表面流人工濕地污染物去除與運行參數的相關性及其反應動力學

王曉云，付愛民

摘要：為了探討利用人工濕地處理農村污水的效益狀況，以表面流人工濕地為研究對象，探析人工濕地去除污染物的運行規律。自2017年8月至2019年5月，每周采集水樣一次，共累計取樣88組;分別測定SS，BOD5，TN，TP等污染物指標以及流量（Q）、水溫（T），DO，pH值等運行指標;并分析了SS，BOD5，TN，TP等4種污染物的出水濃度、去除率、表面污染物負荷（PLR）分別與表面水力負荷（HLR）、水力停留時間（HRT）的相關性，以及4種污染物的一級反應速率常數（kV）與Q，HLR，HRT的相關性，最后根據線性相關性方程計算出4種污染物kV的溫度修正表達式kT。研究結果發現：在采樣數據范圍內BOD5，TN，TP的出水濃度與HLR成正比，與HRT成反比;SS的出水濃度與HLR成反比，與HRT成正比;BOD5，TN，TP的去除率與HLR成反比，與HRT成正比;SS的去除率與HLR成正比，與HRT成反比;SS，BOD5，TN，TP的PLR與HLR成正比，與HRT成反比。SS，BOD5與TP的kV與Q，HLR正相關趨勢較顯著;TN的kV與HLR趨勢正相關不顯著，水溫變化對SS的kV影響很小，水溫變化對BOD5，TN，TP的kV有一定的影響。掌握表面流人工濕地污染物去除與運行參數的相關性及其反應動力學，可為研究濕地系統去除污染物機理以及在不同環境溫度下工程設計參數的選擇提供了理論基礎。

關鍵詞：水污染防治工程;表面流人工濕地;污染物去除;表面水力負荷;水力停留時間;表面污染物負荷;一級反應速率常數

中圖分類號：X705文獻標識碼：ADOI： 10.7535/hbgykj.2021yx06006

Correlation between pollutant removal and operation parameters of

surface flow constructed wetland and its reaction kinetics

WANG Xiaoyun1，2，FU Aimin3

（1.College of Ecological Environment and Urban Construction，Fujian University of Technology，Fuzhou，Fujian 350008，China;2.Center for Safety and Energy Conservation Technology of Urban Water Supply and Drainage System，Fuzhou，Fujian 350008，China;3.Fujian Ningde Nuclear Power Company Limited，Ningde，Fujian 355200，China）

Abstract：In order to investigate the benefits of treating rural sewage in constructed wetland，the surface flow constructed wetland was taken as the research object to explore the operation rules of removing pollutants.From August 2017 to May 2019，88 groups of water samples were collected once a week.Pollutant indexes such as SS，BOD5，TN and TP，as well as operational indexes such as flow （Q），water temperature （T），DO and pH value were measured respectively.The correlation between effluent concentration，pollutants removal efficiency，pollutants loading rate （PLR） of SS，BOD5，TN，TP and hydraulic loading rate（HLR），hydraulic retention time （HRT） was analyzed，as well as the correlation of the first-order reaction rate constants （kV） of the four pollutants with Q，HLR and HRT.Finally，according to the linear correlation equation，the temperature modified expression kT of the four pollutants kV was calculated.The results show that the effluent concentrations of BOD5，TN and TP are proportional to HLR and inversely proportional to HRT within the sampling data range.The effluent concentration of SS is inversely proportional to HLR and directly proportional to HRT.The removal rates of BOD5，TN and TP are inversely proportional to HLR and directly proportional to HRT.The removal rate of SS is directly proportional to HLR and inversely proportional to HRT.The PLR of SS，BOD5，TN and TP are proportional to HLR and inversely proportional to HRT.The positive correlation between kV，Q and HLR of TP and SS，BOD5 is significant.kV of TN is not significantly positively correlated with HLR trend，and the change of water temperature has little effect on kV of SS，while the change of water temperature has certain effect on kV of BOD5，TN and TP.Mastering the correlation between pollutant removal and operation parameters of surface flow constructed wetlands and its reaction kinetics provides a theoretical basis for the study of pollutant removal mechanism in wetland system and the selection of engineering design parameters at different environmental temperatures.

Keywords：water pollution control engineering;surface flow constructed wetland;pollutant removal;surface hydraulic loading rate;hydraulic retention time;surface pollutants loading rate;first-order reaction rate constant

人工濕地指用人工筑成水池或溝槽，地面鋪設防滲防漏隔水層，充填一定深度的基質層，種植水生植物，利用基質、植物、微生物的物理、化學、生物三重協同作用，使污水得到凈化[1]。按照污水流動方式，人工濕地可分為表面流人工濕地（surface flow constructed wetland，SFCW）、水平潛流人工濕地（horizontal subsurface flow constructed wetland，HFCW）和垂直潛流人工濕地（vertical subsurface flow constructed wetland，VFCW）。表面流人工濕地由于其具有自由水面，除了滿足污水凈化功能外，還可以營造景觀綠化，在當前基于低影響開發（low impact development，LID）理念的海綿城市建設中，更是可以成功應用于城市雨洪控制，對于減輕城鎮內澇起到重要作用。就目前的研究成果來看，人工濕地已經被當作一種有效凈化污水的技術模式，得到各國的一致認可。人工濕地在農業廢水、工業污水凈化等方面已有大量的研究。其中，對人工濕地填料研究已經從沙子、礫石等普通基質向高爐渣、灰渣以及各種混合基質等高性能基質轉變，而對于水生植物的研究也由單一植物類型向多種水生植物組合發展[2-5]。關于廢水處理工藝中污染物降解的反應動力學以及微生物群落的相關性分析均有研究成果[6-7]。但是由于人工濕地系統運行復雜，很多研究需要長時間的數據收集，因此對于人工濕地降解污染物的反應動力學研究并不多。

中國農村人口眾多，每年產生生活污水80多億噸，農村污水粗放型排放情況十分常見，村莊環境受到影響，水體造成污染，由于農村飲用水處理設施的相對落后，從而進一步影響農村飲用水安全[8]。由于農村土地資源相對充足，采用以表面流人工濕地為主體的生態污水處理系統可以實現出水水質好、運行管理方便、投資及運行費用低、脫氮除磷效果好的目標[9]。

關山濕地位于臺灣省臺東縣關山鎮，該地屬于亞熱帶季風氣候，年平均氣溫為24 ℃，最高月平均氣溫29 ℃，最低月平均氣溫18 ℃。濕地占地6.4 hm2，于2008-08-01竣工投入使用，至今已經運行11年。設計處理污水量為5 000 m3/d，截止目前實際平均處理水量為2 619 m3/d。濕地由截流設施、曝氣氧化塘、表面流密植濕地（2個單元）、表面流開放水域濕地（2個單元）、植草溝、生態池等部分組成（各處理單元設計參數見表1），主要處理來自關山鎮的生活污水、農業回歸水及達標排放的畜牧業廢水。作為成功運行11年之久的人工濕地，研究其污染物去除與運行參數的關系對于總結人工濕地實施經驗及效益評估具有重要意義。本文研究了SS，BOD5，TN，TP等4種污染物的出水濃度、去除率、表面污染負荷（pollutants loading rate，PLR）分別與表面水力負荷（hydraulic loading rate，HLR）、水力停留時間（hydraulic retention time，HRT）的相關性，以及4種污染物一級反應速率常數kV與Q，HLR，HRT的相關性，最后根據線性相關性方程計算出4種污染物的kV溫度修正表達式kT。

1材料與方法

1.1水樣采集與分析

本系統采樣點設置6處：曝氣塘出水口A1、表面流密植濕地出水口A2、表面流密植濕地出水口A3、表面流開放水域濕地出水口A4、表面流開放水域濕地出水口A5、植草溝出水口A6。自2017年8月開始至2019年5月，每周采集水樣一次，共累計取樣88組。分別測流量（Q），水溫（T），DO，pH值，SS，BOD5，TN，TP等水質指標，測定方法均參照國標法[10]。單個水樣每項指標測定4次。葉綠素a的測定采用分光光度法，用GF/C濾膜過濾水樣，然后將濾膜置于冰箱中冷凍48 h以上，取出用體積分數90%的熱乙醇萃取，然后在分光光度計（日本島津公司提供，UV2401）上測定665，750 nm處的吸光度，并加入1滴1%（體積分數）的稀鹽酸酸化，換算得到葉綠素a的濃度。通過歸納分析，以便了解自然生態處理系統對農村生活污水、農業回歸水和畜牧業廢水的處理效果。各采樣點水質參數見表2。

1.2研究方法

描述人工濕地污染物降解的一級反應動力學模型可以表示為[11-12]

Ce=C0exp（-kVt），（1）

t=Ahε/Q=hε/q，（2）

式中：C0和Ce分別為濕地污染區進、出水質量濃度，mg/L;kV為一級反應速率常數，1/d;t為水力停留時間，d;A為濕地水域面積，m2;h為濕地平均水深，m;ε為濕地介質空隙率，q為表面水力負荷，m3/（m2·d）。

式（1）取自然對數，則有ln Ce-ln C0=-kVt，通過監測進、出水濃度以及t值可以求得該條件下的kV。結合式（2），可知kV也可以用Q，q，t的形式表達。

受水溫影響的kV可以表示為kT：

kT=k20θ（T-20），（3）

式中：k20為溫度為20 ℃時的一級反應速率常數，1/d;θ為溫度校正系數;T為溫度，℃。

式（3）取對數，則有lg kT=lg k20+（T-20）lg θ，對各不同溫度下所計算求得的kT的對數值lg kT與溫度變化（T-20）進行線性相關分析，則該直線斜率a為lg θ，截距b為lg k20，整理后可得：

θ=10a，（4）

k20=10b。（5）

2結果與討論

2.1污染物與HLR的關系

研究時段內，濕地系統HLR最高為0.20 m3/（m2·d），最低為0.04 m3/（m2·d），平均為0.11±0.03 m3/（m2·d）。各污染物與HLR的相關性分析方程見表3。

2.1.1SS與HLR的關系

由SS的相關指標與HLR的相關性方程可知，在數據范圍內HLR與出水SS濃度成反比，HLR越高，出水SS濃度越低;HLR越高，SS去除率越高;HLR與SS去除負荷成正比，HLR越高，SS去除負荷越高。但HLR越高表示流量越大，從SS的去除機制以及研究來看，會使已經截留的SS被沖起進入水流[13]，將不利于SS的去除，出水SS濃度應該越高才對，但是本研究監測數據卻呈現隨著HLR的增加，出水SS濃度越低，去除率越高的現象。

分析發現，本濕地所在區域日照充足，且為表面流人工濕地，在陽光照射下，水體藻類生長旺盛。監測數據顯示，污水經截流設施、曝氣氧化塘預處理后SS的去除率占到總去除率的84%，進入濕地后的污水SS質量濃度在10 mg/L左右，濃度較低，藻類對懸浮物的影響很大。

2018年6月至2019年5月共48次采集水樣分析葉綠素a，葉綠素a的濃度在濕地中的變化如圖1所示。可以看出，葉綠素a的濃度隨水流方向除了在最后有少許降低外，總體呈逐漸增加趨勢，且隨著HLR的增大各點葉綠素a的濃度減少，因此出現了 HLR越高，SS去除效率越高的現象。

2.1.2BOD5與HLR的關系

由BOD5的相關指標與HLR的相關性方程可知，在數據范圍內HLR與出水BOD5的濃度成正比，HLR越高，出水BOD5的濃度越高;HLR越高，BOD5的去除率越低;HLR與BOD5的PLR成正比，HLR越高，BOD5的PLR越高。HLR越高表示Q越大，越不利于BOD5的去除，從而是出水BOD5濃度提高。這是因為濕地中大部分有機物首先被植物的根系、基質表面的生物膜吸附，繼而被微生物逐步降解[14]。隨著HLR的升高，部分吸附在生物膜表面的有機物還未來得及降解就被水流帶走，故使BOD5去除率下降。研究表明，濕地的抗沖擊負荷能力與基質、水深有一定的關系[11]。

2.1.3TN與HLR的關系

由TN的相關指標與HLR的相關性方程可知，在數據范圍內HLR與出水TN的濃度成正比，HLR越高，出水TN的濃度越高;HLR越高，TN的去除率越低;HLR與TN的PLR成正比，HLR越高，TN的PLR越高。HLR越高表示Q越大，越不利于TN的去除，從而出水TN濃度提高。HLR過大時HRT變短，無法達到硝化菌的世代時間，部分硝化菌易隨水流帶出系統，從而抑制了硝化作用，使得TN去除率下降。研究表明，由于大部分植物根系集中在濕地表面以下40 cm的基質中，該層好氧環境相對比較理想，因此水深相對較大的表面流濕地抗擊水力負荷能力較強[3，15]。

2.1.4TP與HLR的關系

由TP的相關指標與HLR的相關性方程可知，在數據范圍內HLR與出水TP濃度成正比，HLR越高，出水TP濃度越高;HLR越高，TP去除率越低;HLR與TP的PLR成正比，HLR越高，TN去除負荷越高。HLR越高表示Q越大，越不利于TP的去除，從而出水TP濃度提高。研究表明，人工濕地中70%～87%的TP是通過基質吸附去除的，HLR過大，水流流速大，對基質的沖擊使得原來被吸附在填料或植物根莖表面的磷被帶走，造成TP去除率下降[16]。

2.2污染物與HRT的關系

研究時段內，濕地系統HRT最高為18.04 d，最低為4.10 d，平均為7.91±2.52 d。各污染物與HRT的相關性分析方程見表4。

2.2.1SS與HRT的關系

由SS的相關指標與HRT的相關性方程可知，在數據范圍內HRT與出水SS的濃度成正比，HRT越長出水SS的濃度越高;HRT與SS的去除率成反比，HRT越長，SS去除率越低;HRT與PLR成反比，HRT越長SS的PLR越低。因此可知，HRT越長越不利于SS的去除，這一點與前述原因一致，主要是由于HRT越長，受充足日照影響導致藻類增生，貢獻了SS的含量。

2.2.2BOD5與HRT的關系

由BOD5的相關指標與HRT的相關性方程可知，數據范圍內，HRT與BOD5的濃度成反比，HRT越長，出水BOD5的濃度越低;HRT與BOD5的去除率成正比，HRT越長BOD5的去除率越高;HRT與PLR成反比，HRT越長BOD5的PLR越低。HRT過短，吸附在生物膜上的有機物還沒有來得及降解就被水流帶走。監測數據顯示，系統進水DO最高質量濃度為7.2 mg/L，最低2.0 mg/L，平均4.9±1.1 mg/L;出水DO質量濃度最高為7.6 mg/L，最低為3.4 mg/L，平均6.3±0.9 mg/L。各采樣點數據顯示DO濃度有逐漸升高的趨勢，這與濕地水面開闊，且利用自然高差產生水跌、水躍有關。因此，在DO濃度滿足的條件下，HRT越長BOD5的去除率越高。

2.2.3TN與HRT的關系

由TN的相關指標與HRT的相關性方程可知，數據范圍內，HRT與TN的濃度成反比，HRT越長，出水TN的濃度越低;HRT與TN的去除率成正比，HRT越長TN的去除率越高;HRT與PLR成反比，HRT越長TN的PLR越低。常雅婷等[17]研究表明，當HRT為1～3 d時，TN去除率為51.1%～56%，HRT為5 d時TN去除率達到65.3%，但HRT過長，水體可能出現滯留或者厭氧情況導致TN去除率下降。

2.2.4TP與HRT的關系

由TP的相關指標與HRT的相關性方程可知，數據范圍內，HRT與TP的濃度成反比，HRT越長，出水TP的濃度越低;HRT與TP的去除率成正比，HRT越長TP的去除率越高;HRT與PLR成反比，HRT越長TP的PLR越低。HRT越長給基質對磷的吸附時間越充分，磷的吸附量也越高。

2.3污染物的kV值

通過監測進、出水濃度以及t值可以求得該條件下得kV，研究時段內，濕地系統SS的kV值最高為0.42 d-1，最低為0.06 d-1，平均為0.18±0.09 d-1;BOD5的kV值最高為0.86 d-1，最低為0.01 d-1，平均為0.19±0.14 d-1;TN的kV值最高為0.36 d-1，最低為0.03 d-1，平均為0.16±0.08 d-1;TP的kV值最高為0.54 d-1，最低為0.03 d-1，平均為0.19±0.12 d-1。將其與Q，HLR，HRT進行相關性分析，結果見表5。分析顯示，Q，HLR均與SS，BOD5，TN，TP的kV值成正比，當Q和HLR增大時，kV值增高;HRT與SS，BOD5，TN，TP的kV值成反比，當HRT增大時，kV值變低;并且SS，BOD5，TP的kV值與Q，HLR表現出來的相關性十分顯著，決定系數R2達到0.6以上。

2.4污染物的kV與水溫的關系

水溫是判斷水質的一個重要參數，污染物的kV可以用溫度的修正表達式kT表示。因此，可將各污染物濃度的對數值作為縱坐標，水溫T-20作為橫坐標，進行線性分析。

2.4.1SS的kT與水溫的關系

由圖2可知，相關線的斜率a為0.002 2，截距b為-0.786 3，代入式（4）—（5）中，分別可得θ=1.005 1，k20=0.163 6，則kT=0.163 6×1.005 1（T-20）。

2.4.2BOD5的kT與水溫的關系

由圖3可知，相關線的斜率a為0.017，截距b為-0.874 5，代入式（4）—（5）中，分別可得θ=1.039 9，k20=0.133 5，則kT=0.133 5×1.039 9（T-20）。

2.4.3TN的kT值與水溫的關系

由圖4可知，相關線的斜率a為0.022 3，截距b為-0.699 9，代入式（4）—（5）中，分別可得θ=1.052 7，k20=0.199 6，則kT=0.199 6×1.052 7（T-20）。

2.4.4TP的kT與水溫的關系

由圖5可知，相關線的斜率a為0.016 1，截距b為-0.902 3，代入式（4）—（5）中，分別可得θ=1.037 8，k20=0.125 2，則kT=0.125 2×1.037 8（T-20）。

3結語

本研究在對表面流人工濕地SS，BOD5，TN，TP等4種污染物的出水濃度、去除率、PLR分別與HLR，HRT的相關性研究的基礎上，建立了4種污染物一級反應速率常數kV與Q，HLR，HRT的相關性，主要結論如下。

1）在采樣數據范圍內BOD5，TN，TP的出水濃度與HLR成正比，與HRT成反比;SS的出水濃度與HLR成反比，與HRT成正比;BOD5，TN，TP的去除率與HLR成反比，與HRT成正比;SS的去除率與HLR成正比，與HRT成反比;SS，BOD5，TN，TP的PLR與HLR成正比，與HRT成反比。SS，BOD5與TP的kV與Q，HLR正相關趨勢較顯著;TN的kV與HLR趨勢正相關不顯著。

2）各污染物的kV可以通過相關性分析用溫度的修正表達式kT表示，發現SS的溫度校正系數θ僅為1.005 1，表明SS的kT與水溫變化的相關性很低，這與文獻[18]—[19]研究結果一致;而BOD5，TN，TP的溫度校正系數θ分別為1.039 9，1.052 7，1.037 8，上述3種污染物的kT與水溫變化有一定的關系，均呈現與水溫變化的正相關，其中以TN所受影響最大。

3）由研究結論可以看出，不同地域的人工濕地系統由于環境溫度不同，會呈現出對污染物截然不同的去除效果，要想達到理想的效果，必須充分考慮環境溫度、建立合適的反應模型，來提供可靠的工程設計參數。人工濕地去除污染物的途徑較多，不同于活性污泥和生物膜，不同的自然環境下人工濕地去除污染物的反應動力學方程也不同，必須結合試驗數據客觀地建立。

4）受污水收集系統的影響，本系統實際處理水量僅達到設計處理規模的60%。研究結果與文獻[18]—[19]成果對比發現，關山濕地的HLR偏低，可以通過提高污水收集率增加流量來提高HLR，以便更好地提高污水處理效能。 SFCW大多因為植物碎屑或生物膜的脫落產生SS再懸浮現象，而SSF具有很高的過濾功能，建議后續關山濕地增加SSF部分，以提高濕地系統的整體處理效果。藻類是SS的來源之一，表面流人工濕地受日光照射影響較大，再加上水中的N，P等營養鹽，很容易使藻類生長而提升SS濃度，因此要注意及時監測葉綠素a的濃度，來掌握水中藻類的含量。

人工濕地主要依賴生物性去除機制來降低污染物，水中會存在大量微生物以及病菌，如果需要再利用人工濕地出水進行灌溉、綠化、灑水等，需要解決消毒問題。若進一步降低BOD5以及NH+4-N的濃度，同時提高DO濃度，人工濕地就可以有更廣泛的用途。

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