稻田生態(tài)系統(tǒng)O3干沉積特性及其對氣孔吸收的貢獻(xiàn)

趙 輝,王思雨,張譽(yù)馨,劉 貞,鄭有飛 (.復(fù)旦大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系,上海 2008；2.南京信息工程大學(xué)江蘇省大氣環(huán)境監(jiān)測與污染控制高技術(shù)研究重點實驗室,江蘇 南京 200；.香港科技大學(xué)理學(xué)院,香港 999077；.秦皇島市氣象局,河北 秦皇島 066000)

地表臭氧(O3)作為一種二次污染物,是由氮氧化物(NOx)、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)、甲烷(CH4)和一氧化碳(CO)等前體物經(jīng)一系列復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)所形成的[1].過去的幾十年里,由于人類活動的加劇、化石燃料的大規(guī)模使用、機(jī)動車尾氣的大量排放,使得大氣中O3含量與日俱增,北半球背景O3濃度正以每年 0.5%～2.0%的速度增加[2-3],某些地區(qū)的年平均 O3濃度甚至高達(dá) 85nL/L[4].Fiscus等[5]利用模型,預(yù)測至 2100年,若 NOx和 CH4排放量增加約 3倍,全球夏季平均O3濃度將達(dá)到80nL/L.近年來,華北平原、長三角、珠三角和成渝盆地 O3前體物的人為排放量不斷增加,導(dǎo)致地表 O3濃度顯著上升[6].Lu等[6]研究指出,2013～2017年期間我國 O3風(fēng)險評估指標(biāo)呈現(xiàn)增加的趨勢,年均增長率約為3.7%～15.3%.

陸地生態(tài)系統(tǒng)地表 O3主要通過氣孔途徑進(jìn)入到植物組織,并直接與細(xì)胞壁和質(zhì)膜上的成分發(fā)生反應(yīng),導(dǎo)致細(xì)胞功能受損和死亡[7].北美、歐洲和亞洲地區(qū)當(dāng)前大氣 O3污染已對不同類型的植被產(chǎn)生負(fù)面效應(yīng),如葉片的損傷、光合作用的下降、生長速度的降低、碳分配的改變、氣孔的關(guān)閉和過早衰老等[8-10],從而對植物的生長和產(chǎn)量帶來影響.模型研究表明,由于O3對植被的傷害效應(yīng),使得植被對CO2的吸收下降,進(jìn)而改變了溫室氣體的收支平衡,加劇了全球變暖[11-12].

常用的 O3對陸地生態(tài)系統(tǒng)影響的評估指標(biāo)可分為2類:一類是基于O3濃度的指標(biāo),另一類是基于O3通量的指標(biāo)[13].AOT40(O3濃度超過40nL/L閾值的累積量)指標(biāo)因容易觀測與計算而得到廣泛應(yīng)用.O3通量指標(biāo)能夠反映作物對O3的吸收,但計算較為復(fù)雜,應(yīng)用較少[13].目前,O3通量的獲取方法分為通量箱法與微氣象學(xué)法.通量箱法由于操作簡單,成本低廉,應(yīng)用較多,國內(nèi)僅有的幾項研究也是基于該方法進(jìn)行的[14].利用該方法進(jìn)行測量時會改變作物的生長環(huán)境,降低實驗結(jié)果的準(zhǔn)確性.基于渦度相關(guān)技術(shù)的微氣象學(xué)法是近年來興起的測量生態(tài)尺度O3通量的先進(jìn)方法,在水汽/CO2通量上得到廣泛的應(yīng)用[15],但在 O3通量的應(yīng)用方面還相對較少.此外,目前大多數(shù)基于 O3通量的研究主要集中在葉片水平上的氣孔吸收[16],作物對O3吸收的其他非氣孔途徑研究較少[13].因此,厘清O3干沉積特征及其在氣孔吸收與非氣孔沉積通道的分配規(guī)律對于準(zhǔn)確評估O3對作物產(chǎn)量的影響至關(guān)重要.

本文以渦度相關(guān)系統(tǒng)結(jié)合快速 O3分析儀連續(xù)觀測長江三角洲地區(qū)水稻主要生長季期間的 O3濃度、干沉積通量及沉積速率的動態(tài)變化,分析它們與環(huán)境條件的關(guān)系,利用修訂后的水稻氣孔導(dǎo)度模型,估算 O3干沉積通量在氣孔與非氣孔通道的分配規(guī)律,以期為精細(xì)化量化 O3干沉積對自然農(nóng)田水稻產(chǎn)量的影響提供參考.

1 材料與方法

1.1 觀測地與試驗材料

利用開路式渦度相關(guān)系統(tǒng)在南京信息工程大學(xué)永豐農(nóng)業(yè)氣象試驗站(32°11′N, 118°40′E)的水稻田進(jìn)行大氣O3通量的觀測,觀測時間為2017年的8月1日～10月8日.該試驗地開闊平坦,四周均無高大建筑物遮擋,長、寬分別為 250,150m.該地土壤類型為黃棕壤,pH值大約為7.0,土壤有機(jī)質(zhì)含量13.1g/kg,總氮含量 0.82g/kg,有效磷含量 4.2mg/kg,有效鉀含量53.3g/kg.

水稻的種植品種為南粳 5055,由江蘇省農(nóng)科院糧食作物研究所培育而成的一個優(yōu)良粳稻新品種,屬早熟晚粳稻品種,該品種具有長勢旺盛、株型緊湊、分蘗力強(qiáng)、葉色較深和群體整齊度好等特點.株高96cm左右,結(jié)實率達(dá)91.4%,平均畝穗數(shù)20.4萬,穗粒數(shù) 121粒,千粒重 24.7g,全生育期約為 158d.于2017年5月中旬播種,至2017年10月初成熟收割.

1.2 觀測儀器

O3通量觀測儀器為開路式渦度相關(guān)系統(tǒng),該儀器由美國Campbell公司生產(chǎn)的CSAT3三維超聲風(fēng)速儀、新西蘭Sextant科技有限公司研制的快速O3分析儀以及CR3000數(shù)據(jù)采集器等組成.基于朱治林等[13]方法,利用O3絕對濃度慢速分析儀配合快速O3分析儀才能得到 O3通量.O3慢速分析儀型號為EC9810-O3監(jiān)測儀,O3快速分析儀的響應(yīng)頻率為10Hz,三維超聲風(fēng)速儀與快慢速O3分析儀的進(jìn)氣口高度均為6.5m,2臺分析儀的氣路用7m長的聚四氟乙烯管連接而成.儀器檢測的基本原理是:當(dāng)分析儀內(nèi)部的香豆素感應(yīng)涂層與含有 O3的空氣發(fā)生化學(xué)反應(yīng)后會發(fā)出熒光,之后被光電倍增管探到將其轉(zhuǎn)化為電信號輸出,從而實現(xiàn)對O3濃度的快速檢測.通常情況下,假設(shè) O3快速分析儀的靈敏度在短時段內(nèi)(30min)的變化可以忽略,并且發(fā)出的信號與O3絕對濃度成正比,這樣就可以計算出O3的沉積速度(Vd):

式中:w為垂直風(fēng)速(m/s);X為O3快速分析儀輸出的信號(mV);'為變量的脈動;—為時間平均.由于大氣中的O3是向下沉積的,為了讓Vd保持正值,在公式前增加了負(fù)號.實際 O3通量(FO3)為 Vd和 O3絕對濃度的乘積,具體計算公式如式(2)所示:

式中:ρO3與XO3分別為O3慢速分析儀所觀測到的O3密度(ng/m3)和O3混合比(nL/L);P為大氣壓(kPa); T為空氣絕對溫度(K);MO3為 O3物質(zhì)的量,取值為48g/mol,R 為氣體常數(shù)(8.314J/(mol·K)).

溫度、相對濕度和輻射等其他常規(guī)氣象要素的觀測也同步進(jìn)行,并將原始數(shù)據(jù)儲存在數(shù)據(jù)采集器中.觀測期間,由于香豆素感應(yīng)涂層不斷被 O3氧化,所以每4～5d必須對香豆素涂層進(jìn)行更換,確保儀器能夠達(dá)到最佳工作狀態(tài).同時,每天早晨與傍晚對儀器設(shè)備進(jìn)行查看、維護(hù)與保養(yǎng),以防止氣管堵塞、進(jìn)水或試驗場地斷電等其他因素的影響.

利用北京天諾基業(yè)有限公司提供的EddyPro軟件對10Hz的原始數(shù)據(jù)進(jìn)行處理,處理后的數(shù)據(jù)分辨率為 30min.為了確保數(shù)據(jù)的可靠性,對其實施更詳細(xì)的質(zhì)量控制,具體參考黃積慶等[17]的方法.

1.3 氣孔導(dǎo)度與O3通量模型

引入 Jarvis氣孔導(dǎo)度模型計算水稻氣孔導(dǎo)度的連續(xù)變化.由于不同地區(qū)的氣候條件、同種作物的不同品種之間存在差異,所以在使用該模型前需要對其進(jìn)行相關(guān)參數(shù)本地化,使其適用性更強(qiáng).本課題組前期對水稻氣孔導(dǎo)度模型已進(jìn)行修正和調(diào)整[18],得到了適用于本地區(qū)模型中各參數(shù)的數(shù)值,本研究利用該參數(shù)模型進(jìn)行水稻氣孔導(dǎo)度的估算:

式中:gsto為水稻葉片氣孔導(dǎo)度的估算值,mmol/(m2·s);gmax為最大氣孔導(dǎo)度;fmin為最小氣孔導(dǎo)度與最大氣孔導(dǎo)度的比值[19];ftemp、fVPD、fPAR、fphen和fO3分別為氣溫、水氣壓差、光合有效輻射、物候期和 O3對氣孔導(dǎo)度的限制函數(shù),它們的值在0～1之間.

水稻葉片累積氣孔 O3吸收通量的計算公式如式(4)所示:

式中:Fst表示葉片氣孔 O3吸收速率 nmolO3/(m2·PLA·s);Y表示氣孔O3吸收速率的閾值;AFstoY表示當(dāng)氣孔O3吸收速率高于閾值Y時的累積氣孔O3吸收通量.

采用阻力相似原理,葉片氣孔 O3吸收速率的計算為:

式中:[O3]為作物冠層 O3濃度 nL/L;Rs為氣孔阻力,是氣孔導(dǎo)度 gsto的倒數(shù);Rb為葉邊界層阻力,是葉邊界層導(dǎo)度 gb(mmolO3/(m2·PLA·s))的倒數(shù),其計算公式如式(6):

式中:u為作物觀測高度處的風(fēng)速m/s;w為葉片寬度,取值為0.02m.

非氣孔通量的計算如式(7)所示:

式中:Fns為非氣通量,它是總通量 FO3與氣孔通量的差值而獲得.

2 結(jié)果與討論

2.1 氣象因子的日變化

由圖1可見,觀測期間30min氣溫、相對濕度、總輻射與摩擦風(fēng)速具有相同的變化特征.大約從上午 06:00左右,溫度和太陽輻射開始明顯上升,此時相對濕度開始持續(xù)下降,溫度于 14:00達(dá)到最大值,總輻射則提前于溫度2h左右達(dá)到最大,然后迅速下降,而相對濕度在15:00左右達(dá)到最小值后迅速上升.摩擦風(fēng)速在00:00～06:00變化較為平緩,之后逐漸升高并于10:00～16:00維持在較高水平,而后又迅速降低至穩(wěn)定的狀態(tài).水稻生長季期間各氣象因子的均值分別為24.6℃、72.5%、197.2W/m2和0.21m/s.

圖1 水稻生長季期間主要氣象因子的日變化(平均值±標(biāo)準(zhǔn)誤差)Fig.1 Diurnal changes of main meteorological factors during the growing seasons of rice (mean±standard error)

2.2 觀測期間O3干沉積特征

觀測期間 O3濃度的日變化曲線均呈單峰型,夜間的 O3濃度有個緩慢下降的過程(圖 2).從早上07:00左右開始,隨著輻射強(qiáng)度與溫度的上升,濃度也開始不斷升高,并于15:00～16:00達(dá)到最大值后又逐漸下降.水稻生長季期間白天和夜間 O3濃度的平均值分別為40.3,23.8nL/L.

學(xué)者們通常采用干沉降速率(Vd)來比較與研究不同地區(qū)或下墊面O3的沉積規(guī)律[20].O3的Vd是指大氣中的 O3被清除的相對效率,其數(shù)值大小表示干沉積作用的強(qiáng)弱.從圖2中可以看出,Vd的日變化與O3濃度相比不同,Vd在00:00～03:00左右變化較為平緩,然后開始逐漸上升,至 08:30～09:00左右達(dá)到峰值,之后又迅速下降,于20:00前后達(dá)到一天中的最低值后又穩(wěn)中有升.水稻生長季Vd的平均值為0.34cm/s,其中白天和夜間的平均值分別為0.42,0.24cm/s.

研究表明,大氣 O3沉積受大氣湍流交換與下墊面特征的影響[21],前者為O3的沉積提供了動力,而后者作為 O3的匯,可以使上層的 O3不斷的向匯沉積.不同下墊面類型 Vd的日變化規(guī)律研究表明,總的來說,白天Vd均高于夜晚,這與白天植被氣孔導(dǎo)度較大以及較強(qiáng)的大氣湍流活動密切相關(guān).盡管夜間植被氣孔已完全關(guān)閉,但Vd仍然處于相對穩(wěn)定的狀態(tài),可能是由于 O3通過土壤沉積、植被莖稈或化學(xué)分解等其他非氣孔的途徑所消解[22].本研究中 Vd的最大值出現(xiàn)的時間與Fowler等[23]、Michou等[24]、Stella等[25]和Zhang等[26]分別對橡樹林、裸地、玉米地和森林生態(tài)的研究結(jié)果相同.不同植被類型 Vd存在很大差異,通常情況下森林生態(tài)系統(tǒng)的Vd要高于農(nóng)田、草地等生態(tài)系統(tǒng),本研究所觀測的 Vd平均值也處于Basuer等[27]在針葉林(0.38cm/s)和朱治林等[28]在玉米地(0.19cm/s)觀測的結(jié)果之間.

圖 3中,負(fù)號表示 O3向下沉積運動.整體來看,FO3的平均日變化呈先上升后下降的單峰曲線變化趨勢,這與其他研究結(jié)果類似[22,29].由于夜間的O3濃度與Vd相對白天較小且變化平穩(wěn),因此FO3在夜間處于較低的狀態(tài).上午隨著 O3濃度與 Vd的快速升高,FO3也一直保持不斷上升的趨勢,于 14:00左右達(dá)到一天中的最高值,此后 FO3快速減弱.下午 13:00～17:00期間 O3的變化較為穩(wěn)定且濃度值也較高(圖2),說明 FO3在這階段的降低并不是主要取決于 O3濃度,可能與溫度、輻射、Vd或作物的氣孔吸收等其他因素有關(guān)[30].觀測期間,冬小麥 FO3的平均值為-0.0044μmol/(m2·s),變化范圍為-0.0023～-0.0088 μmol/(m2·s),該觀測結(jié)果介于其他研究結(jié)果-0.0018～-0.0095μmol/(m2·s)之間[31-32].此外,白天與夜間 FO3的平均值分別為-0.0073,-0.0024μmol/(m2·s).

圖2 水稻生長季期間O3濃度與干沉積速率的日變化Fig.2 Diurnal variation of O3 and dry deposition rate during the rice growing season

圖3 水稻生長季期間O3干沉積通量的日變化Fig.3 Diurnal variation of O3 dry deposition flux during the rice growing season

2.3 環(huán)境因子對O3干沉積通量的影響

由于夜間的通量數(shù)據(jù)缺失較多,為了分析環(huán)境因子對 O3干沉積通量的影響,將觀測期間白天時段的氣溫(T)、太陽輻射(SR)、O3濃度(C)與摩擦風(fēng)速(u*)分成不同的區(qū)間,分析不同區(qū)間下 O3干沉積通量的變化,見圖4.

圖4 不同環(huán)境條件下O3干沉積通量的變化Fig.4 Changes of O3 dry deposition flux under different environmental conditions

一般情況下,溫度可以誘導(dǎo)作物葉片氣孔的開放促進(jìn)氣孔對 O3的吸收,從而加快 O3向下沉積.但當(dāng)溫度過高時,作物葉片氣孔就會受到抑制,導(dǎo)致氣孔O3吸收通量下降.從圖4可見,隨著氣溫的上升,O3沉積通量不斷增大,當(dāng)水稻生長季期間的氣溫在30～35℃時,通量值達(dá)到最大,之后通量值隨著氣溫的上升而下降.研究表明,較高的相對濕度不利于作物的蒸騰,導(dǎo)致葉片氣孔內(nèi)外氣體交換的阻力增大[28],所以 O3沉積通量隨相對濕度的增加而降低.隨著太陽輻射強(qiáng)度的增加,O3沉積通量總體上呈現(xiàn)增大的趨勢,表明較高的太陽輻射有利于 O3的干沉積.一方面,太陽輻射作為 O3生成的重要驅(qū)動因子,可以促進(jìn)O3前體物的光化學(xué)反應(yīng),從而影響O3濃度的變化[33].另一方面,白天作物的光合作用強(qiáng)度隨光照強(qiáng)度的增加而增加,使得作物氣孔 O3吸收通量也隨之增加[34].由于 O3的分子量比較大,所以隨著 O3濃度的增加,O3沉積通量總體上也在逐漸增加.摩擦風(fēng)速表征了大氣湍流交換的強(qiáng)弱,當(dāng)摩擦風(fēng)速較小時,大氣穩(wěn)定度較高,空氣較為停滯,使得作物冠層上方的O3向下沉積受到抑制,而當(dāng)摩擦風(fēng)速較大時,大氣湍流運動強(qiáng)烈,有利于O3在作物冠層的沉積.

2.4 O3氣孔吸收與非氣孔沉積通量

從圖5可以看出,水稻O3氣孔導(dǎo)度在生長季前期與中期均較高,雖然生長季前期水稻的生理活動沒有中期時活躍,然而生長季前期的光照、溫度、水汽壓差等環(huán)境因子更能誘導(dǎo)氣孔導(dǎo)度的開放,所以該時期的氣孔導(dǎo)度也較高.至成熟期時,葉片開始老化,氣孔導(dǎo)度也隨之變小.

圖5 水稻生長季期間O3氣孔導(dǎo)度的變化Fig.5 Changes of O3 stomatal conductance during the rice growing season

從圖6可見,FO3、Fst和Fns的變化趨勢大致相同.水稻的氣孔 O3通量明顯都要低于非氣孔通量.水稻生長季期間日累積FO3、Fst和Fns分別為0.22～0.66,0.01～0.29,0.15～0.45mmol/(m2·d),平均日累積通量分別為 0.40,0.14, 0.26mmol/(m2·d).根據(jù)逐日累積 FO3、Fst和 Fns,分別計算出了 FO3、Fst和 Fns在整個觀測期間的累積情況,可見水稻生長季期間 FO3、Fst和 Fns的累積值分別為 27.8,9.8,18.0mmol/m2.

圖6 水稻生長季期間O3累積通量的變化Fig.6 Changes of O3 cumulative flux during the rice growing season

2.5 不同O3沉積通道的分配比例

由圖7可知,觀測期間2種作物氣孔O3通量所占總通量的比例明顯低于非氣孔 O3通量,表明非氣孔沉積在 O3干沉積過程中占主導(dǎo)作用.水稻生長季期間日氣孔O3通量和非氣孔O3通量所占比例的變化范圍分別為 3.8%～54.2%和 45.8%～96.2%,平均值分別為 34.0%和 66.0%.研究表明,O3干沉積通量的分配主要取決于作物的冠層結(jié)構(gòu)[35],通常情況下,隨著作物生育進(jìn)程的推移,冠層高度和葉面積指數(shù)增加,導(dǎo)致氣孔O3通量上升明顯,從而使得從大氣進(jìn)入地表的O3傳輸?shù)确菤饪壮练e通量下降[36-39],此后隨著作物的衰老,氣孔 O3通量逐漸下降.由于氣孔 O3通量由氣孔導(dǎo)度與O3濃度共同決定[34],結(jié)合圖5可知,水稻氣孔導(dǎo)度在前期與中期較高,因此水稻生長季前期與中期氣孔 O3通量所占總通量的比例均較高,盡管生長季中期水稻的生理活動最強(qiáng),然而生長季前期環(huán)境因子驅(qū)動下的水稻 O3氣孔導(dǎo)度較高,因此氣孔O3吸收通量也較高.

圖7 水稻生長季期間不同沉積通道分配比例的變化Fig.7 Changes in the distribution ratio of different channels during the rice growing season

由于夜間作物葉片氣孔關(guān)閉,因此氣孔 O3吸收通量為零,此階段的O3均表現(xiàn)為非氣孔沉積.水稻生長季白天時段 O3氣孔吸收通量與非氣孔沉積通量所占總通量比例分別為 4.8%～65.0%與 35.0%～95.2%,平均比例分別為49.0%與51.0%.盡管白天時段水稻的生理活動較為旺盛,氣孔 O3吸收通量也較高,然而非氣孔通道仍然是O3干沉積的主要方式,這與其他生態(tài)系統(tǒng)的研究結(jié)果一致[40-42].

3 結(jié)論

3.1 觀測期間O3干沉積速率與沉積通量均表現(xiàn)出明顯的日變化特征,夜間變化平緩,白天變化劇烈,峰值分別出現(xiàn)在09:00與12:30.水稻生長季O3沉積速率的平均值為 0.34cm/s,其中白天與夜間分別為0.42,0.24cm/s.此外,O3干沉積通量的平均值為-0.0049μmol/(m2·s),其中白天與夜間分別為-0.0073,-0.0024μmol/(m2·s).

3.2 水稻觀測期間平均日累積O3總通量、氣孔通量與非氣孔通量分別為 0.40,0.14,0.26mmol/(m2·d),其累積值分別為27.8,9.8,18.0mmol/m2.

3.3 無論是全天還是白天,觀測期間的非氣孔沉積在 O3干沉積過程中均占主導(dǎo)作用.水稻生長季期間平均O3氣孔通量和非氣孔通量所占總O3通量的比例分別為 34.0%和 66.0%,其中白天的比例分別為49.0%與51.0%.