值進(jìn)行對比，得出不同方法在不同變量下的脆性失效分析結(jié)果對比情況表，如表1所示。

表1 脆性失效分析結(jié)果對比情況表

上表中，方法a代表本文提出的石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值仿真，方法b代表基于內(nèi)聚模型(聚合物)的失效數(shù)值仿真，方法c代表基于原子間結(jié)合力模型的失效數(shù)值仿真，方法d代表基于模糊算法的失效數(shù)值仿真，施加外力單位為×102N，外加溫度場單位為℃。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)得出的脆性失效分析結(jié)果對比表，對不同仿真方法實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行相對平均偏差計(jì)算，驗(yàn)證在不同變量影響下，不同仿真方法的相對偏差。經(jīng)計(jì)算得出方法a相對平均偏差為18.41%，其它三種方法平均偏差為23.64%、19.28%、9.84%。其中基于模糊算法的失效數(shù)值仿真方法偏差最低，但根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果求出脆性失效分析準(zhǔn)確率時(shí)，基于模糊算法的失效數(shù)值仿真，失效分析準(zhǔn)確率為最低。經(jīng)統(tǒng)計(jì)計(jì)算，提出的失效仿真方法脆性失效分析準(zhǔn)確率為80.33%，其它三種方法脆性失效分析準(zhǔn)確率分別為61.58%、58.08%、37.75%。

根據(jù)三次實(shí)驗(yàn)結(jié)果，進(jìn)行加權(quán)分析，得出提出的石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值仿真具有較高的有效性。

4 結(jié)束語

提出的石墨烯復(fù)合材料膠接制備失效數(shù)值仿真研究，該方法利用空間位錯(cuò)成功的計(jì)算了膠接應(yīng)力場的大小，為失效數(shù)值仿真提高的理論精度。依托整體設(shè)計(jì)大幅提升失效分析的準(zhǔn)確性，但是在仿真過程中，由于缺少真實(shí)環(huán)境中的干擾因素，導(dǎo)致仿真結(jié)果具有一定的偏差，因此，需要對提出方法進(jìn)行深入的研究與探索。