保定市2013～2019年秋冬季污染物濃度變化特征

李歡歡,牛 璨,張 凱,黎 潔,支敏康,羅宇騫,王 濤,魯珊珊 (.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 000；.河北大學(xué)公共衛(wèi)生學(xué)院,河北 保定 07000；.白洋淀流域生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,河北 保定 0705)

對(duì)于空氣質(zhì)量和污染特征的分析,除了常用的環(huán)境數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)室分析相結(jié)合的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)方法[1-3]、數(shù)值模式模擬方法[4-5]外,Spearman秩相關(guān)系數(shù)法[6]、自回歸滑動(dòng)平均模型[7]、環(huán)境庫(kù)茲涅茨曲線法[8]、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型[9-10]和小波分析[11-13]等也常被用來(lái)作為分析污染物變化特征的方法.小波分析是20世紀(jì)80年代初由Morlet提出,能清晰的揭示出隱藏在時(shí)間序列中的多種變化周期,后被廣泛應(yīng)用于大氣科學(xué)現(xiàn)象的解釋[12],用于分析大氣氣溶膠和大氣環(huán)境之間的聯(lián)系[14],對(duì)于研究大氣污染物非線性的多層次時(shí)間尺度結(jié)構(gòu)、時(shí)間序列變化規(guī)律十分有效.孫春媛等[15]、魯鳳等[16]、吳小玲等[17]、王海鵬等[18]、李梓銘等[11]等基于小波分析分別研究了北京市、上海市、蘭州市、石河子市空氣質(zhì)量、空氣污染指數(shù)、PM2.5不同時(shí)間尺度的周期及演變特征.孫春媛等[15]利用小波分析發(fā)現(xiàn)北京市PM2.5質(zhì)量濃度在1～4月和10～12月波動(dòng)明顯,氣象因子對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度變化影響巨大;Xu等[19]采用小波變換對(duì)貴港市常規(guī)大氣污染物日濃度序列進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn)NO2和顆粒物的季節(jié)特征是秋冬高夏季低.王海鵬等[18]運(yùn)用小波分析得出蘭州市空氣污染指數(shù)以300d左右的變化為主周期.但針對(duì)于長(zhǎng)時(shí)間的、污染嚴(yán)重季節(jié)的大氣污染物濃度變化特征的小波分析研究結(jié)果較少.

京津冀及周邊地區(qū)是我國(guó)大氣污染較為嚴(yán)重的區(qū)域之一[20],大氣對(duì)污染物的清除能力整體較差[21],研究表明,該地區(qū)2013～2018年P(guān)M2.5濃度時(shí)間上呈下降趨勢(shì),空間上呈聚集特征[11],對(duì)污染較重的采暖季 PM2.5中化學(xué)組分的分析表明高值區(qū)主要集中在保定市至新鄉(xiāng)市的太行山傳輸通道城市[22].保定位于北京、天津、石家莊之間,是京津冀地區(qū)污染嚴(yán)重的城市之一,2013～2018年保定市大氣污染物年均濃度逐漸下降,污染程度逐漸減弱[23],后向軌跡研究表明保定市大氣污染物潛在源主要來(lái)自保定市主城區(qū)以南的區(qū)縣和城市[24],煙花爆竹燃放是春節(jié)期間保定市大氣污染的一個(gè)主要來(lái)源[25].秋冬季是保定市大氣污染最為嚴(yán)重的季節(jié),目前針對(duì)保定市秋冬季大氣污染變化趨勢(shì)和特征的研究較少.本文采用小波分析的方法對(duì)保定市2013～2019年秋冬季PM10、PM2.5、SO2、NO2和CO污染物濃度的時(shí)間序列數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,揭示不同時(shí)間尺度下大氣污染物濃度的變化特征,得到污染物的變化周期,結(jié)合Mann-Kendall(簡(jiǎn)稱M-K)非參數(shù)檢驗(yàn)方法檢測(cè)污染物濃度時(shí)間序列的升降趨勢(shì)以及突變特性,明確大氣污染物發(fā)生突變的時(shí)間,以期為保定市大氣環(huán)境污染特征認(rèn)識(shí)和污染治理提供參考依據(jù).

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)的來(lái)源與處理

本文所用保定市大氣污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來(lái)自大氣環(huán)境科學(xué)綜合數(shù)據(jù)采集與共享平臺(tái)(https://napcdata.craes.cn),數(shù)據(jù)使用前進(jìn)行了有效數(shù)據(jù)篩查,確保數(shù)據(jù)合理,分析結(jié)果可靠.監(jiān)測(cè)儀器詳細(xì)參數(shù)見文獻(xiàn)[24].本文所用數(shù)據(jù)時(shí)間段為2013年1月1日～2020年3月31日,文中秋冬季為每年10月1日～翌年3月31日,2013～2014年秋冬季指2013年10月1日2014年3月31日,其它年份類似.

根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)[26],按空氣質(zhì)量指數(shù)將污染分為優(yōu)、良、輕度、中度、重度和嚴(yán)重6級(jí),本文把優(yōu)和良合為優(yōu)良天,輕度和中度合為中度污染,重度和嚴(yán)重合為重度污染.

1.2 研究方法

1.2.1 小波分析 本研究以 Matlab為數(shù)據(jù)處理平臺(tái),使用Morlet小波函數(shù)[18]:

式中:c為常數(shù);i為虛數(shù);t為時(shí)間.

對(duì)于時(shí)間序列 f( t)∈L2(R),其連續(xù)小波變換為:

為了判斷序列的主要周期,進(jìn)行小波方差計(jì)算,即將小波系數(shù)的平方值在b域積分,其計(jì)算公式為:

小波方差隨 a的變化過(guò)程即為小波方差圖,能反映信號(hào)波動(dòng)能量隨尺度 a的分布,對(duì)應(yīng)峰值處的尺度稱為該序列的主要時(shí)間尺度,用以反映時(shí)間序列的主要周期[17],曲線最高點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的時(shí)間尺度為第1主周期.

1.2.2 Mann-Kendall突變檢驗(yàn) 非參數(shù)M-K統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)方法不需要樣本遵從特定的分布,也不受少數(shù)異常值的干擾[28],除了能分析總體趨勢(shì)外,還能檢驗(yàn)突變發(fā)生的時(shí)間、次數(shù)及變化幅度.設(shè)污染物時(shí)間序列濃度為x={x1,x2,…,xn},mi為第i個(gè)樣本xi大于xj(1≤j≤i)的累計(jì)數(shù),定義統(tǒng)計(jì)量:

在原序列隨機(jī)獨(dú)立等假設(shè)下,dk的均值、方差分別為:

將dk標(biāo)準(zhǔn)化,可得:

式中:UFk為污染物濃度原序列構(gòu)造的統(tǒng)計(jì)量,UBk為污染物原序列的反序列構(gòu)造的統(tǒng)計(jì)量(計(jì)算同公式 6),給出顯著性水平 α(取 α=0.05,U0.05=1.96; α=0.01,U0.01=2.58),做MK檢驗(yàn)曲線.若UF>0,則表明序列呈上升趨勢(shì);若 UF<0,則表明序列呈下降趨勢(shì).若|UF|>U0.05,則表明變化趨勢(shì)顯著;|UF|>U0.01,則表明變化趨勢(shì)極為顯著.當(dāng)UF和UB 2條曲線出現(xiàn)交點(diǎn)且交點(diǎn)處于臨界線之間時(shí),交點(diǎn)對(duì)應(yīng)的時(shí)間即為突變初始的時(shí)間[29].

2 結(jié)果與分析

2.1 大氣污染物變化趨勢(shì)

2013～2019年,保定市除 O3-8h外,其他大氣污染物年均質(zhì)量濃度都有明顯下降,PM10、PM2.5、SO2、NO2和CO年均質(zhì)量濃度分別由2013年的220,135,69,56μg/m3和 5.6mg/m3下降到 2019年的 101,58,14,40μg/m3和2.3mg/m3(圖1),下降幅度分別為54%、57%、79%、28%和59%.其中,2015年是各污染物濃度下降最為明顯的一年(除 CO外).SO2是各污染物中下降幅度最大的污染物,年均降幅11.4%; PM2.5、PM10和 CO降幅也較為顯著,年均降幅超過(guò)7%.2015～2019年 SO2大幅下降,這得益于保定市清潔取暖工程的實(shí)施[30].NO2降幅不明顯,這與 NO2的主要來(lái)源之一機(jī)動(dòng)車有關(guān).保定市機(jī)動(dòng)車保有量從2013年的195萬(wàn)輛增加到2019年的238萬(wàn)輛,氮氧化物排放量大.O3-8h是唯一一個(gè)年均濃度上升的污染物,2019年O3-8h與2018和2017年水平相近,較2013年上升了 78.76%.李慧等[21]對(duì)京津冀及周邊“2+26”城市研究表明,2019年 O3-8h濃度比 2013年升高21%,說(shuō)明整個(gè)區(qū)域的氧化性增強(qiáng).保定2013年O3-8h濃度低于“2+26”城市平均值,從2016年開始高于“2+26”城市平均值[24],這與 PM2.5濃度的下降減少了對(duì) O3的前體物 HO2和 NO2、NO3、N2O5的非均相吸收,導(dǎo)致O3濃度上升有關(guān)[31].

圖1 2013～2019年保定市各污染物年均濃度Fig.1 Annual average concentrations of pollutants in Baoding from 2013 to 2019

2013～2019年保定市空氣質(zhì)量明顯好轉(zhuǎn),全年優(yōu)良天數(shù)由 94d上升到 196d(圖 2a),占比從 26%上升到 54%,重度污染天數(shù)由 114d下降到 24d,占比從31%下降到 6.6%.2013和 2014年是污染最重的年份,PM10、PM2.5、SO2、NO2和CO的年均濃度最高(圖 1),從 2015年起空氣質(zhì)量開始好轉(zhuǎn),這與保定市實(shí)施煤改氣、煤改電,同時(shí)大力開展劣質(zhì)散煤專項(xiàng)治理、燃煤鍋爐淘汰改造,禁煤區(qū)散煤“清零”等一系列管控措施有關(guān).從秋冬季重污染天數(shù)和全年重污染天數(shù)對(duì)比(圖 2b)中可以看出,秋冬季重度污染天數(shù)和全年重污染天數(shù)均呈逐年下降的趨勢(shì),但秋冬季重度污染天數(shù)在全年重度污染天數(shù)的占比(81%～97%)并無(wú)明顯改善,且從2017年開始占比呈逐年增長(zhǎng)趨勢(shì),因此,秋冬季大氣污染治理是全年空氣質(zhì)量改善的關(guān)鍵.

圖2 2013～2019年不同AQI等級(jí)天數(shù)占比情況Fig.2 The days and proportion of different AQI grade in 2013～2019

2.2 秋冬季大氣污染物濃度的多尺度變化特征

圖3～圖6中震蕩信號(hào)強(qiáng)弱通過(guò)小波系數(shù)的大小來(lái)表示:顏色越深小波系數(shù)越大,污染物濃度越高,污染越嚴(yán)重;顏色越淺則污染越輕.

圖3 秋冬季PM10和PM2.5小波系數(shù)實(shí)部圖和小波方差Fig.3 The wavelet power and variance for PM10 and PM2.5 in autumn and winter

2.2.1 顆粒物濃度的變化周期 由圖 3可以看出,2013～2014年秋冬季 PM2.5和 PM10濃度變化以50d為第1主周期,以20d為次周期;2014～2015年秋冬季和 2016～2017年秋冬季均以60d為第1主周期;2015～2016年秋冬季以20d為第1主周期,存在37d的次周期;2017～2018年秋冬季以88d為第1主周期,其次出現(xiàn)了 10,20,40d 3個(gè)較弱的周期;2018～2019年秋冬季在 70d的周期震蕩最強(qiáng),為第 1主周期,同時(shí)存在 35,10d 2個(gè)較弱的周期;2019～2020年秋冬季存在20,70,110d 3個(gè)較為明顯的周期.整體而言,2013～2020年秋冬季PM10和PM2.5周期變化規(guī)律大致相同,表明顆粒物之間有較強(qiáng)的相關(guān)性.除2015～2016年和2019～2020年秋冬季外,其它年份的秋冬季都存在 50～80d的主周期.2019～2020年秋冬季顆粒物濃度變化周期變長(zhǎng)可能與新冠疫情期間采取的措施有關(guān)[32],疫情期間,交通封鎖、工業(yè)和商業(yè)活動(dòng)顯著減少、居家辦公等措施使得大氣污染物濃度明顯降低[3],空氣質(zhì)量明顯改善.大氣顆粒物是影響保定市空氣質(zhì)量的主要污染物[24],因此,新冠疫情管控明顯降低了顆粒物濃度,進(jìn)而影響到了顆粒物周期性變化規(guī)律.

2.2.2 氣態(tài)污染物濃度的變化周期 2013～2014年秋冬季SO2以 50d為第1主周期(圖4);2014～2015年秋冬季60d為第1主周期,其次出現(xiàn)了8,30,100d 3個(gè)較弱的周期;2015～2016年秋冬季和2017～2018年秋冬季均以110d為第1主周期,且都存在1個(gè)18d的小尺度周期;2016～2017年秋冬季第 1主周期為105d;2018～2019年秋冬季第 1主周期為90d;2019～2020年秋冬季第1主周期為110d.結(jié)合小波系數(shù)實(shí)部圖和小波系數(shù)比色刻度尺可以看出,2013～2014年和2014～2015年秋冬季SO2的污染狀況最為嚴(yán)重,2015年開始逐年好轉(zhuǎn),這與 2.1所得結(jié)論一致.從變化周期上也可以看出,2013～2014年和 2014～2015年秋冬季 SO2主周期為 50～60d,以后的秋冬季主周期均為 90～110d,說(shuō)明從 2015年開始的大氣污染治理措施對(duì)SO2的濃度下降和變化周期有明顯影響.

圖4 秋冬季SO2小波系數(shù)實(shí)部圖和小波方差Fig.4 The wavelet power and variance for SO2 in autumn and winter

2013～2014年秋冬季NO2以90d為第1主周期(圖 5);2014～2015年秋冬季以 60d為第 1主周期;2015～2016年秋冬季以 20d為第 1主周期;2016～2017年秋冬季存在4個(gè)周期,分別為18,25,50,87d,以87d為第1主周期;2017～2018年秋冬季以 97d為第 1主周期,次周期分別為 10,20,36d;2018～2019年秋冬季以 86d為第 1主周期;2019～2020年秋冬季存在3個(gè)周期,分別為 10,30,90d,90d為第1主周期.除2015～2016年秋冬季第1主周期為20d外,其它年份秋冬季第1主周期介于60～90d之間.

圖5 秋冬季NO2小波系數(shù)實(shí)部圖和小波方差Fig.5 The wavelet power and variance for NO2 in autumn and winter

2013～2014年秋冬季CO存在3個(gè)較明顯的周期(圖 6),分別為 17,43,70d,以 70d為第 1主周期;2014～2015年秋冬季以 60d為第 1主周期;2015～2016年和2016～2017年秋冬季均以20d為第1主周期;2017～2018年秋冬季以88d為第1主周期,以10和40d為次周期;2018～2019年秋冬季存在2個(gè)較明顯的周期,分別為80,35d;2019～2020年秋冬季以20d為第1主周期.CO主要存在20d的準(zhǔn)雙周和60～90d的季節(jié)內(nèi)震蕩,準(zhǔn)雙周主要出現(xiàn)在2015～ 2016年、2016～2017年和2019～2020年秋冬季,其它4個(gè)秋冬季為季節(jié)內(nèi)震蕩.

圖6 秋冬季CO小波系數(shù)實(shí)部圖和小波方差Fig.6 The wavelet power and variance for CO in autumn and winter

保定市秋冬季污染物的周期震蕩主要在20d準(zhǔn)雙周、50～90d季節(jié)內(nèi)震蕩和90～110d的季節(jié)震蕩3個(gè)時(shí)間尺度范圍.NO2和CO以20d準(zhǔn)雙周和60～90d季節(jié)內(nèi)震蕩為主,SO2以 50～60d季節(jié)內(nèi)震蕩和90～110d季節(jié)震蕩為主,顆粒物存在 20d準(zhǔn)雙周、50～80d季節(jié)內(nèi)震蕩和110d季節(jié)震蕩3個(gè)周期.大氣污染物的季節(jié)內(nèi)震蕩強(qiáng)度在2016～2017年秋冬季后減弱可能與保定市開展的多項(xiàng)大氣污染源減排措施有關(guān)[30].污染物濃度存在的低頻震蕩與大氣中存在的低頻震蕩密切相關(guān),在北半球冬半年平流層中,存在顯著的10～20d準(zhǔn)雙周震蕩周期[33]和30～60d的季節(jié)震蕩周期[34-35]等低頻振蕩,這些震蕩導(dǎo)致氣壓、風(fēng)向、風(fēng)速等氣象要素的變化,平流層的低頻擾動(dòng)可以影響到對(duì)流層[36],進(jìn)而影響到大氣污染物的濃度變化特征.

通過(guò)小波系數(shù)實(shí)部可以看出,歷年各污染物污染最嚴(yán)重的月份多集中在12月、1月和2月,主要與污染源排放強(qiáng)度和相對(duì)靜穩(wěn)的大氣條件有關(guān)[37].一方面,冬季采暖期燃燒取暖排放量較大,生物質(zhì)燃燒較多,汽車尾氣排放加劇,導(dǎo)致顆粒物、SO2、NO2和 CO 等污染物排放量的增加,另一方面,冬季氣溫較低,邊界層高度低,大氣層結(jié)構(gòu)穩(wěn)定且易出現(xiàn)逆溫層,這些氣象因素均不利于污染物擴(kuò)散,導(dǎo)致大氣污染物在低空中聚集[21].

2015～2016年秋冬季顆粒物、NO2和CO小波方差圖變化與其它年份差異較大,通過(guò)小波系數(shù)實(shí)部圖可以看出:縱坐標(biāo)較大時(shí)間尺度(>120d),橫坐標(biāo)為60～90d(對(duì)應(yīng)的時(shí)間11月底～12月)處的污染物濃度最高.經(jīng)分析推斷與2015年11月26日～12月 2日京津冀地區(qū)經(jīng)歷的一次典型持續(xù)性污染天氣有關(guān),此次重污染過(guò)程中,京津冀地區(qū)污染物主要為PM2.5,11月27日顆粒物濃度逐漸上升,11月30日濃度在短時(shí)間內(nèi)驟增,導(dǎo)致城市空氣質(zhì)量從優(yōu)良迅速轉(zhuǎn)差,達(dá)到嚴(yán)重污染[38],這與2015～2016年秋冬季顆粒物、NO2和CO在較大時(shí)間尺度(120d)上的濃度變化趨勢(shì)相吻合,說(shuō)明短時(shí)間持續(xù)性污染天氣不僅影響近期污染物變化規(guī)律,對(duì)長(zhǎng)時(shí)間序列的變化規(guī)律也有顯著的影響.

2.3 污染物濃度時(shí)間序列突變點(diǎn)分析

利用 M-K檢驗(yàn)方法對(duì)各個(gè)污染物的濃度進(jìn)行分析,得到UF和UB曲線趨勢(shì)變化(圖7).

圖7 秋冬季PM10、PM2.5、SO2、NO2和CO濃度M-K檢測(cè)曲線Fig.7 M-K detection curves for the concentrations of PM10, PM2.5, SO2, NO2 and CO in autumn and winte

2.3.1 PM102013年10月28日PM10序列呈上升趨勢(shì),2014年3月11日開始呈顯著的下降趨勢(shì);2014年10月4日呈上升趨勢(shì),2015年3月13日呈下降趨勢(shì);2015～2016年秋冬季先呈極顯著的上升趨勢(shì),2016年3月2日后呈下降趨勢(shì)但不顯著;2016年10月11日前呈顯著的下降趨勢(shì),突變后呈極為顯著的上升趨勢(shì);2017年10月17日后呈顯著的上升趨勢(shì),2018年3月21日前呈極顯著的上升趨勢(shì),突變后呈下降趨勢(shì)但不顯著;2019～2020年秋冬季先呈上升趨勢(shì),2020年3月23日呈下降趨勢(shì).

2.3.2 PM2.5對(duì)比PM10與PM2.5發(fā)現(xiàn),兩者的突變時(shí)間大致吻合,PM2.5略晚于 PM10,整體變化趨勢(shì)一致.小波分析中 PM10和 PM2.5在不同時(shí)間尺度上能量的震蕩頻率和強(qiáng)度具有高度的一致性,且M-K分析得出的突變點(diǎn)時(shí)間與實(shí)部圖中小波系數(shù)為0時(shí)所對(duì)應(yīng)的時(shí)間大致吻合,說(shuō)明兩者有極強(qiáng)的相關(guān)性.

2.3.3 SO22013年10月21日開始呈上升趨勢(shì);2016年11月3日前呈顯著下降趨勢(shì),突變后呈極顯著的上升趨勢(shì);2017年10月30日開始呈上升趨勢(shì);2018～2019年秋冬季先呈上升趨勢(shì),2019年3月16日開始呈下降趨勢(shì)但不顯著;2019年10月19日開始呈極顯著上升趨勢(shì),2020年3月19日開始呈下降趨勢(shì).

2.3.4 NO22013年10月25日開始呈極顯著上升趨勢(shì);2014～2015年秋冬季先呈顯著上升趨勢(shì),2015年2月13日呈顯著下降趨勢(shì);2015～2016年秋冬季先呈上升趨勢(shì),2016年3月21日開始呈下降趨勢(shì),但趨勢(shì)不顯著;2016年10月9日前和2017年3月6日后呈顯著的下降趨勢(shì);2017年10月12日開始呈顯著上升趨勢(shì);2018～2019年秋冬季先呈上升趨勢(shì),2019年 3月 9日開始呈極顯著的下降趨勢(shì);2019～2020年秋冬季先呈上升趨勢(shì),2020年2月11日開始呈極顯著下降趨勢(shì).

2.3.5 CO 2013年 10月 22日開始呈上升趨勢(shì);2014年10月8日開始呈極顯著的上升趨勢(shì);2016年10月16日開始呈極顯著的上升趨勢(shì),2017年3月23日后呈下降趨勢(shì)但不顯著;2017年10月15日開始呈極顯著上升趨勢(shì);2018～2019年秋冬季先呈上升趨勢(shì),2019年3月28日開始呈下降趨勢(shì);2019年10月12日開始呈極顯著的上升趨勢(shì),2020年3月20日開始呈現(xiàn)出下降趨勢(shì).

經(jīng)過(guò)M-K檢驗(yàn)發(fā)現(xiàn),歷年來(lái)各污染物的突變時(shí)間多集中在10月和3月,王海鵬等[18]對(duì)蘭州市空氣污染指數(shù)研究也發(fā)現(xiàn)春分和秋分前后是大氣污染輕重轉(zhuǎn)換的拐點(diǎn).據(jù)分析,受季節(jié)交替和大氣環(huán)流形勢(shì)影響,9月下旬至10月中旬華北地區(qū)的首要污染物從O3轉(zhuǎn)向 PM2.5,10月存在大量的生物質(zhì)燃燒(秸稈粉碎焚燒)以及開始燃煤等供暖活動(dòng),污染物排放量驟增[39],3月中旬停止供暖,加上春季干燥多風(fēng)的氣象條件,污染物濃度呈下降趨勢(shì)[40].2019～2020年秋冬季NO2開始呈下降趨勢(shì)的突變點(diǎn)較往年提前約1個(gè)月,結(jié)合2019～2020年秋冬季NO2小波實(shí)部圖能看出2月和3月份污染較往年明顯偏低.基于疫情期間活動(dòng)水平的排放估計(jì)表明,中國(guó)東部地區(qū)的 NOx總體減少約 60%～70%,其中 70%～80%與道路交通有關(guān),20%～25%來(lái)自工業(yè)和發(fā)電廠[41],因此 2019～2020年秋冬季NO2濃度下降的突變點(diǎn)提前與疫情期間車流量減少,NOx排放大幅降低有直接關(guān)系.2019～2020年秋冬季顆粒物濃度明顯下降但突變點(diǎn)卻未提前,相關(guān)研究表明,大規(guī)模減少交通和工業(yè)的排量能顯著改善當(dāng)?shù)乜諝赓|(zhì)量[42-43],疫情期間京津冀地區(qū)也經(jīng)歷了極端不利的氣象條件,出現(xiàn)了污染過(guò)程[44-45]:大氣溫度升高,形成逆溫層,相對(duì)濕度出現(xiàn)峰值,高濕環(huán)境增強(qiáng)了氣態(tài)污染物向PM2.5的轉(zhuǎn)化能力[46],有利于NOx和SO2等向PM2.5的非均相轉(zhuǎn)化同時(shí),減少的NOx導(dǎo)致 O3增強(qiáng),增加了大氣氧化能力并促進(jìn)了二次溶膠形成[44].因此,保定市 2019～2020年秋冬季顆粒物突變點(diǎn)無(wú)明顯變化.2013～2014年和 2014～2015年秋冬季SO2和CO的突變點(diǎn)時(shí)間以及主周期相近,說(shuō)明兩者可能有同樣的污染源.2015年后保定實(shí)施了煤改氣、煤改電,劣質(zhì)散煤專項(xiàng)治理、燃煤鍋爐淘汰改造,禁煤區(qū)散煤“清零”等措施后[30],不僅使大氣污染物濃度明顯下降,而且SO2和CO兩者突變點(diǎn)時(shí)間也存在差異,說(shuō)明清潔取暖措施對(duì)改善空氣質(zhì)量有明顯效果.

3 結(jié)論

3.1 從總體上看,保定市 2013～2019年 PM10、PM2.5、SO2和CO的質(zhì)量濃度有較明顯的下降,SO2是 6種常規(guī)污染物中下降幅度最大的污染物,NO2濃度下降幅度不明顯,這與機(jī)動(dòng)車保有量只增不減有直接關(guān)系,O3-8h濃度整體呈上升趨勢(shì);秋冬季重度污染天數(shù)和全年重污染天數(shù)均呈逐年下降的趨勢(shì),但秋冬季重度污染天數(shù)占到全年重度污染天數(shù)的 81%～97%,且從 2017年開始占比逐年增長(zhǎng),因此秋冬季污染的治理是改善全年空氣質(zhì)量的關(guān)鍵.

3.2 通過(guò)分析小波系數(shù)實(shí)部圖和方差圖可知,2013～2019年秋冬季各污染物序列的主周期均在20d準(zhǔn)雙周、50～90d季節(jié)內(nèi)震蕩、90～110d季節(jié)震蕩 3個(gè)范圍內(nèi).污染物濃度存在的低頻震蕩(即雙周震蕩和季節(jié)震蕩)與大氣中存在的低頻震蕩密切相關(guān).歷年各污染物污染最嚴(yán)重的月份多集中在 12月、1月和2月,主要與污染源排放強(qiáng)度和相對(duì)靜穩(wěn)的大氣條件有關(guān).2019～2020年秋冬季顆粒物震蕩周期的變化與新冠疫情期間空氣質(zhì)量明顯改善有關(guān).

3.3 各污染物序列突變點(diǎn)多集中于10月和3月,10月存在大量的生物質(zhì)燃燒(秸稈粉碎焚燒)以及燃煤供暖活動(dòng),污染物排放量驟增,3月中旬停止供暖,加上春季干燥多風(fēng)的氣象條件,污染物濃度呈下降趨勢(shì).2019～2020年秋冬季NO2呈極顯著下降趨勢(shì)的突變點(diǎn)較往年提前約 1個(gè)月,與疫情期間車流量減少,NOx排放大幅降低有直接關(guān)系;2013～2014年和2014～2015年秋冬季SO2和CO的突變點(diǎn)以及主周期相近,說(shuō)明兩者可能有同樣的污染源,2015年后保定實(shí)施了大氣污染治理措施后,兩者突變點(diǎn)時(shí)間存在差異,說(shuō)明清潔取暖措施對(duì)改善空氣質(zhì)量有明顯效果.