中國輻射防護研究院 劉鮮麗 陳建利 王坤俊 丘丹圭 侯建榮 喬太飛 李永國 張 淵
放射性碘是核設施運行過程中產生的主要有害氣體之一,一般以單質碘或有機碘的形式存在,一旦被人體攝入大多濃聚于甲狀腺組織內。為保證公眾和環境安全,國內外對放射性碘的排放量設有限值[1-2]。在核設施通風系統中,一般采用在氣體凈化系統中安裝碘吸附器的方法來保證放射性碘排放量在規定限值內[3-4]。因此,保證碘吸附器有高除碘效率是控制碘排放量限值的關鍵[5-6]。
現有研究成果表明碘吸附器的除碘效率取決于其本身的殼體結構、吸附劑、密封膠和運行環境等因素[7-14]。
我國在運行的核電廠主要分布在沿海地區,受氣候等條件影響,核燃料廠房通風系統(DVK)、安全殼環廊房間通風系統(DVW)等系統會產生高濕度報警現象,若此時系統啟動運行,運行之初系統濕度條件對碘吸附器除碘效率的影響情況及通過除濕等使系統中濕度條件符合設計要求值后,碘吸附器除碘效率的恢復情況均難予評價。實際應用中,在事故或其他特殊工況下[12-18],也存在碘吸附器可能會在高濕度條件下(即氣流相對濕度超過運行系統設計要求值)運行的情況[16]。目前公開發表的研究成果中對活性炭除碘效率與氣流相對濕度的關系已有一定的研究基礎,但針對全尺寸碘吸附器在運行過程中氣流相對濕度及高濕度條件下運行時間對其除碘效率的影響規律可參閱的資料有限。
本文介紹相對濕度和運行時間對碘吸附器除碘效率影響的試驗,模擬運行系統可能出現的不同濕度條件,研究了氣流相對濕度、48 h運行時間對碘吸附器除碘效率的影響規律,以及在高濕度條件下連續運行的碘吸附器除碘效率的恢復情況。研究結果可以為核設施通風系統中碘吸附器運行系統參數設計及同類試驗中碘吸附器除碘效率判斷提供參考。
試驗合成甲基碘氣體所選試劑碘化鈉(NaI)、硫酸二甲酯(C2H6O4S)均為分析純;所選放射源為碘131標記的碘化鈉溶液(Na131I):放化純度≥95%,核純度γ雜質<0.1%。所有溶液都用去離子水配制;試驗所選碘吸附器的吸附劑材料為浸漬劑處理后的椰殼活性炭。
試驗系統如圖1所示,主要包括氣流供給、擾動、加濕、加熱、溫濕度監測、甲基碘氣體發生、采樣、γ計數測量等裝置。在受試碘吸附器的入口和出口處分別設置安裝有碘采樣口、氣流溫濕度檢測點、風速測量點[19-21]。

1.加濕器;2.預過濾器;3.甲基碘發生器;4.電加熱器;5.穩流器;6.上游濕度測量裝置;7.上游采樣裝置;8.上游溫濕度測量裝置;9.受試碘吸附器;10.下游溫濕度測量裝置;11.下游采樣裝置;12.后置碘吸附器;13.排風機。圖1 試驗系統示意圖
1.3.1試驗條件及方法
參考行業標準EJ/T 1183—2005《核空氣凈化系統碘吸附器凈化系數的測定放射性甲基碘法》[19],結合實際試驗目的確定試驗條件,見表1。

表1 試驗的氣流運行條件
1.3.2相對濕度對除碘效率的影響
設計搭建可調節氣流相對濕度的碘吸附器整機檢驗臺架,模擬核電廠通風系統在不同濕度條件下運行的工況,調節試驗系統中氣流相對濕度為24.2%~93.5%,再通過系統加熱等手段對試驗系統進行除濕,使氣流相對濕度由93.5%降到接近40%,區間選取不同濕度點依據EJ/T 1183—2005《核空氣凈化系統碘吸附器凈化系數的測定放射性甲基碘法》[19]檢測碘吸附器除碘效率,研究除碘效率的變化拐點及規律。
1.3.3運行時間對除碘效率的影響
試驗研究了5個濕度條件下,運行48 h對碘吸附器除碘效率的影響規律。試驗中碘吸附器分別在氣流相對濕度40%、50%、60%、70%、80% 5個條件下連續運行48 h。運行過程中在不同時間點檢測除碘效率[19]變化情況,分析研究在不同濕度條件下,運行時間對碘吸附器除碘效率的影響規律。
采用除碘效率評價碘吸附器的除碘性能。除碘效率P指碘吸附器攔截滯留的放射性物質的總活度與進入碘吸附器的放射性物質的總活度的比值[19],其數學表達式如下:

(1)
式中a為穿過碘吸附器的放射性總活度,Bq;A為進入碘吸附器的放射性總活度,Bq。
1) 氣流相對濕度對碘吸附器除碘效率的影響結果見表2。由表2可見,碘吸附器除碘效率與運行系統中氣流相對濕度相關,在不同濕度區間,除碘效率的變化率不同:當氣流相對濕度小于或接近60%時,除碘效率隨相對濕度的變化不明顯;大于70%時,除碘效率隨相對濕度的增大明顯下降;大于90%時,下降速率更快。

表2 不同相對濕度條件下除碘效率試驗結果
2) 模擬核設施通風系統中碘吸附器在濕度高于設計值的條件下短暫運行后,通過加熱等手段除濕,使系統中氣流相對濕度降到設計要求值的工況,研究碘吸附器除碘效率的變化規律,試驗結果見圖2。圖2中試驗結果均在上、下游露點溫度差小于1 ℃時測得[19]。

圖2 除碘效率隨氣流相對濕度的變化
由圖2可見,碘吸附器除碘效率受氣流相對濕度的影響是可逆的,當試驗系統中氣流相對濕度降到接近60%或40%時,除碘效率與初始試驗時在該濕度條件下所得結果為同一水平。由此可見,碘吸附器在高濕系統中短時間運行后,通過降低系統中的氣流濕度,可以實現對碘吸附器除碘效率的恢復。
受試碘吸附器分別在氣流相對濕度40%、50%、60%、70%、80%條件下連續運行48 h,區間選擇不同時間點檢測其除碘效率。試驗過程中碘吸附器上、下游氣流相對濕度及露點溫度變化情況如圖3、4所示,除碘效率試驗結果如圖5所示。

圖3 相對濕度與運行時間的關系

圖4 露點溫度與運行時間的關系


圖5 不同濕度條件下碘吸附器連續運行除碘效率
由圖5可以看出:碘吸附器在不同濕度條件下運行,48 h內運行時間對除碘效率的影響不明顯;在氣流相對濕度70%、80%條件下除碘效率曲線波動明顯,結合圖3分析,此波動主要由試驗系統中氣流相對濕度的變化所致。因此,氣流相對濕度大于70%后,相對濕度的波動對除碘效率的影響較明顯。
1) 氣流相對濕度是影響碘吸附器除碘效率的重要因素,且相對濕度不同對除碘效率的影響不同:當相對濕度小于60%時,除碘效率受濕度條件的影響不明顯;接近或大于70%時,除碘效率隨氣流相對濕度的增大而下降;大于90%時,下降明顯加快。氣流相對濕度對除碘效率的影響可逆,高濕氣流可使碘吸附器除碘效率降低,低濕氣流可使受高濕氣流影響過的碘吸附器除碘效率顯著提高。
2) 運行時間對碘吸附器除碘效率的影響:碘吸附器在系統相對濕度為40%、50%、60%、70%、80%條件下分別連續運行48 h,除碘效率受運行時間的影響不明顯。