破損乏燃料組件泄漏當量的定量分析檢測技術研究

龔雪瓊，郝慶軍，周 政，程 檀，崔建新，廖昌斌

(中核武漢核電運行技術股份有限公司 維修中心，湖北 武漢 430074)

乏燃料組件離線啜吸技術是定量檢測燃料組件破損大小的重要技術手段之一，可為破損燃料組件修復工作提供參考數據，確保核電站的安全運行[1-2]。目前的離線啜吸技術僅能定性判斷是否發生破損，無法定量判定破口當量大小。

筆者以待測乏燃料組件物理參數、檢測過程參數和目標核素放射性濃度等作為初始條件，提出一種對乏燃料組件破口當量直徑進行推算的定量分析檢測技術，精確得到破損燃料組件的破口當量直徑，對核反應堆的安全運行和核燃料組件的安全存儲具有重要意義。

1 破損燃料組件定量檢測技術

離線啜吸是一種在不破壞燃料元件原有結構的條件下進行核素采樣并測量的技術手段。真空離線啜吸是將疑似破損燃料組件裝載到水下隔離密封裝置的啜吸筒中密封隔離，然后通過抽真空降低啜吸筒內的壓力，促使燃料棒包殼內的裂變氣體產物通過破口釋放到燃料元件包殼外。總體設計方案如圖1所示。

圖1 真空啜吸檢測裝置設計方案

抽真空產生的壓力差促使燃料元件內的裂變氣體釋放到啜吸筒內，回路內的循環載氣搭載啜吸筒內的裂變氣體至探測單元，放射性核素探測單元將檢測氣體樣本中的放射性活度濃度。對于出堆30 d以內的組件可通過γ探測器定性分析放射性核素Xe-133；針對長期存放的燃料組件，其γ射線相對減少，需要檢測其主要剩余的氣態核素Kr-85[3]。通過泄漏當量的定量分析程序分析元件泄漏當量，從而實現燃料元件的破損狀況分析[4]。真空啜吸的檢測流程如圖2所示。

圖2 真空啜吸檢測過程流程圖

2 泄漏當量的定量分析模型設計

真空離線啜吸檢測條件下，建立描述核燃料組件破口當量、壓力、溫度、檢測環境體積和時間等參數之間相互關系的裂變氣體釋放模型。模型需根據待測組件參數、檢測過程參數(檢測過程壓力變化、溫度、氣體體積等)和目標核素放射性濃度來定量分析核燃料組件破損泄漏當量，并通過實驗修正算法。實際啜吸過程中，根據測量得到的裂變氣體泄漏質量，迭代計算反推破口當量直徑[5-9]。

2.1 燃料元件泄漏率預測

燃料元件入筒密封后，通過抽吸降低啜吸室氣體空間的壓力從而使元件內的混合氣體泄放至啜吸筒中。啜吸筒內狀態如圖3所示。Vin,Pin,Tin,ρin表示啜吸檢測開始前燃料元件內部混合氣體的體積、壓力、溫度和密度。Vout,Pout,Tout,ρout表示啜吸罐上部氣體的體積、壓力、溫度和密度，ρwater表示啜吸罐內水的密度。

圖3 啜吸筒內部狀態示意圖

假設燃料元件內部和啜吸罐內的氣體均為理想氣體，燃料棒內和啜吸罐內的氣體溫度不變，內部與外部的氣體空間不變。則根據質量守恒和動量守恒，啜吸檢測前后元件內外氣體狀態為：

Pin0Vin+Pout0Vout=Pin1Vin+Pout1Vout

(1)

(2)

式中:d為破口的當量直徑；v為氣體泄放速度；σ為水的表面張力；ζ為氣體穿過破口時的阻力系數，受破口形狀和泄放狀態影響。

2.2 理論推導結果分析

(1)阻力系數對氣體泄放的影響。阻力系數直接影響氣體泄放的速度，受破口形狀的影響，相同面積下的破口呈現出不同形狀時，氣體通過破口時的阻力系數也不同。根據模型的理論結果，在抽真空壓力35 kPa的條件下，破口直徑分別為20、30、40 μm時，氣體泄放總時間隨破口阻力系數的變化，如圖4所示。

圖4 不同破口直徑下泄漏總時間隨阻力系數的變化

由圖4可知，元件破口的阻力系數越大，混合氣體的理論泄放時間越長。在抽真空壓力最低達到35 kPa情況下，元件內的氣體通過直徑20 μm的破口完全泄放到外界環境中所需的時間最長可超過500 s。

(2)破口直徑大小對氣體泄放的影響。圖5為不同破口直徑下燃料元件內外壓力隨時間的變化曲線。從圖5可知，隨著啜吸檢測的進行，元件內部的氣體壓力逐漸降低，外部壓力逐漸升高，內外壓力平衡時趨于穩定。

圖5 不同破口直徑下內外壓力隨時間的變化

元件內部的壓力相較于外部壓力變化更為明顯。在不同的破口直徑下，元件內部壓力的終態數值有所不同，理論上可以作為破口直徑反算的依據。

在破口直徑相差10 μm的情況下，元件內部的終態壓力差小于2 kPa，使用現有的壓力儀表可以實現10 μm級的破口大小分辨。

3 泄漏當量的定量分析試驗

3.1 試驗原理及目的

筆者提出的啜吸裝置設計原理與破損乏燃料組件定量檢測技術原理相同[10]。旨在進行微小破口氣體擴散試驗，并得出微小破口氣體擴散特性，用于驗證理論模型。由于裂變氣體本身帶有放射性，不利于試驗開展，并且放射性不會對氣體泄漏過程產生影響，因此采用示蹤氣體進行替代。根據氣體動理論，不同氣體的化學性質不同，擴散規律相同，可采用六氟化硫(SF6)氣體作為示蹤氣體，模擬燃料包殼內的放射性裂變氣體。在模擬單棒外部制造負壓環境，促使模擬單棒內的示蹤氣體從破口逸出，監測記錄試驗過程中的溫度、單棒內氣體濃度、測量環境壓力變化、逸出的示蹤氣體濃度等參數，研究燃料單棒微小破口情況下氣體擴散特性。

3.2 試驗條件及環境設置

試驗裝置由外筒、內筒、可變破口和回路系統幾部分組成。外筒在試驗中模擬啜吸筒的密封容器，為試驗提供穩定可變的壓力和溫度環境。內筒在試驗中模擬燃料單棒的密封容器，由外殼、棒芯和內部支座組成，上部設有管路接口，用于試驗中向內筒充入試驗氣、液并監控溫度和壓力數據?？勺兤瓶谠O計在內筒筒壁上，可以更換10～70 μm直徑的破口墊片?；芈废到y包括汽水分離器、干燥器、真空泵、氣體分析傳感器、空壓機、樣氣氣瓶(SF6/N2)以及必要的管道閥門等，可以完成內、外筒的增壓、降壓、升溫、注水、充氣、抽真空以及氣體檢測等功能。

根據試驗臺的結構設計，模擬燃料棒內部體積為100 mL，啜吸筒總容積20 L，充水后筒內上部空腔體積為3 L，破口位置為距離底部480 mm，距上部水面的距離為94.1 mm。其余參數包括內部壓力、外部壓力、溫度、破口當量尺寸、示蹤氣體濃度則根據實際工況進行改變。

3.3 試驗結果分析

經過篩選后的194組可用試驗數據按照破口大小進行分類，其中，10 μm破口共18組，15 μm破口共24組，20 μm破口共51組，50 μm破口共55組，70 μm破口共46組。

圖6，圖7為10 μm破口條件下，內筒氣體在泄漏完成后內外筒壓力的模型理論計算值與實際測量值的相對誤差，均在5%以內。

圖6 10 μm破口內筒壓力計算值相對誤差

圖7 10 μm破口外筒壓力計算值相對誤差

圖8，圖9為20 μm破口條件下，內筒氣體在泄漏完成后內外筒壓力的模型理論計算值與實際測量值的相對誤差，內筒壓力的相對誤差比10 μm試驗組有所增大，均在10%以內。外筒壓力的相對誤差仍保持在5%以內。

圖8 20 μm破口內筒壓力計算值相對誤差

圖9 20 μm破口外筒壓力計算值相對誤差

圖10，圖11為70 μm破口條件下，內筒氣體在泄漏完成后內外筒壓力的模型理論計算值與實際測量值的相對誤差。內筒壓力的相對誤差比20 μm破口的試驗組進一步增大，除極個別試驗組，大部分處在20%以內。外筒壓力的相對誤差較為穩定，大部分仍保持在5%以內。

圖10 70 μm破口內筒壓力計算值相對誤差

圖11 70 μm破口內筒壓力計算值相對誤差

試驗結果表明，筆者提出的定量分析模型在計算氣體泄漏完成后燃料組件內外的壓力值方面，數值吻合總體較好，在破口較小時，即小于20 μm時內筒壓力的相對誤差均小于10%，隨著破口進一步增大時，誤差也隨之增大。由于外筒的容積遠大于內筒，內筒氣體泄漏對外筒壓力造成的影響較小，因此外筒壓力的相對誤差保持穩定，未發生明顯的變化。

4 結論

(1)筆者提出的采用制造壓力差的方式促進裂變氣體釋放的真空啜吸裝置，經過試驗驗證，可以高效實現示蹤氣體的離線啜吸，在原理上具有可行性。

(2)筆者提出的乏燃料組件氣體泄漏前后的壓力數值作為破口直徑反算的依據，經過理論論證，可以實現10 μm級的破口直徑分辨，試驗結果證明不同破口直徑大小的實際壓力數值與理論計算值都較為吻合，具有普遍性。

(3)筆者提出的破口當量直徑定量分析方法受限于壓力測量儀器的精度限制，難以實現更高精度的破口大小分辨。目前放射性核素檢測單元對放射性元素的檢測精度已經可達到10-9ppm，如果采用檢測混合氣體質量的方式計算破口質量大小，相較于壓力檢測將具有更高的檢測精度。