徑流溶解性有機物對生物滯留介質去除Cu2+和Pb2+的影響

杜曉麗,尹子杰,陳夢瑤,于振亞

徑流溶解性有機物對生物滯留介質去除Cu2+和Pb2+的影響

杜曉麗1,2*,尹子杰1,陳夢瑤1,于振亞1

(1.北京建筑大學環境與能源工程學院,城市雨水系統與水環境教育部重點實驗室,北京 100044；2.北京建筑大學,未來城市設計高精尖創新中心,北京 100044)

分別以惰性介質(土、砂)和強化介質(給水廠污泥、鐵錳復合氧化物)為研究對象,考察道路徑流溶解性有機物(DOM)存在對生物滯留介質吸附去除Cu2+和Pb2+過程的影響,并揭示其主要響應組分及作用機制.結果表明,徑流DOM、DOM各分子量組分和各化學組分均可抑制惰性生物滯留介質對Cu2+和Pb2+的吸附去除,促進強化生物滯留介質對兩者的吸附去除; 其中,徑流DOM中<1kDa分子量組分和親水性組分對惰性介質吸附去除Cu2+和Pb2+的抑制作用最明顯、對強化介質吸附去除Cu2+和Pb2+的促進作用也最明顯, 是影響生物滯留介質對Cu2+和Pb2+吸附過程的關鍵DOM組分.<1kDa分子量組分存在使砂介質對Cu2+和Pb2+的吸附量減少了62.96%和83.70%,使鐵錳復合氧化物介質對Cu2+和Pb2+吸附量增加了81.16%和4.67%;親水性組分存在使土介質對Cu2+和Pb2+的吸附量最高減少了41.43%和69.12%,使給水廠污泥介質對Cu2+和Pb2+的吸附量最高增加了32.35%和39.06%.

溶解性有機物；重金屬；生物滯留介質；雨水徑流

生物滯留系統是常設置于路邊綠化隔離帶用于收集處理道路雨水徑流的低影響開發技術之一,近年來對其徑流重金屬截留功能最大化的研究漸成為國內外研究熱點.由于介質吸附是生物滯留系統中雨水徑流溶解態重金屬被去除的主要途徑[1],因此各種介質的探索應用也日益增多.研究表明,常規生物滯留介質砂、沸石、土壤對Cu2+、Zn2+、Cd2+、Pb2+的吸附去除效果可達90 %以上[2],污泥、堆肥和椰殼等新型介質吸附去除效果也可達到70 %以上[3].但是,目前的研究多集中于不同生物滯留介質應用時對徑流重金屬的凈化效果,忽視了雨水徑流中溶解性有機物(DOM)對生物滯留介質吸附重金屬過程的影響,難以為不同生物滯留介質應用時的潛在生態風險提供有效的理論支持.

研究表明,道路徑流DOM含有大量羥基、羧基等活性基團[4],是一種活性極高的復雜有機物,能作為配位體與溶解態重金屬結合[5-7],影響重金屬離子在生物滯留介質界面的吸附解吸,進而改變生物滯留系統對重金屬的去除效果.截至目前,關于雨水徑流DOM對不同類型生物滯留介質吸附重金屬過程的影響還鮮有報道,多數研究集中于其他來源DOM與重金屬絡合后對重金屬遷移、生物有效性等造成的影響.研究表明,河流和土壤中DOM均可與重金屬絡合,形成DOM-重金屬絡合物,降低重金屬生物有效性,提高重金屬遷移能力[8-10].此外,DOM還會與重金屬離子競爭土壤介質中吸附位點,從而降低土壤對重金屬的吸附效果,進一步導致土壤重金屬活性增加[11].因此,針對道路徑流DOM和重金屬協同存在特性,開展徑流DOM對不同生物滯留介質吸附去除重金屬過程的影響研究是非常必要的.

本文前期研究已對城市地表雨水徑流DOM污染及其與重金屬的結合作用進行了系統研究[5, 12],發現道路雨水徑流DOM污染較為嚴重,且可與Cu2+、Pb2+和Cd2+發生絡合作用,產生協同污染.在前期研究的基礎上,篩選徑流污染較嚴重的重金屬Cu2+和Pb2+作為目標污染物[13],深入考察徑流DOM協同作用對不同生物滯留介質吸附Cu2+和Pb2+過程的影響,并探討其響應機制,以期為不同類型生物滯留介質的篩選應用及正確評估生物滯留系統對徑流重金屬的控制效果提供支撐.

1 材料與方法

1.1 雨水徑流DOM采集與提取

2019年3月20日于北京市西城區展覽館路與車公莊大街交匯十字路口附近雨水篦處用棕色玻璃瓶采集雨水徑流5L.隨后將采集樣品運至實驗室,并用經過450℃灼燒后的0.45μm玻璃纖維濾膜進行過濾,過濾后樣品置于棕色樣品瓶中于4℃保存備用.

1.1.1 DOM超濾分級 在濃縮模式下,通過Amicon Stirred Cell Model 8200型攪拌式超濾裝置(Merck Millipore,德國)對過0.45 μm濾膜預處理后的水樣進行多級超濾分離,使其先后通過分子量為30kDa(3nm)、10kDa(2.5nm)和1kDa(1nm)的再生纖維膜.過濾時,超濾裝置充入不同壓力的高純氮氣(0.4～2.7kgf/cm2),并在濾膜上方持續攪拌,以減少膜上的濃度效應[14],直到濾前水量和未過膜水量體積比為6:1時,超濾停止.采用multi N/C 3100型總有機碳分析儀(Jena,德國)測定DOM不同分子量組分溶解性有機碳濃度(DOC).

1.1.2 DOM樹脂分級 參考DOM樹脂分級方法[15],采用XAD-8樹脂、強酸性大孔陽離子交換樹脂MSC-H和陰離子交換樹脂IRA-958串聯過濾過0.45μm濾膜后水樣,將DOM分為親水酸性組分(HiA)、親水堿性組分(HiB)、親水中性組分(HiN)、疏水酸性組分(HoA)、疏水堿性組分(HoB)和疏水中性組分(HoN).同樣,采用multi N/C 3100型總有機碳分析儀(Jena,德國)測定得到的DOM不同化學組分DOC濃度.

1.2 生物滯留介質采集及制備

于北京建筑大學校園內采集常用的惰性生物滯留介質:土(過2mm篩)和砂(1～2mm)清洗干凈,在恒溫鼓風干燥箱于60℃烘干2h后,放入馬弗爐中于600℃灼燒2h,冷卻后保存備用.于北京市水源三廠采集混凝沉淀環節產生的沉淀物——給水廠污泥,于105℃烘箱中烘干至恒重,研磨、過篩(篩網規格: 100μm)后置于坩堝中放入馬弗爐,400℃預熱30min, 600℃灼燒2h,冷卻后保存備用;采用共還原沉淀法制備鐵錳復合氧化物[16],制備結束后在60℃恒溫鼓風干燥箱烘干后備用.

1.3 徑流DOM及各組分對生物滯留介質吸附去除Cu2+和Pb2+過程的影響

分別稱取預處理后的土(0.5g)、砂(0.5g)、鐵錳復合氧化物(0.1g)、給水廠污泥(0.1g)加入100mL錐形瓶中,加入40mL濃度為2mg/L Cu2+溶液或3mg/L的Pb2+溶液,隨后均加入2mL經旋轉蒸發儀濃縮后DOC濃度為300mg/L的徑流DOM、不同分子量組分及不同化學組分樣品,使溶液中DOC濃度為15mg/L左右,并調節溶液pH為6.另取相同質量的各生物滯留介質若干份于100mL錐形瓶中,分別加入40mL濃度為2mg/L Cu2+溶液、3mg/L Pb2+溶液、稀釋至DOC濃度為15mg/L的徑流DOM、DOM分級后各組分樣品,隨后各錐形瓶中均加入2mL去離子水,并調節溶液pH為6,同時進行吸附反應作為對照.在避光條件下,將密封后的錐形瓶放入恒溫振蕩器(25℃,120r/min)振蕩反應24h后,取上清液使用0.45μm濾膜過濾,再通過Z-2010型原子吸收分光光度計(日立,日本)來測定溶液中剩余的Cu2+和Pb2+濃度,用multi N/C 3100型總有機碳分析儀(Jena,德國)測定溶液中剩余DOC濃度.

1.4 數據分析

DOC分析測試過程中,每測試5個樣品采用標準溶液對儀器進行校正,相對誤差控制在85% ～115%,每個樣品測試3次,采用Origin2016完成數據的分析與數據圖的繪制.

2 結果與討論

2.1 徑流DOM對生物滯留介質吸附Cu2+和Pb2+過程的影響

圖1 徑流DOM對生物滯留介質吸附重金屬的影響

由圖1可見,給水廠污泥和鐵錳復合氧化物兩種介質對Cu2+和Pb2+的吸附量遠大于土和砂介質.雨水徑流DOM與重金屬離子結合對介質吸附重金屬具有一定的影響;DOM與重金屬結合可抑制惰性介質(土和砂)對Cu2+和Pb2+的吸附,Cu2+和Pb2+的吸附量分別衰減7.14%～10.00%和5.88%～66.67%,促進強化介質(給水廠污泥和鐵錳復合氧化物)對Cu2+和Pb2+的吸附,Cu2+和Pb2+的吸附量分別增加7.35%～ 39.29%和2.56%～12.50%.

據報道,當DOM、重金屬和吸附介質共存時, DOM不僅可與某些重金屬發生絡合,還可被介質優先吸附去除;因此DOM可作為介質與重金屬之間的橋梁,增加介質對重金屬的吸附量[17-18].當采用強化介質(給水廠污泥和鐵錳復合氧化物)吸附Cu2+和Pb2+時,由于DOM-Cu和DOM-Pb的絡合常數較大[5],強化介質在優先吸附徑流DOM的同時,還可通過DOM的絡合架橋作用同步去除溶液中的Cu2+和Pb2+,致使徑流DOM介入促進了給水廠污泥和鐵錳復合氧化物對Cu2+和Pb2+的吸附.反之,當惰性介質(土和砂)吸附Cu2+和Pb2+時,惰性介質對徑流DOM和重金屬的吸附效果都很差、吸附力不足,且徑流DOM與重金屬的絡合力大于惰性介質對重金屬的吸附力,導致Cu2+和Pb2+會優先與DOM絡合,從而使得其被惰性介質的吸附量減少,表現為徑流DOM存在抑制了惰性介質對Cu2+和Pb2+的吸附去除.

2.2 徑流DOM物理組分對生物滯留介質吸附去除Cu2+和Pb2+過程的影響

由圖2可見,雨水徑流DOM不同分子量組分均抑制了惰性介質(土、砂)對Cu2+和Pb2+的吸附,且惰性介質對徑流DOM各物理組分的吸附去除效果很差.由于徑流DOM各分子量組分與Cu2+、Pb2+的絡合力均大于惰性介質對重金屬的吸附力,使得DOM各分子量組分介入時Cu2+、Pb2+被惰性介質的吸附量減少.徑流DOM中<1kDa組分對惰性介質吸附Cu2+、Pb2+的抑制作用最明顯,該DOM組分使得土介質對Cu2+和Pb2+吸附量減少25.98%和18.79%,砂介質對Cu2+和Pb2+吸附量減少62.96%和83.70%;這是由于<1kDa DOM組分和Cu2+、Pb2+絡合作用高于其他分子量組分所致[5].

圖2 徑流DOM不同分子量組分對生物滯留介質吸附重金屬的影響

反之,徑流DOM不同分子量組分均會促進強化介質對Cu2+和Pb2+的吸附去除,其中<1kDa組分的促進作用最明顯,該DOM組分存在使給水廠污泥介質對Cu2+和Pb2+吸附量增加了17.19%和12.27%,鐵錳復合氧化物介質對Cu2+和Pb2+吸附量增加了81.16%和4.67%;其次為1～10kDa和30kDa～0.45μm組分,10～30kDa組分促進作用最差.前期研究表明,分子量越小,徑流DOM組分與重金屬的絡合常數越大;徑流DOM組分與Cu2+和Pb2+之間的絡合作用由強到弱依次為:<1kDa、1～10kDa、10～30kDa和30kDa～0.45μm,其中10～30kDa和30kDa～0.45μm組分與重金屬的絡合系數相差不大[5].且由圖2可見,強化介質對<1kDa、1～10kDa和30kDa～0.45μm 3種DOM組分吸附能力相差不大且吸附量不高,各組分并未被優先吸附完全占據吸附位點,不僅為Cu2+和Pb2+的吸附提供了吸附位點,還可通過被吸附的DOM組分形成架橋作用攜帶同步去除重金屬,致使對Cu2+、Pb2+促進吸附能力增加[19];且DOM組分與Cu2+、Pd2+的絡合常數越大,其通過架橋作用攜帶去除的量越多,因此<1kDa組分對強化介質吸附Cu2+、Pd2+的促進作用最明顯.此外,由于強化介質對10～ 30kDa組分吸附效果最好,DOC去除率可達40%以上,說明該組分優先占據吸附位點減少了強化介質對Cu2+、Pb2+的吸附,最終導致10～30kDa組分介入時強化介質對Cu2+、Pb2+的吸附促進作用較弱.

2.3 徑流DOM化學組分對生物滯留介質吸附去除Cu2+和Pb2+的影響

由圖3可見,雨水徑流DOM各化學組分均抑制了惰性介質(土、砂)對Cu2+和Pb2+的吸附,且惰性介質對徑流DOM各化學組分的吸附去除效果很差.其中親水性組分抑制作用更明顯,親水性組分存在使得土介質對Cu2+和Pb2+吸附量減少31.43%～41.43%和45.59%～69.12%、砂介質對Cu2+和Pb2+吸附量減少40.00%～55.00%和36.67%～56.67%;抑制作用最弱的為疏水性組分HoN和HoA.由于徑流DOM各化學組分與Cu2+和Pb2+的絡合力大于介質對重金屬的吸附力,導致DOM各化學組分介入時惰性介質吸附重金屬量減少.同時,由于DOM親水性組分更易于重金屬結合,而疏水性組分與重金屬的絡合能力較差,特別是HoN和HoA組分[20-22],因此DOM親水性組分對惰性介質吸附Cu2+和Pb2+的抑制作用較明顯,而HoN和HoA疏水性組分抑制作用較弱.

反之,徑流DOM各化學組分均促進了強化生物滯留介質(給水廠污泥和鐵錳復合氧化物)對Cu2+和Pb2+的吸附;親水性組分的促進作用更強,親水性組分存在使得給水廠污泥介質對Cu2+和Pb2+吸附量增加了20.59%～32.35%和25.00%～39.06%、鐵錳復合氧化物介質對Cu2+和Pb2+吸附量增加37.86%～61.79%和3.33%～12.00%. DOM疏水性組分促進作用較弱,其中HoA促進作用最弱.由圖3可見,強化介質對DOM親水性組分吸附能力相差不大且吸附量不高,親水性組分未被優先吸附完全占據吸附位點,為Cu2+和Pb2+的吸附提供了吸附位點;同時,由于親水性組分與Cu2+、Pb2+間較強的絡合使得其形成架橋作用攜帶同步去除更多的重金屬,致使DOM親水性組分對強化介質吸附Cu2+、Pb2+能力促進作用較強;同理,由于強化介質對HoA組分吸附效果最好,DOC去除率可達40%～50%,該組分優先占據強化介質表面的吸附位點的同時,與重金屬絡合能力較差,減少了強化介質對Cu2+、Pb2+的吸附,最終導致HoA組分對強化介質吸附Cu2+、Pb2+的促進作用較弱.

圖3 徑流DOM化學組分對生物滯留介質吸附重金屬的影響

2.4 徑流DOM對生物滯留介質吸附Cu2+、Pb2+過程的影響機制

結合徑流DOM及其與重金屬結合特性研究結論[5,12],根據徑流DOM、不同分子量組分和不同化學組分對惰性介質和強化介質吸附Cu2+、Pb2+的影響結果,得知雨水徑流DOM對不同類型生物滯留介質吸附Cu2+和Pb2+影響機理如圖4所示.由圖4可見,徑流DOM及其各組分對不同類型生物滯留介質吸附去除Cu2+和Pb2+的影響并不一致.當生物滯留系統采用惰性介質時,由于徑流DOM與Cu2+、Pb2+等重金屬的絡合力大于介質對重金屬的吸附力,且徑流DOM與重金屬在介質表面活性位點發生競爭吸附,使得徑流DOM存在削弱了惰性介質對重金屬的吸附去除.當生物滯留系統采用強化介質時,強化介質不僅能吸附去除重金屬,還在吸附徑流DOM的同時利用DOM的絡合架橋作用進一步提高徑流重金屬的去除,在吸附力和絡合力的共同作用下,實現了生物滯留系統對徑流重金屬的控制.因此,生物滯留系統中僅使用常見土、砂、礫石等惰性介質不僅難以實現徑流重金屬控制,還可能因徑流DOM存在使得出流中重金屬污染風險增加;故在交通密度較大的道路兩側和停車場等徑流重金屬含量較高區域的生物滯留設施中應增加強化生物滯留介質,以更好地實現徑流重金屬的控制.

前期對徑流DOM不同分子量組分和化學組分特性研究可知,徑流DOM可分為高分子量疏水組分和低分子量親水組分[23-24].與DOM其他組分相比,<1kDa組分和親水性組分,即低分子量親水組分,在抑制惰性介質吸附Cu2+和Pb2+和促進強化介質吸附Cu2+和Pb2+過程中均發揮主要作用.這是由于低分子量親水組分易于與Cu2+、Pb2+發生絡合,在介質表面吸附位點較少時和Cu2+、Pb2+形成絡合物致不易被惰性介質吸附,而在介質表面吸附位點較多時可作為橋梁分別與介質和Cu2+、Pb2+結合增加了強化介質對重金屬的吸附量.

圖4 雨水徑流DOM對不同類型生物滯留介質吸附Cu2+和Pb2+影響機理

圖5 雨水徑流DOM與Cu2+、Pb2+共存時強化介質表面的反應

因此,當徑流DOM與重金屬共存時,強化介質表面同時發生著介質對重金屬的吸附、介質對DOM的吸附及DOM對重金屬的架橋作用.具體來說,強化介質(給水廠污泥、鐵錳復合氧化物)可通過表面絡合、靜電吸引和羥基取代反應吸附雨水徑流中Cu2+和Pb2+[25-26];強化介質又可通過羥基取代和靜電吸引去除雨水徑流DOM[27-28];而徑流DOM組分可通過羧基取代和羥基取代作用與游離Cu2+和Pb2+形成絡合物進而起到搭橋作用[5],如圖5所示.

3 結論

3.1 強化生物滯留介質(給水廠污泥、鐵錳復合氧化物)對雨水徑流DOM、Cu2+和Pb2+的吸附去除效果遠高于惰性介質(土、砂).其中,強化生物滯留介質對徑流DOM中10～30kDa組分及疏水性組分的吸附去除效果最好,特別是HoA組分.

3.2 徑流DOM不同分子量組分和不同化學組分均可抑制惰性介質對Cu2+和Pb2+的吸附、促進強化介質對Cu2+和Pb2+的吸附,其中<1kDa組分和親水性組分對惰性介質吸附Cu2+和Pb2+的抑制作用最明顯、對強化介質吸附Cu2+和Pb2+的促進作用最強.

3.3 徑流DOM與Cu2+、Pb2+絡合作用使徑流DOM與重金屬間絡合力大于惰性介質對重金屬的吸附力,造成徑流DOM存在時惰性介質對Cu2+、Pb2+吸附量減少;而徑流DOM與Cu2+、Pb2+絡合力和強化介質對DOM、Cu2+和Pb2+的吸附力共作用造成徑流DOM存在時強化介質對Cu2+、Pb2+吸附量增加.且徑流DOM中低分子量親水組分在抑制惰性介質吸附Cu2+和Pb2+及促進強化介質吸附Cu2+和Pb2+過程中均發揮主要作用.

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Effect of dissolved organic matter in runoff on the removal of Cu2+and Pb2+by bioretention medium.

DU Xiao-li1,2*, YIN Zi-jie1, CHEN Meng-yao1, YU Zhen-ya1

(1.Key Laboratory of Urban Stormwater System and Water Environment, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing 100044, China；2.Beijing Advanced Innovation Center for Future Urban Design, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing 100044, China)., 2021,41(9)：4142～4148

The effect of dissolved organic matter (DOM) in the road runoff on the removal of Cu2+and Pb2+by inert medium (soil and sand) and enhanced medium (sludge from drink water purification plant, iron-manganese binary oxides) were investigated respectively, and the major response DOM fractions and mechanisms were also detected. The results showed that runoff DOM, different DOM molecular weight fractions and chemical fractions could inhibit the removal of Cu2+and Pb2+by inert medium and promote the adsorption of them by enhanced medium. The DOM fractions with <1kDa molecular weight and hydrophilic fractions had the most obvious inhibitory effect or promotion effect on the adsorption of Cu2+and Pb2+by inert medium or enhanced medium, respectively, indicating these two DOM fractions were the key componentsaffecting the adsorption of Cu2+and Pb2+by bioretention medium. The existence of DOM fractions with <1kDa molecular weight reduced the adsorption capacity of Cu2+and Pb2+by sand medium by 62.96% and 83.70%, and increased the adsorption capacity of Cu2+and Pb2+by iron-manganese binary oxides medium by maximum 81.16% and 4.67%, respectively. The existence of hydrophilic fractions reduced the adsorption capacity of Cu2+and Pb2+by soil medium by 41.43% and 69.12%, and increased the adsorption capacity of Cu2+and Pb2+by sludge from drink water purification plant by maximum 32.35% and 39.06%, respectively.

dissolved organic matter；heavy metal；bioretention medium；runoff

X52

A

1000-6923(2021)09-4142-07

杜曉麗(1980-),女,山東高密人,教授,博士,主要從事城市雨洪控制利用理論與技術、水污染控制與水質轉化技術等研究.發表論文40余篇.

2021-01-29

國家自然科學基金資助項目(51878024);北京市優秀人才培養資助-青年拔尖人才資助項目;北京建筑大學金字塔人才培養工程(JDJQ20200302);北京建筑大學科學研究基金資助項目(X20148)

* 責任作者, 教授, duxiaoli@bucea.edu.cn