長三角城市群的PM2.5和PM10演變趨勢及空間效應(yīng)分析*

黃鑫宇 王 雷 潘 虹 謝芳芳

(南京工業(yè)大學環(huán)境科學與工程學院，江蘇 南京 211816)

近年來，空氣污染是我國環(huán)境領(lǐng)域的熱點話題之一。長三角城市群作為我國沿海經(jīng)濟高度發(fā)展的城市群，具有各城市間經(jīng)濟發(fā)展差距大、廢氣排放種類多、污染治理難度高等特點，其區(qū)域大氣污染治理受到高度重視。在《2019年中國生態(tài)環(huán)境狀況公報》中，全國有53.4%的城市環(huán)境空氣質(zhì)量超標，其中長三角地區(qū)的PM10為65 μg/m3，略低于《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)二級排放限值(70 μg/m3)，PM2.5為41 μg/m3，超過二級排放限值(35 μg/m3)。但相比世界衛(wèi)生組織規(guī)定的PM10、PM2.5準則值(20、10 μg/m3)[1]，還相差甚遠。

由于國內(nèi)大氣污染大范圍出現(xiàn)且逐漸呈現(xiàn)復(fù)合型和區(qū)域性的特征，目前關(guān)注點已由各城市單獨治理[2-3]轉(zhuǎn)向區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控治理[4]，事實也表明，這種治理方法極具科學性[5-7]。已有部分學者在區(qū)域聯(lián)合治理方面做了相關(guān)研究，時間方面的研究大都基于多信息圖形進行數(shù)據(jù)分析[8-11]；空間方面的研究大都基于區(qū)域濃度等級分布圖進行分析，進一步探討空間聚類特征的文章較少。LU等[12]利用遙感數(shù)據(jù)分析了中國1998—2014年的PM2.5濃度時空格局，發(fā)現(xiàn)我國大氣污染正由局部逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閰^(qū)域污染。YAN等[13]通過空間自相關(guān)探討了京津冀地區(qū)PM2.5的空間變化，發(fā)現(xiàn)PM2.5具有顯著的空間溢出效應(yīng)。陳世強等[14]基于1998—2016年的黃河流域霧霾污染空間動態(tài)面板模型分析，認為黃河流域霧霾呈現(xiàn)明顯的正向空間效應(yīng)。

長三角城市群規(guī)模歷經(jīng)4次擴容，每次擴容后城市經(jīng)濟相互交融的同時也使污染變得復(fù)雜化，因此區(qū)域協(xié)同治理空氣污染應(yīng)考慮擴容后的所有城市才更具有科學意義。根據(jù)2019年國務(wù)院印發(fā)的《長江三角洲區(qū)域一體化發(fā)展規(guī)劃綱要》，長三角范圍已擴容至包括江浙滬皖在內(nèi)的全部41個城市。雖然過去也有學者在此區(qū)域做了一些關(guān)于大氣顆粒物的相關(guān)研究，但大都基于前兩次擴容后的部分城市展開研究[15-17]，同時在空氣污染時空分布方面的研究限于常規(guī)的一些圖形分析方法。因此，該研究以最新擴容后的41個城市為研究對象，從時間縱向和空間橫向兩個角度對長三角的PM2.5和PM10濃度進行統(tǒng)計分析，探討PM2.5和PM10在2005—2019年長時間尺度范圍的演變趨勢，以及2019年季均、月均的時間變化特征和空間分布下的高值聚類效應(yīng)，以期為以長三角城市群為代表的區(qū)域空氣污染治理提供科學依據(jù)和理論支撐。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

選取長三角城市群的PM10和PM2.5為研究對象，2005—2019年三省一市(江蘇、浙江、安徽和上海)的PM10年均值來自各省市的環(huán)境狀況公報和統(tǒng)計局官網(wǎng)。長三角2019年41個城市的PM2.5和PM10月均值來自中國空氣質(zhì)量在線監(jiān)測分析平臺網(wǎng)站(www.aqistudy.cn)。

1.2 研究方法

莫蘭指數(shù)是研究空間自相關(guān)性最常用的的度量指標[18]，判斷區(qū)域內(nèi)是否出現(xiàn)集聚或異常值，莫蘭指數(shù)(I)可根據(jù)式(1)[19]計算。

(1)

莫蘭指數(shù)的檢驗方法為Z檢驗法，只要滿足檢驗值(Z)絕對值(|Z|)>1.96且伴隨P<0.05，即認為莫蘭指數(shù)顯著；|Z|>2.58且P<0.01，則認為非常顯著。檢驗值可根據(jù)式(2)計算。

(2)

式中：E(I)為莫蘭指數(shù)的期望值；V(I)為莫蘭指數(shù)的方差。

2 結(jié)果與討論

2.1 長三角城市群顆粒物的時間分布和相關(guān)性分析

2.1.1 2005—2019年長三角城市群PM10濃度的年際變化特征

由于我國PM2.5在2013年前尚未納入常規(guī)監(jiān)測，數(shù)據(jù)缺乏，所以長時間尺度下只研究PM10的演化特征。由圖1可見，除安徽的PM10一直處于上下波動的狀態(tài)、無明顯的下降外，其余均有明顯的下降過程。整體上，符合3個變化過程：(1)2005—2012年，長三角PM10小幅度下降，降幅為12 μg/m3；(2)2012—2013年P(guān)M10明顯升高，同時還出現(xiàn)了大范圍的霧霾現(xiàn)象，引起了國家高度重視，國家相繼出臺多種政策宏觀調(diào)控大氣污染；(3)2013—2019年，長三角PM10呈明顯下降趨勢，降幅為37 μg/m3，說明政府調(diào)控取得了良好的成效。江蘇和安徽的污染程度明顯高于浙江和上海。2017年前，三省一市中江蘇PM10污染最嚴重，2017年后濃度低于安徽。2013年江蘇PM10達到了長三角三省一市中最高值(115 μg/m3)。雖然長三角城市群整體PM10在2018—2019年已達到了GB 3095—2012二級標準，但江蘇和安徽直至2019年還未達標，應(yīng)重點調(diào)控。

圖1 2005—2019年長三角及三省一市的PM10年際變化特征Fig.1 Interannual variation characteristics of PM10 in Yangtze River Delta and three provinces and one city from 2005 to 2019

2.1.2 2019年長三角城市群PM2.5、PM10的月均值分布特征

由圖2可知，PM2.5的月變化為“V”形，8月均值最低(21 μg/m3)，1月均值最高(73 μg/m3)；PM10的月變化和PM2.5相比有一些出入，但整體變化規(guī)律也近似符合“V”形，全年也是8月均值最低(39 μg/m3)，1月均值最高(99 μg/m3)。此外，箱線圖方盒的變化規(guī)律和均值“V”形變化基本一致，表明均值越低的月份數(shù)據(jù)越集中，均值最低的8月PM2.5和PM10最大跨度分別只有10、21 μg/m3；均值越高的月份數(shù)據(jù)表現(xiàn)得越分散，1月這種特征較典型，城市間濃度差異大，PM2.5和PM10的最大跨度分別達到了76、104 μg/m3。

圖2 2019年長三角城市群月尺度下的PM2.5、PM10箱線圖Fig.2 Box plot of PM2.5 and PM10 in the Yangtze River Delta urban agglomeration on a monthly scale in 2019

2.1.3 2019年長三角城市群的PM2.5和PM10相關(guān)性分析

以區(qū)域內(nèi)41個城市的PM10季均值作為自變量x，PM2.5季均值作為因變量y，在坐標軸上繪制出散點圖，并進行線性擬合，結(jié)果見圖3。春、夏、秋、冬季的R2分別為0.780 7、0.588 5、0.902 7、0.871 5。受氣象條件、排放源等眾多因素的影響[20-23]，擬合效果各不相同。夏季線性擬合結(jié)果最差，擬合線兩側(cè)的點分布不均勻。MA等[24]研究氣象因素對PM2.5和PM10的影響時認為，溫度、相對濕度和能見度對大氣顆粒物的影響很大。由于長三角地區(qū)夏季屬于高溫高濕的環(huán)境[25]，強烈的光化學反應(yīng)會使部分一次污染物生成大量的二次顆粒物[26]，且夏季逆溫弱、邊界層不穩(wěn)定等特點會造成污染物不同程度的擴散，使得大氣顆粒物整體濃度分布不均。秋、冬季PM2.5和PM10的相關(guān)性較強，推測取暖期大氣顆粒物排放量增多，結(jié)合溫度低、逆溫強等環(huán)境條件，使得污染物聚集不易擴散。LU等[27]分析霧霾天氣中PM2.5和PM10的化學特性時認為，霧霾天氣也會導致大氣顆粒物的積累，有利于減緩兩者濃度差異。

2.2 長三角城市群顆粒物的空間分布和自相關(guān)分析

2.2.1 長三角城市群的PM2.5和PM10空間濃度分布特征

利用ArcGIS軟件初步分析長三角城市群的PM2.5和PM10空間分布情況，結(jié)果見圖4。2019年，整個長三角城市群PM2.5大致呈西北部偏高、南部偏低，內(nèi)陸城市偏高、沿海城市偏低的分布狀態(tài)；濃度最高的地區(qū)主要為江蘇中部和安徽大部分地區(qū)，濃度最低的城市為舟山、寧波、臺州、溫州、麗水、黃山；PM2.5年均值最低的城市為舟山(20 μg/m3)，年均值最高的城市為徐州(57 μg/m3)。長三角城市群PM10空間分布差異也很明顯，濃度較高的地區(qū)主要集中在江蘇中部和安徽北部地區(qū)，濃度較低的地區(qū)為上海、舟山、杭州、寧波、臺州和黃山；PM10年均值最高的城市為徐州(100 μg/m3)，年均值最低的城市為舟山(36 μg/m3)。

長三角城市群PM2.5、PM10年均值在空間分布上的變化規(guī)律基本一致：年均值都是南部較低、北部較高；沿海地區(qū)污染比內(nèi)陸城市小，且內(nèi)陸的大氣顆粒物濃度已突破省域限制形成連片的污染區(qū)；舟山空氣質(zhì)量最好；浙江、上海的污染程度普遍低于江蘇和安徽，安徽南部城市污染程度比北部低。

2.2.2 全局莫蘭指數(shù)分析

根據(jù)地理學第一定律，任何事物都與其他事物相關(guān)，但相鄰事物比遠處關(guān)聯(lián)更緊密[28]，這種現(xiàn)象即為空間自相關(guān)。莫蘭指數(shù)被證明是最常用且高效的空間分析方法[29-31]，其范圍為-1～1，絕對值越大空間相關(guān)性越明顯。利用GeoDa軟件分析2019年長三角城市群的PM2.5和PM10全局空間自相關(guān)性，結(jié)果見表1。在Queen空間權(quán)重矩陣下的莫蘭指數(shù)均大于0.6，且|Z|>2.58，均通過99%的置信度檢驗，表明長三角城市群顆粒物污染呈現(xiàn)出高度的空間集聚效應(yīng)。

2.2.3 局部莫蘭散點圖和局部自相關(guān)(LISA)聚類圖分析

為進一步研究長三角區(qū)域內(nèi)大氣顆粒物的空間集聚值和異常值分布情況，基于Queen空間權(quán)重矩陣繪制空間局部莫蘭散點圖和LISA聚類圖，結(jié)果見圖5和圖6。PM2.5莫蘭散點圖數(shù)據(jù)基本集中分布在第一、三象限，即高高和低低聚集，表明長三角城市群PM2.5在空間中的聚集特征很顯著，第二、四象限分別僅有4、2個城市。PM10分布與PM2.5極相似，莫蘭散點圖數(shù)據(jù)集中分布在第一、三象限，第二、四象限各有2個城市。兩種顆粒物的聚類特征基本一致，高高聚類區(qū)的城市均有10個，集中在西北部地區(qū)，這些城市的聯(lián)系較緊密，以第二產(chǎn)業(yè)為主，污染物排放量大，在地形上多為平原地區(qū)[32]，西北氣流占主導[33]，空間傳輸效應(yīng)顯著，大氣污染聚集不易擴散，極易形成高污染聚集區(qū)；低低聚類區(qū)的城市均有7個，集中在南部地區(qū)，這些城市第三產(chǎn)業(yè)發(fā)達，在地形上多為丘陵地區(qū)，風速大，自然稀釋力強[34]，有利于污染物擴散，屬于空氣質(zhì)量最優(yōu)的區(qū)域；有23個城市空間聚類關(guān)系上為不顯著，無高低和低高異常區(qū)。

注：LISA聚類圖無高低聚類和低高聚類，圖6(b)同。圖5 長三角城市群PM2.5的莫蘭圖和LISA圖Fig.5 Moran and LISA maps of PM2.5 in Yangtze River Delta urban agglomeration

圖6 長三角城市群PM10的莫蘭圖和LISA圖Fig.6 Moran and LISA maps of PM10 in Yangtze River Delta urban agglomeration

長三角41個城市PM2.5和PM10的LISA聚類圖分析結(jié)果的高高、低低聚類地區(qū)分別為皖北蘇北部、浙江南部，這與已有研究指出的長三角核心區(qū)域(江浙滬)空間效應(yīng)的結(jié)論(即高高、低低聚類分別為江蘇南部和浙江南部)[35]有所出入。這是因為，當長三角區(qū)域擴展為江浙滬皖時，皖北蘇北地區(qū)的污染濃度普遍較高，Queen空間權(quán)重矩陣下的高值聚類效應(yīng)大于蘇南地區(qū)，而低濃度區(qū)穩(wěn)定集聚在浙江南部。結(jié)合PM2.5和PM10空間分布可知，皖北蘇北地區(qū)已成為長三角城市群污染的高值集聚中心，進行區(qū)域協(xié)同治理時需重點關(guān)注。

3 結(jié) 論

(1) 2005—2019年，長三角城市群空氣質(zhì)量逐年改善，整體PM10在2018—2019年已達到了GB 3095—2012二級標準。整體上，符合3個變化過程：2005—2012年，PM10小幅度下降； 2012—2013年P(guān)M10明顯升高；2013—2019年P(guān)M10明顯下降。

(2) 2019年箱線圖中PM2.5和PM10月均值變化為“V”形，數(shù)據(jù)離散性與濃度變化規(guī)律一致，8月均值最低(分別為21、39 μg/m3)，1月均值最高(分別為73、99 μg/m3)。

(3) 受氣象條件、排放源等眾多因素的影響，長三角41個城市的PM2.5和PM10季均值的線性擬合效果各不相同，春、夏、秋、冬季的R2分別為0.780 7、0.588 5、0.902 7、0.871 5。

(4) 長三角城市群PM2.5、PM10年均值在空間分布上的變化規(guī)律基本一致：年均值都是南部較低、北部較高；沿海地區(qū)污染比內(nèi)陸城市小，且內(nèi)陸的大氣顆粒物濃度已突破省域限制形成連片的污染區(qū)；舟山空氣質(zhì)量最好；浙江、上海的污染程度普遍低于江蘇和安徽。

(5) PM2.5、PM10的全局莫蘭指數(shù)均大于0.6，莫蘭散點圖數(shù)據(jù)基本集中分布在第一、三象限，即高高和低低聚集，表明空間聚集特征顯著，相應(yīng)LISA聚類圖分析結(jié)果的高高、低低聚類地區(qū)分別為皖北蘇北部、浙江南部。