基于Simulink仿真的SCR化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型研究

陳偉 余國成 王再興 劉屹

摘要：現(xiàn)階段SCR（Selective Catalytic Reduction）技術(shù)是柴油機(jī)降低尾氣中NOX的最主要手段之一。隨著日趨嚴(yán)格的排放法規(guī)的實(shí)施，要求SCR后處理系統(tǒng)具備更精確更穩(wěn)定的控制?；诨瘜W(xué)反應(yīng)動力學(xué)的氨儲閉環(huán)模型是SCR系統(tǒng)尿素噴射控制策略的研究方向之一。本文基于Matlab/Simulink建立的SCR化學(xué)反應(yīng)模型，結(jié)合臺架及整車試驗(yàn)，可以更高效的優(yōu)化調(diào)整各反應(yīng)參數(shù)，從而使得整個SCR控制系統(tǒng)的精確度、靈活性以及穩(wěn)定性進(jìn)一步提高。

Abstract： Recently， SCR （Selective Catalytic Reduction） technology is one of the most important means to reduce NOx in diesel engine exhaust. With the implementation of increasingly strict emission regulations， SCR post-treatment system is required to have more accurate and stable control. Closed loop model of ammonia storage based on chemical reaction kinetics is one of the research directions of urea injection control strategy in SCR system. In this paper， based on the SCR chemical reaction model established by Matlab / Simulink， combined with bench test and vehicle test， the reaction parameters can be optimized and adjusted more efficiently.Thus，the accuracy， flexibility and stability of the whole SCR control system are further improved.

關(guān)鍵詞：SCR;排放;氨儲閉環(huán)模型

Key words： SCR;emission;closed loop model of ammonia storage

中圖分類號：U664.121? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文章編號：1674-957X（2021）18-0034-04

0? 引言

隨著世界各國環(huán)保意識的增強(qiáng)，內(nèi)燃機(jī)排放污染物的控制被廣泛的討論研究，同時為了應(yīng)對日趨嚴(yán)格的排放法規(guī)，各大廠商均采用更加先進(jìn)的產(chǎn)品技術(shù)，以滿足今后環(huán)保的更高要求。對于缸外減排技術(shù)，國六輕型柴油車后處理技術(shù)路線主要是DOC+DPF+SCR+ASC。其中SCR技術(shù)是降低尾氣中氮氧化物的最主要手段之一，是通過尿素泵將32.5%濃度的尿素水溶液精確噴射至排氣管中，在高溫下尿素水溶液水解熱解生成NH3，NH3在催化劑的催化作用下，與尾氣中的NOX反應(yīng)，生成氮?dú)夂退?/p>

為了保證排放結(jié)果的一致性及最大程度的數(shù)據(jù)覆蓋性，需要一套精準(zhǔn)的SCR控制模型，基于模型的SCR控制技術(shù)關(guān)鍵在于物理模型的搭建。SCR系統(tǒng)模型主要包括催化劑床溫模型、化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型以及氨儲模型等，其中難點(diǎn)又在于SCR化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型的建立。該模型的建立從SCR催化器催化還原氮氧化物的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理著手，對系統(tǒng)內(nèi)部的化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行簡化分析，并以質(zhì)量守恒定理、理想氣體方程、阿倫尼烏斯公式等為基礎(chǔ)，建立了系統(tǒng)內(nèi)部各氣體的濃度方程，從而得到SCR催化器內(nèi)部的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型。目前，大量國內(nèi)外學(xué)者對SCR控制模型做了大量的研究，F(xiàn)eng Tan[1]、Andrew Herman[2]等人分別提出了基于模糊控制算法的氨儲、NOX模型的SCR尿素噴射策略。本文結(jié)合臺架及整車試驗(yàn)，基于Simulink工具建立SCR化學(xué)動力學(xué)仿真模型進(jìn)行相關(guān)研究。

1? 試驗(yàn)信息

試驗(yàn)搭建的發(fā)動機(jī)及后處理臺架如圖1所示，其中SCR系統(tǒng)主要包括尿素箱、尿素噴射系統(tǒng)、線束傳感器及相關(guān)電控單元。

測試臺架使用到的測試設(shè)備見表1。

試驗(yàn)用發(fā)動機(jī)參數(shù)見表2。

后處理SCR樣件參數(shù)見表3。

2? 模型搭建

SCR催化劑中的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型主要包括廢氣流量摩爾體積計(jì)算、化學(xué)反應(yīng)速率計(jì)算、氨儲和氨泄漏量計(jì)算等。為了防止在模型計(jì)算中出現(xiàn)偏微分方程，簡化了催化器的模型，假設(shè)SCR催化器結(jié)構(gòu)為連續(xù)攪拌斧式反應(yīng)器（CSTR）結(jié)構(gòu)，為了更好的模擬出催化劑中的化學(xué)反應(yīng)狀態(tài)，將SCR催化劑等分為15個切塊進(jìn)行離散化處理，SCR催化器結(jié)構(gòu)簡圖如圖2所示。

2.1 模型建立

根據(jù)質(zhì)量守恒、理想氣體狀態(tài)方程等可以建立CSTR狀態(tài)方程如下[3]：

式中V為催化劑體積，F(xiàn)為排氣體積流量，？贅為催化劑最大氨存儲量，Z為氨覆蓋率，ri（i=1，2，…，6）為SCR反應(yīng)速率，1～6分別依次代表表4中各反應(yīng)，C代表的是氣體濃度。

并作如下假設(shè)[4]：

①流經(jīng)SCR催化劑的氣體為理想氣體并已充分混合;②催化器中每一切塊內(nèi)部物質(zhì)組分一致，且均為理想的傳熱物質(zhì);③不考慮催化器內(nèi)的氣聚效應(yīng)，因?yàn)闅庀嘧兓癁槊爰壏磻?yīng)，而氨儲變化為分鐘級。

SCR催化劑中主要的化學(xué)反應(yīng)如表4所示。

根據(jù)阿倫尼烏斯公式，各反應(yīng)對應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)速率方程式依次為表5所示。

表中Tc為反應(yīng)熱力學(xué)溫度;Ki（i=1，2，…，6）為各反應(yīng)的指前因子;Ei（i=1，2，…，6）為各反應(yīng)的活化能;C表NO、NO2、NH3氣體濃度;？茲、？茲s、？茲f、？茲l代表當(dāng)前氨儲值、標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)、快反應(yīng)、慢反應(yīng)氨覆蓋度。

其中氨儲值直接影響尿素的噴射量，它是受化學(xué)反應(yīng)速率、氣體濃度和時間影響的動態(tài)變化量，無法通過試驗(yàn)準(zhǔn)確測得，一般按照以下預(yù)估公式進(jìn)行估算：

其中c1，c2為兩類中間傳遞系數(shù)，T為模型離散化采樣時間。

根據(jù)以上方程建立Simulink化學(xué)動力學(xué)反應(yīng)仿真物理模型如圖3所示。

2.2 模型參數(shù)辨識

利用Simulink中Analysis/Parameter estimation模塊的非線性最小二乘法對模型參數(shù)進(jìn)行自動辨識[5]。其原理是將仿真數(shù)據(jù)與試驗(yàn)數(shù)據(jù)之間差值的平方求和，通過不斷迭代優(yōu)化選定參數(shù)使該平方和最小，從而求出模型參數(shù)的最優(yōu)解。

模型辨識的步驟如圖4所示。

模型辨識參數(shù)選擇：

根據(jù)NO/NO2模型值與實(shí)際采集值得跟隨情況的不同，調(diào)整的主要反應(yīng)參數(shù)也不同，正常情況下，催化劑小樣參數(shù)標(biāo)定完成后，吸附、解吸附參數(shù)一般不做調(diào)整，因?yàn)閰⑴c標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)的主要是NO，所以當(dāng)NO偏差較大時，主要調(diào)整標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)相關(guān)系數(shù)，同樣的，當(dāng)NO2有偏差時，主要調(diào)整慢反應(yīng)，當(dāng)在高溫區(qū)域，表面氧化反應(yīng)也會開始發(fā)生，可調(diào)整相關(guān)參數(shù)。表6為仿真中選擇需優(yōu)化調(diào)整的參數(shù)。

模型辨識結(jié)果：

為了最大程度的表示催化劑特性，需要在不同溫度和空速下進(jìn)行測量。這些不同的溫度和空速需要在臺架上運(yùn)行在不同工況點(diǎn)得到。根據(jù)圖5工況進(jìn)行數(shù)據(jù)采集運(yùn)算，最后模型辨識后的各結(jié)果如表7所示。

3? 試驗(yàn)驗(yàn)證

3.1 溫度模型驗(yàn)證

催化劑床溫直接影響NH3在催化劑表面的吸附，NH3在催化劑表面活性位的吸附是SCR各化學(xué)反應(yīng)得以發(fā)生的基礎(chǔ)，催化劑溫度是除了催化器本身結(jié)構(gòu)及載體性能以外影響SCR化學(xué)反應(yīng)速率最重要的因素。為了能準(zhǔn)確計(jì)算出催化劑表面氨儲覆蓋度以及對NH3泄露的及時監(jiān)控以進(jìn)行仿真研究，需要對催化劑床溫進(jìn)行準(zhǔn)確計(jì)算。圖6為SCRT溫度模型的驗(yàn)證結(jié)果，催化劑床溫模型計(jì)算基本符合實(shí)際溫度。

3.2 NOX模型驗(yàn)證

以國六WHTC循環(huán)、實(shí)車隨機(jī)路譜驗(yàn)證模型辨識后的參數(shù)是否準(zhǔn)確，結(jié)果驗(yàn)證如下：臺架WHTC循環(huán)驗(yàn)證結(jié)果如圖7所示。實(shí)車路譜驗(yàn)證結(jié)果如圖8所示。

圖7、圖8中紅色線為臺架、整車氮氧傳感器實(shí)測值，藍(lán)色線為模型計(jì)算值，測試過程中未監(jiān)測到氨泄漏，圖中未標(biāo)明。根據(jù)實(shí)測結(jié)果可以看出模型計(jì)算結(jié)果基本跟隨實(shí)測結(jié)果。

4? 結(jié)論

①基于Simulink仿真的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型研究具有較強(qiáng)的實(shí)用性，本文搭建的模型NOX計(jì)算值與實(shí)際基本符合，基于模型的辨識計(jì)算減少了臺架的試驗(yàn)開發(fā)時間，提高了試驗(yàn)效率及準(zhǔn)確度;②該SCR控制策略具有良好的魯棒性，能有效地控制NOX排放和NH3泄漏，滿足國六法規(guī)要求。

參考文獻(xiàn)：

[1]Feng Tan， Lin Lü. The characteristics of ammonia storage and the development of model-based control for diesel engine urea-SCR system[J].Journal of Industrial and Engineering Chemistry， 2015.

[2]Andrew Herman， Ming-Cheng Wu， David Cabush， et al. Model Based Control of SCR Dosing and OBD Strategies with Feedback from NH3Sensors[C]. SAE， 2009-01-0911.

[3]Devarakonda， Maruthi & Parker， Gordon & Johnson， John & Strots， Vadim & Santhanam， Shyam. （2008）. Adequacy of Reduced Order Models for Model-Based Control in a Urea-SCR Aftertreatment System. 10.4271/2008-01-0617.

[4]王國仰，祁金柱，劉世宇，帥石金，王志明.基于多目標(biāo)遺傳算法的SCR系統(tǒng)氨覆蓋率優(yōu)化[J].汽車工程，2020，42（03）：279-285，306.

[5]陳旭.基于催化劑表面氨覆蓋度的添藍(lán)噴射控制策略研究[D].武漢理工大學(xué)，2016.