鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床綠泥石特征及其與鈾成礦的關系

駱效能，張玉燕，易 超，張字龍，何 升，張 艷

鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床綠泥石特征及其與鈾成礦的關系

駱效能，張玉燕，易 超，張字龍，何 升，張 艷

（1.核工業北京地質研究院，北京 100029；2.中核集團鈾資源勘查與評價技術重點實驗室，北京 100029）

鄂爾多斯盆地東北部砂巖型鈾礦床普遍發育綠泥石化，且與鈾礦化關系密切。在詳細巖心觀察和室內巖相學研究基礎上，利用電子探針分析技術對灰綠-綠色巖石中的綠泥石進行了微區化學成分研究，根據成分計算了綠泥石的特征值和形成溫度等相關參數，并劃分了綠泥石的化學類型，分析討論了巴音青格利鈾礦床灰綠色、綠色砂巖中綠泥石的形成機制及其在鈾成礦過程中所起的作用。結果表明，巴音青格利鈾礦床綠色砂巖中綠泥石主要為蠕綠泥石、密綠泥石和鐵斜綠泥石，其綠泥石物質主要來源于鎂鐵質流體，形成溫度主要位于140～190 ℃；灰綠色砂巖中的綠泥石主要為鐵鎂綠泥石、密綠泥石和鐵斜綠泥石，其綠泥石物質主要來源于泥質巖石，形成溫度主要集中于140～170 ℃。灰綠色和綠色砂巖中的綠泥石主要在還原環境中形成，其形成機制有兩種：先溶解然后重結晶沉淀和先溶解然后異地結晶沉淀?；揖G色砂巖綠泥石化的過程以及與綠泥石形成有關的熱液作用不僅促進了鈾的活化轉移，也促進了鈾的吸附沉淀。

綠泥石；形成機制；砂巖型鈾礦；鄂爾多斯盆地

近年來的勘查發現，鄂爾多斯盆地東北部富含豐富的砂巖型鈾礦資源。直羅組下段是該地區主要含礦層，迄今為止已落實皂火壕、納嶺溝、大營等多個大型鈾礦床，鈾礦化受灰綠色、綠色砂巖與灰色砂巖界面控制，礦體主要分布在界面灰色砂巖一側。伴隨著鈾礦床的發現，許多學者對鄂爾多斯盆地東北部開展了大量的研究工作，在沉積體系、成礦流體、成礦特征、成礦機理及控礦因素等方面取得了較多成果[1-6]，但對綠泥石在鈾成礦過程中所起的作用研究甚少，需要開展進一步的研究工作。

綠泥石的形成過程主要受中低溫熱液作用和沉積作用的影響。前人的研究表明，綠泥石的化學成分特征能夠反映其形成時的熱液流體性質和物理化學條件以及流體與巖石反應時的地質地球化學環境[7-15]。綠泥石化是鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床主要的礦物蝕變之一，也是砂巖呈現綠色的主要原因，深入研究并探討綠泥石的產出特征及其形成環境，將對礦床成因機制研究及今后鈾礦勘查提供參考。

1 地質背景

鄂爾多斯盆地是一個大型克拉通凹陷盆地，盆地內蘊含著豐富的石油、天然氣、煤炭和鈾礦資源。近年來隨著勘查工作的不斷深入，在盆地內相繼發現了多處砂巖型鈾礦床，尤其在盆地東北部的侏羅系砂巖中發現了特大型可地浸砂巖型鈾礦床。

巴音青格利鈾礦床位于鄂爾多斯盆地北部的伊蒙隆起區內（圖1a），區內地層比較平緩，為向西南緩傾的單斜地層，傾角通常小于3°。研究區出露的地層主要為侏羅系和白堊系，上三疊統、古、新近系和第四系僅分布在部分地區。賦礦層位主要為中侏羅統直羅組下段的灰色中-粗砂巖，這套地層與下伏的中侏羅統延安組煤系層呈整合或假整合接觸。根據地層的巖性、顏色以及蝕變特點，可以將直羅組劃分為兩個巖性段：上段（J2z2）和下段（J2z1）（圖1b）。分析認為，直羅組上、下段是在不同的沉積環境中形成的，下段主要形成于潮濕、半潮濕的古氣候環境，呈現灰色、淺灰色的主色調，進一步可劃分為下段下亞段（J2z1-1）和下段上亞段（J2z1-2）。其中，下亞段（J2z1-1）的巖性主要為灰色、灰白色中細粒-中粗粒砂巖，中間夾有少許灰色、灰綠色泥質粉砂巖，富含有機質和還原性物質，是本區主要的含礦層；上亞段（J2z1-2）的巖性主要是灰綠色中-中細粒砂巖，中間夾有粉砂質泥巖和泥質粉砂巖，有機質含量豐富，是本區次要的含礦層。上段主要形成于干旱、半干旱的古氣候環境，以曲流河沉積為主，巖性主要為紫紅色泥巖、泥質粉砂巖與粉砂質泥巖，地層中砂泥互層頻繁出現，曲流河“二元結構”特征明顯。

圖1 研究區構造位置（a）[15]和地層結構模式圖（b）[6]

2 樣品采集和分析方法

為了研究綠泥石化在鈾成礦過程中的作用，采集了四口鉆井的巖心樣品，分別選取了綠泥石化現象明顯的綠色砂巖（古氧化帶）和灰綠色砂巖（氧化-還原過渡帶）的樣品，巖性為細-粗砂巖。首先，將所采樣品磨制成光薄片；然后，在室內顯微鏡鏡下觀察鑒定的基礎上，選取了一系列綠泥石化特征明顯的樣品進行了電子探針微區成分分析。

本次綠泥石微區化學成分分析在核工業北京地質研究院分析測試研究所完成，所用電子探針儀器型號為JXA-8100，加速電壓20 kV，探針束流1×10-8A，出射角40°，電子束斑2 μm，測試執行標準為GB/T 15074—2008《電子探針定量分析方法通則》，其中Si、Na、Al的標樣選用鈉長石，K、Ca、Mn、Ti、Fe和Mg的標樣分別選用鉀長石、鈣薔薇輝石、薔薇輝石、金紅石、赤鐵礦和輝石。

3 綠泥石特征

3.1 綠泥石類型

光學顯微鏡鏡下觀察發現，灰綠-綠色巖石中的綠泥石主要呈黑云母蝕變（圖2A-C）、附著在顆粒表面（圖2D）和孔隙充填型（圖2E-F）三種形態。其中，分布最廣的是由黑云母蝕變而來的綠泥石，這部分綠泥石常沿黑云母節理縫部分或全部交代黑云母的形式產出，鈾通常以鈾礦物或吸附形式出現在節理縫部位；其次是附著在顆粒表面的綠泥石，在綠色砂巖和灰綠色砂巖中都有發育；孔隙充填形式存在的綠泥石在巖石中的含量相對較少，只在部分綠色砂巖發育。

掃描電鏡鏡下觀察發現，綠泥石主要呈現兩種形式：1）針葉狀綠泥石薄膜覆蓋在顆粒表面（圖2G），主要出現在綠色砂巖中；2）絨球狀綠泥石出現在孔隙中（圖2H），主要出現在灰綠色砂巖中。

3.2 綠泥石化學成分

電子探針成分分析的結果列于表1，表中綠泥石的特征值是根據電子探針分析結果采用28個氧原子標準計算出來的。綠泥石的電子探針數據會因為礦物的包裹體、襯里、混層結構的存在以及復雜的礦物共生關系而產生誤差。采用Foster[16]提出的以（Na2O+K2O+CaO）<0.5%為標準來判斷綠泥石的成分是否被混染，根據此標準，去除了幾個不符合的數據。電子探針分析的結果不能直接獲得Fe2+含量，但根據綠泥石中Fe3+含量一般小于鐵總量的5%[17-18]，近似地用全鐵來代表Fe2+含量。據Foster提出的標準剔除部分成分存在混染的測點數據之后，鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床綠泥石的化學成分具有如下特征：（SiO2）為26.50%～32.22%，平均為29.11%；（Al2O3）為15.09%～21.49%，平均為18.54%；（FeO）為14.05%～31.51%，平均為24.96%；（MgO）為8.31%～18.13%，平均為14.72%。整體而言，MgO和FeO含量浮動范圍比較大，并且兩者之間具有此消彼漲的變化趨勢。

A、B、C—黑云母蝕變型綠泥石；D—附著在顆粒表面的綠泥石；E、F—孔隙充填型綠泥石；G—針葉狀綠泥石；H—絨球狀綠泥石。

綠泥石的分類和命名通常依據綠泥石的Fe-Si圖解來投點確定[16]。從鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床綠泥石的分類命名圖解（圖3）中可以看出，綠色砂巖中綠泥石主要為蠕綠泥石、

密綠泥石和鐵斜綠泥石；灰綠色砂巖中的綠泥石主要為鐵鎂綠泥石、密綠泥石和鐵斜綠泥石?；揖G色砂巖中綠泥石的Fe含量一般較綠色砂巖中的高，而對于Si含量，部分綠色砂巖偏低。

圖3 鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床綠泥石分類圖解[16]

綠泥石在形成過程中會受到多種因素的制約，主要有氧逸度、溫壓、水/巖比、流體和巖石化學成分等。Inoue[9]認為，鎂質綠泥石主要在低氧逸度和低pH值的環境下形成，而相對還原的環境有利于形成富鐵綠泥石。研究區綠色砂巖中的綠泥石大部分為蠕綠泥石，灰綠色砂巖中的綠泥石大部分為富鐵的綠泥石，表明灰綠色砂巖中的綠泥石處于更加還原的環境。同時，Bryndzia 和Steven[19]、Bryndzia 和Scott[20]研究表明，綠泥石Fe /(Fe + Mg) 值的變化與系統的氧逸度有關，Fe /(Fe + Mg) 值越大，表明形成綠泥石時的環境還原性越高。由表1可知，除極個別樣品之外，鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床綠色砂巖綠泥石的Fe /(Fe + Mg) 值都小于0.5，而灰綠色砂巖中的綠泥石都大于0.5，表明相對于綠色砂巖中的綠泥石，灰綠色砂巖中綠泥石形成于更還原的環境。

3.3 綠泥石結構

綠泥石是一個層狀硅酸鹽礦物族，它的基本結構構成包括兩個四面體層和一個八面體層（TOT），其化學通式為：（Ru2+Ry3+￡z）VI（Si4-zAlz）IVO10+w（OH）3-w，其中R2+代表Fe2+、Mg2+、Mn2+二價離子，R3+代表Fe3+、Al3+、Cr3+三價離子，￡代表結構空穴，++=6，=（--）/2。由于不同溫度下形成的綠泥石離子間會發生相互替代，導致綠泥石成分具有很大的變化性，所以在成巖成礦的過程中會出現各種成分有別的綠泥石。

綠泥石與其母巖之間的關系通常采用Laird[19]提出的Al/(Al+Mg+Fe)-Mg/(Fe+Mg)圖解來判別。一般認為，由鎂鐵質巖石轉化而形成的綠泥石的Al/(Al+Mg+Fe)值比泥質巖石蝕變形成的綠泥石低，前者的比值通常小于0.35。研究區鈾礦床灰綠-綠色巖石中的綠泥石Al/(Al+Mg+Fe)的值為0.27～0.39（表1）。除個別樣品外，綠色砂巖中綠泥石Al/(Al+Mg+Fe)的值通常小于0.35，而灰綠色砂巖中通常大于0.35。表明形成綠色砂巖中綠泥石的物質主要來源于鎂鐵質流體，而形成于灰綠色砂巖中綠泥石的物質主要來源于泥質巖石。

在Al/(Al+Mg+Fe)-Mg/(Fe+Mg)關系圖解中（圖4）可以看出，綠泥石樣品的投影點比較分散，但大體上表現一種負相關關系，這與綠泥石形成的物質一部分來源于泥質巖，另一部分來源于富鐵鎂質的流體有關。這種負相關性可能反映了混合比例的變化，且說明綠泥石的形成經過了多期次的地質作用，這與綠色砂巖是由早期黃色砂巖遭受后期油氣改造成綠色的觀點一致[22]。

表1 鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床綠泥石的電子探針分析結果（wB/%）及特征值

圖4 鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床中綠泥石的Mg/(Fe+Mg)-Al/(Al+Mg+Fe)關系圖解[21]

3.4 綠泥石的形成溫度及環境

綠泥石是一種能夠穩定存在于中低溫、中低壓環境中的礦物，但是它在結構和成分上的變化很大，而這兩者又與其形成時的溫度之間具有密切的關系[23-26]。1985年，Cathelineau和Nieva[7]在研究墨西哥Los Azufres和Salton Ses地熱系統時，通過相關性分析發現綠泥石的AlIV值和溫度之間存在一定的正相關性，并因此提出了綠泥石固溶體地質溫度計；之后，Battaglia[26]在1999年根據XRD結果來計算綠泥石形成時的溫度。

采用Rausell-Colom[27]等提出的后由Nieto[28]修正的關系式來計算綠泥石面網間距d001，d001(0.1nm)=14.339-0.115 5AlⅣ-0. 0201Fe2+，然后根據Stefano[29]提出的d001與溫度之間的關系式：d001(0.1nm)=14.339-0.001 T(℃)，計算了研究區綠泥石的形成溫度，結果見表1。綠泥石的形成溫度為110～190 ℃，為低溫條件的范圍。綠色砂巖中的綠泥石形成溫度主要位于140～190 ℃，灰綠色砂巖中的綠泥石形成溫度主要集中于140～170 ℃（圖5）。

圖5 鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床綠泥石形成溫度分布直方圖

綠泥石中的陽離子含量會因為形成時溫度的不同而不同。Cathelineau[7]研究表明隨溫度的升高，綠泥石中的離子也會相應發生變化。他認為在100～350 ℃的溫度范圍內，隨著溫度的升高，AlIV、Fe、Fe/Mg值會增加，而八面體空穴和AlVI值會降低。這個結果表明溫度升高過程中綠泥石中AlIV取代Si產生的電荷虧損主要由R2+-Al替代來補償。研究區綠泥石中主要陽離子Fe、Si、AlIV和AlVI與形成溫度之間的關系見圖6，從圖上可以看出，AlIV、Fe與溫度呈正相關趨勢，而Si和AlVI恰好相反。隨著溫度的升高，綠泥石中Si含量不斷下降；李子穎[1]認為研究區的鈾礦物主要為鈾石，筆者認為形成綠泥石的溫度越高，越有利于鈾石的形成。

圖6 鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床綠泥石形成溫度與Si、FeII、AlVI和AlIV的相關關系圖

4 討論

4.1 綠泥石形成機制

綠泥石的形成與熱液流體作用有關，是鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床重要的礦物蝕變類型，與鈾成礦有密切的關系。通常認為，綠泥石主要在兩種機制下形成：一種是流體交代礦物并在礦物周圍沉淀重結晶形成綠泥石，在研究區通常為黑云母被交代形成綠泥石（圖2A-B），呈現出一種明顯的交代溶蝕現象。因此在這種機制下形成的綠泥石一般沒有Fe、Mg組分的帶入，主要由鐵、鎂硅酸鹽礦物轉化而成，反應過程為：

K{(Mg,Fe)3[AlSi3O10](OH)2}+Mg2++OH-+Al3+→(Mg,Al)3(OH)6{(Mg,Fe,Al)3[(Si,Al)4O10](OH)2}+K++Fe2+。

同時，這一部分綠泥石常有鈾沿其節理縫產出（圖2C）；另一種是流體交代礦物后異地沉淀、結晶形成綠泥石，在研究區表現為沿砂巖顆粒之間呈填隙物形態和附著在顆粒表面分布的綠泥石（圖2D-F），其形成過程中所需要的Fe、Mg組分主要由熱液帶入，反應過程為：

SiO44-+Mg2++Fe2++Al3++OH-+O2→(Mg,Al)3(OH)6{(Mg,Fe,Al)3[(Si,Al)4O10](OH)2}。

4.2 綠泥石化與鈾成礦關系

研究區常見鈾以獨立礦物形式或以吸附狀態賦存在黑云母節理縫中，而這部分黑云母通常發生綠泥石化(圖2C)。筆者認為熱液作用過程中，由黑云母蝕變形成的綠泥石會保留含鈾副礦物中的鈾，并且由于綠泥石的吸附作用，會吸附一部分黑云母被交代形成綠泥石過程中釋放出來的鈾?？梢钥闯?，在綠泥石化過程中，不僅改變了鈾在原巖中的賦存狀態，同時還能將該過程釋放出來的鈾進行預富集，為后期鈾成礦提供一定的幫助。此外，熱液流體作用形成綠泥石的過程中，不僅會帶入Fe、Mg質組分，同時，也會有部分鈾隨之帶入。而綠泥石又是在還原環境下形成且具有一定的吸附性，在熱液流體的運移過程中，隨著砂體中物理化學性質的變化，含鈾熱液存在的外界條件改變，鈾最終被沉淀固定下來。

5 結論

1）綠色砂巖中綠泥石主要為蠕綠泥石、密綠泥石和鐵斜綠泥石，其綠泥石物質主要來源于鎂鐵質流體，形成溫度主要為140～190 ℃；灰綠色砂巖中的綠泥石主要為鐵鎂綠泥石、密綠泥石和鐵斜綠泥石，其綠泥石物質主要來源于泥質巖石，形成溫度主要為140～170 ℃。

2）灰綠色和綠色砂巖中的綠泥石主要在還原環境中形成，其形成機制有兩種：先溶解然后重結晶沉淀和先溶解然后異地結晶沉淀。

3）灰綠色砂巖綠泥石化的過程以及與綠泥石形成有關的熱液作用不僅促進了鈾的活化轉移，也促進了鈾的吸附沉淀。

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Characteristics of chlorite and their relationship with uranium mineralization in the Bayinqinggeli uranium deposit of Ordos Basin

LUO Xiaoneng，ZHANG Yuyan，YI Chao，ZHANG Zilong，HE Sheng，ZHANG Yan

(1. Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing 100029, China. 2. CNNC Key Laboratory of Uranium Resources Exploration and Evaluation Technology, Beijing 100029, China)

Chloritization is widely developed in sandstone-type uranium deposits in the northeastern Ordos Basin, and it is closely related to uranium mineralization. Based on the detailed core observation and laboratory petrographic study, the chemical composition of chlorite in grey-green rocks was studied by using electron probe analysis technique. According to the composition, the characteristic value and formation temperature of chlorite was calculated, and the chemical types of chlorite were classified. The formation mechanism of chlorite and its role in uranium mineralization in the grey-green and green sandstones in Bayinqinggeli uranium deposit were discussed. The results showed that the chlorite in the green sandstone in Bayinqinggeli uranium deposit was mainly creep chlorite, pycnochlorite and iron plagiochlorite, and the chlorite materials are mainly derived from mafic fluid, and the formation temperature was mainly between 140 ℃and 190 ℃. The chlorite in gray-green sandstone was mainly ferromagnesia chlorite, pycnochlorite and Iron plagiochlorite. The chlorite materials were mainly derived from argillaceous rocks, and the formation temperature was mainly concentrated in the range of 140～170 ℃. Chlorite in grey-green and green sandstone was mainly formed in reductive environment, and there was two formation mechanism: one was first dissolved and then recrystallized precipitation, the other was first dissolved and then allochthonous crystallization precipitation. The process of chloritization of gry-green sandstone and the hydrothermal action related to the formation of chlorite not only promoted the activation and transfer of uranium, but also promoted the adsorption and precipitation of uranium.

chlorite; formation mechanism; sandstone type uranium deposit; Ordos Basin

P619.14

A

1672-0636 (2021) 03-0311-10

10.3969/j.issn.1672-0636.2021.03.003

國家自然科學基金項目“微生物-黏土礦物-重金屬鈾與鉻相互作用的過程與機理研究”（編號：41630103）和核工業北京地質研究院院長青年科技創新基金“鄂爾多斯盆地巴音青格利鈾礦床黃鐵礦礦物學和地球化學特征研究”（編號：地QJ2004）資助。

2021-01-11

駱效能（1992— ），男，湖北黃岡人，碩士，主要從事砂巖型鈾礦成礦機理、成礦作用與成礦模式等方面的研究。E-mail: lxnbriug@126.com