天氣尺度條件下武夷山市臭氧演變規律及污染成因分析*

陳立新 鄧慧穎 林 暉 梁 益

(1.武夷山市氣象局，福建 南平 354300；2.武夷山國家氣候觀象臺，福建 南平 354300；3.福建省災害天氣重點實驗室，福建 福州 350001；4.南平市延平區氣象局，福建 南平 353000；5.福建省氣象科學研究所，福建 福州 350001；6.南平市武夷山環境監測站，福建 南平 354300)

1 概述

臭氧主要存在于平流層中，能夠吸收紫外線及對地球生物有害的太陽短波輻射[1]，是保護地球生態系統的“好臭氧”；但近地面的臭氧卻是大氣光化學污染的主要產物之一，高濃度的臭氧不僅會傷害人體健康，還會影響植物的生長發育[2,3]，是大氣環境治理的重點。

天氣氣候演變對大氣環境災害性事件的影響巨大，其中氣候變化對臭氧長期變化的影響不可忽視，但由于在具有區域代表性站點缺少臭氧的連續觀測數據，有關臭氧濃度長期變化趨勢的研究并不多。我國臨安背景站(浙江杭州)觀測的臭氧用來研究臭氧長期變化趨勢[4]，上甸子區域背景站(北京)自2004年開始觀測臭氧及其前體污染氣體[5]。除了地面觀測，利用衛星觀測的對流層低層臭氧濃度得到很好的應用和發展，Xu等人[6]分析了1979—2005年中國地區衛星對流層臭氧柱濃度變化趨勢，指出華北地區除冬季外，臭氧年平均值呈現增長趨勢，臭氧濃度的最大增率出現在夏季。在亞洲大陸性氣團影響的海洋性氣團地區，Chou等人[7]發現1994—2003年臺灣北部地面臭氧濃度上升，而1970—2002年4個日本觀測的臭氧探空數據表明，20世紀90年代從中國傳輸的污染性氣團并沒有導致日本臭氧濃度增加[8]。朱彬[9]研究指出，東亞太平洋地區夏季風爆發的時間和強度以及季風環流型的年際差異是導致該地區春、夏季臭氧年際變化的主要原因，而季風降水和云帶位置以及平流層—對流層交換是造成臭氧年際變化的其他原因。

氣候系統影響臭氧的傳輸與分布，而臭氧也是一種重要的溫室氣體，未來的氣候變化與大氣化學的相互作用也是研究熱點之一，氣候變化可以通過對氣象條件(如溫度、降水、濕度、云量、邊界層高度、對流活動等)的改變，對臭氧以及空氣質量產生直接影響。本文利用武夷山市2015—2019年氣象及環境數據分析天氣尺度條件下武夷山市臭氧演變規律及污染成因，以期為科學治理臭氧污染提供技術支撐。

2 資料處理與方法

2.1 武夷山市氣象觀測與環境監測點位置

武夷山市氣象觀測點(58730)位于118.02°E、27.76°N，海拔高度223.1m。武夷山市環境監測點有2個(參與評價)，分別位于武夷山一中校園內(118.03°E，27.76°N)和武夷學院校園內(118.00°E，27.73°N)，清潔對照點(不參與評價)位于天游峰廟高山莊(117.94°E，27.65°N)，具體位置見圖1。

圖1 武夷山市氣象觀測與環境監測點位置示意圖

2.2 O3資料的來源與處理

O3資料為武夷山市2015—2019年2個環境監測點(排除清潔對照點)統計時段內近地臭氧(簡稱ρ(O3))逐時連續監測資料。 ρ(O3)小時均值、ρ(O3)最大8 h滑動平均值(簡稱ρ(O3-8h))日均值(取01∶00—24∶00平均值)的超標限值參照《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)和《環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》(HJ 633—2012)。ρ(O3)小時均值>160 μg/m3為超一級標準限值，>200 μg/m3為超二級標準限值；ρ(O3-8h)>100 μg/m3為超一級標準限值，>160 μg/m3為超二級標準限值，>215 μg/m3為超三級標準限值，且1 天中只要有一個時次ρ(O3-8h)超二級標準限值，則代表該天ρ(O3-8h)超標，即為輕度污染。

2.3 氣象資料的來源與處理

氣象再分析資料選取歐洲中尺度氣象預報中心(ECMWF)再分析產品ERA-Interim，空間水平分辨率為1.5°×1.5°，垂直分辨率為37層(1000～1hPa)，基本要素包括緯向風速、經向風速、位勢高度、溫度、垂直速度、比濕等；ano為擾動場(原始場-30年氣候平均態的距平場)；以及NECP/NCAR再分析資料，它是美國國家環境預報中心(NCEP)和國家大氣研究中心(NCAR)聯合推出的全球逐日再分析資料，空間水平分辨率為2.5°×2.5°。

地面常規氣象觀測資料為武夷山氣象站(58730)氣壓、氣溫、最高氣溫、降水、日照時數、相對濕度、風向、2分鐘平均風速、能見度等觀測資料，日平均值取01∶00—24∶00平均，降水量、日照時數取01∶00—24∶00總和。

探空資料為福州、廈門、邵武08時、20時探空T-LnP圖、V-3θ圖；天氣形勢分型根據08∶00或20∶00東亞地面天氣圖及850hPa 、500hPa高空圖分析。

3 分析與結果

3.1 不同天氣形勢下臭氧濃度的分布概況

3.1.1 天氣形勢分型及概念

將2015—2019年逐日08時地面天氣圖(副熱帶高壓利用500hPa高空圖)進行環流分型，分型說明如下：選取20°～35°N、110°～125°E為關鍵區(見圖2)，將天氣形勢分為以下8種，具體如下。

圖2 天氣分型關鍵區域

①冷高壓脊(高壓楔)——GN(圖3a)：關鍵區內的陸地上受大陸高壓脊控制，福建省處高壓前部偏北氣流影響。

②高壓底部——GE(圖3b)：高壓中心在關鍵區以北的陸地上且等壓線稀疏，或沒有明顯的閉合高壓中心，福建省處高壓底部偏東氣流影響。

③高壓后部——GS(圖3c)：高壓中心在35°N以南入海，福建省處高壓后部偏南氣流影響。

④鋒前暖區(倒槽暖區、均壓場)——FS(圖3d)：靜止鋒或冷鋒在關鍵區以內，但未到達福建省，福建省處于鋒前暖區內，受一致的西南偏南氣流影響；或關鍵區內華西有一從南向北伸的低壓倒槽，福建省受倒槽南側的西南偏南氣流影響。

⑤副熱帶高壓及其邊緣——BB(圖3e)：福建省受副熱帶高壓脊控制，天氣晴熱，持續無雨；或處于副熱帶高壓邊緣，午后局地對流發展旺盛，多陣雨、雷陣雨天氣。

⑥臺風(熱帶輻合帶)外圍——TW(圖3f)：臺風、熱帶輻合帶外圍云團在20°N以北影響福建省，沒有出現降水。

⑦臺風(熱帶輻合帶)——TT(圖3g)：22.5°～30°N、115°～120°E區域內受登陸臺風、臺風倒槽、熱帶輻合帶影響，出現強降水天氣過程。

⑧低渦鋒面(切變、高空槽)——CU(圖3h)：福建省受低渦或鋒面過境影響出現降水天氣過程。

(c) (d)

(e) (f)

(g) h)

3.1.2 不同天氣形勢下武夷山市臭氧濃度分布

表1是2015—2019年武夷山市不同天氣形勢下ρ(O3-8h)分布與超標天數統計，由表1分析可得：

①在冷高壓脊(GN)(高壓前部或冷高壓楔)控制下ρ(O3-8h)平均濃度值最高，達102.1 μg/m3，且超標天數在所有天氣形勢中最多，共9天，被定義為最需要關注的臭氧污染天氣形勢。

②在高壓底部(GE)天氣形勢下ρ(O3-8h)平均濃度值次高，達88.3 μg/m3，超標天數2天，被定為最需要關注的臭氧污染天氣形勢。

③接下來ρ(O3-8h)平均濃度從高到低依次是：副熱帶高壓及其邊緣(BB)84.7 μg/m3，超標天數6天，屬于最需要關注的臭氧污染天氣形勢；臺風(熱帶輻合帶)外圍(TW)78.3 μg/m3，超標天數2天，近5年ρ(O3-8h)極大值208 μg/m3就出現在臺風外圍影響下，屬于最需要關注的臭氧污染天氣形勢；高壓后部(GS)74.5 μg/m3，超標天數2天，屬于需要關注的臭氧污染天氣形勢；鋒前暖區(FS)63.9 μg/m3，超標天數雖為0天，但ρ(O3-8h)最大值159 μg/m3，接近超標，也屬于需要關注的臭氧污染天氣形勢。

綜上，以上6種天氣形勢下武夷山市ρ(O3-8h)均可能出現超過《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)和《環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》(HJ 633—2012)二級標準限值，出現臭氧輕度污染事件。

④在低渦切變、高空槽(CU)(61.7 μg/m3)和臺風(熱帶輻合帶)(TT)(49.9 μg/m3)影響下ρ(O3-8h)最低，這兩種天氣形勢下均不會出現ρ(O3-8h)超標現象。

表1 武夷山市不同天氣形勢下ρ(O3-8h)分布與超標天數統計

圖4是武夷山市2015—2019年不同天氣形勢下ρ(O3-8h)最大值、最小值、25%分位、75%分位值分布圖。由圖4可見，在相同的天氣形勢下，臭氧濃度的極大/極小值差異甚大，說明臭氧濃度變化不僅與宏觀天氣背景有關，還與天氣系統影響的部位、微觀的氣象要素配置以及復雜的大氣光化學反應、水平/垂直輸送條件等關系密切。臭氧的生成、維持、消散過程及其污染的天氣—化學成因非常復雜，預測預報也有較大難度。

圖4 武夷山市2015—2019年不同天氣形勢下ρ(O3-8h)分布

3.2 臭氧易污染天氣形勢分析

2015—2019年武夷山市一共出現20天臭氧輕度污染天氣，ρ(O3-8h)在150～160μg/m3(接近輕度污染)的還有19天，臭氧污染過程集中出現在2017—2019年(共18天，其中2018年9天)。表2是這些過程的部分氣象信息分析統計描述。

表2 2015—2019年武夷山市臭氧污染過程部分氣象信息分析統計表

由表2分析可得：

①武夷山市臭氧污染過程主要集中在8～10月(序號1、3、6～9)，占2/3，其次是4～6月，占1/3，其他月份，即11月～翌年3月均未出現過臭氧污染事件。福建全省9～10月、4～5月為一年中臭氧濃度值最高、超標天數最多的月份，屬于臭氧污染防控的一級管理月份，但臭氧污染天氣成因并不一樣。

②9～10月最大的特點是季風從夏季風(SW、SE)向冬季風(NW、NE)轉變，冷空氣活動開始頻繁，在其影響初期，在冷高壓脊(GN)控制下(序號1、3、6)，出現臭氧污染的頻率增加，主要原因一方面是冷高壓控制下，早晚溫差大，空氣干燥，平均相對濕度在40%～60%，偏北下沉氣流增強，對近地層空氣壓縮增溫起到一定作用，且冷空氣滲透導致早晚涼，易形成逆溫現象，增強大氣層結穩定度；另一方面中層的副熱帶高壓仍較強大，太陽輻射強烈、日照時間長，午后氣溫仍較高(30℃以上)，接近盛夏季節，氣溫日較差上升，夜晨的逆溫有利于臭氧濃度值維持在較高水平。綜上，在冷高壓脊控制下，總體天氣晴好，太陽輻射強烈、日照時數長，大氣光化學反應劇烈，無降水，風速中等偏弱，非常有利于本地臭氧的生成、累積；同時偏北氣流以及高壓的下沉氣流很有可能輸送上游地區或中層臭氧及其前體物到達地面，進一步增加了近地層臭氧及前體物的濃度，易導致臭氧污染。

③此外，因秋季的副熱帶高壓強盛(序號9)及其下沉輸送臭氧，易導致臭氧持續出現污染，也是9～10月的臭氧污染天氣成因之一。

④4～6月武夷山市臭氧污染程度不如9～10月嚴重，也不如沿海城市4～5月臭氧污染嚴重；4～5月是夏季風開始盛行的時候，在天氣晴好、太陽輻射強烈、日照時數長、大氣光化學反應劇烈、無降水、風速中等偏弱的天氣條件下，是武夷山市臭氧出現污染的主導條件(序號2、4)。同時，區域輸送、垂直輸送以及臺風外圍下沉氣流影響等均可能疊加在本地臭氧生成的基礎上，加重臭氧的污染程度。

⑤春季還有一種臭氧污染的可能性是出現在強冷空氣入侵后，平流層底或對流層中高層向下輸送天然臭氧，導致臭氧污染的事件，這樣的事件在武夷山國家臭氧背景值監測站有出現過，武夷山市近地面近5年未出現這樣的污染個例。

⑥2018年6月15-16日(序號5)，武夷山市遇上臺風外圍強烈的下沉氣流導致的臭氧污染，且ρ(O3-8h)為110～150μg/m3。另一個事例是2018年的10月31日(序號8)。

綜上所述，得到以下結論：一方面，由于武夷山市森林覆蓋率高、大面積原生態林多，在冷性高壓或暖性高壓控制下，天氣晴好，大氣層結穩定，有利于臭氧的本地生成與積累；其中植被對大氣臭氧的生成有利，也對臭氧的消散有利，二者之間此消彼長的影響特征及影響范圍有待進一步研究。

另一方面，由于武夷山特殊的地理環境，東、北、西三面環山，總體風速較小，空氣流動性差，若遭遇龐大的高壓系統影響，天氣靜穩，在偏北氣流的引導下出現大范圍、強度強、持續時間長的區域性臭氧污染及其前體物輸送的影響時，武夷山出現臭氧持續污染的時間可能比沿海地區更加長，污染程度更加嚴重，這也是武夷山市臭氧污染的特色之一，既與全省其他城市臭氧污染的時段有重疊，又有短時間的污染特例，這些特例的存在，可能就是武夷山市特殊的地理位置、高植被覆蓋率影響下臭氧污染機理與沿海城市群的不同。

3.3 與9個設區市的對比及全省臭氧污染特點

表3 武夷山市臭氧污染過程與9個設區城市對比

臭氧污染強度量化指標方法：收集2015—2019年全省ρ(O3)小時值、ρ(O3)日均值和ρ(O3-8h)資料，建立表征臭氧污染過程的技術指標，包括臭氧污染指數、臭氧污染過程綜合指數、臭氧污染過程平均指數。

①“臭氧污染指數”計算方法：分別給ρ(O3-8h)>215 μg/m3，ρ(O3-8h)>160 μg/m3，ρ(O3)小時均值>200 μg/m3(連續出現2個時次以上)以及ρ(O3)小時均值>160 μg/m3(連續出現4個時次以上)4種情況賦予不同權重(權重靠經驗法以及后期反算驗證得到)，合計得到每日“臭氧污染指數”。

②根據污染持續時間累加得到“臭氧污染過程綜合指數”，“臭氧污染過程綜合指數”/過程天數=“臭氧污染過程平均指數”。

③按不同年份和所有年份兩種方式進行排序，將污染過程按不同閾值(經驗法)和影響嚴重程度(結合實際情況)分為4個等級：高污染過程，中污染過程、低污染過程以及無污染過程。

4 結論

①武夷山市臭氧污染過程主要集中在8～10月，占2/3，其次是4～6月，占1/3，11月～翌年3月均未出現過臭氧污染事件。

②9～10月，在冷高壓脊控制下，總體天氣晴好，大氣層結穩定，非常有利于本地臭氧的生成、累積；同時偏北氣流以及高壓的下沉氣流很有可能輸送上游地區或中層臭氧及其前體物到達地面，進一步增加了近地層臭氧及前體物的濃度，易導致臭氧污染。此外，副熱帶高壓強盛及其下沉輸送臭氧，易導致臭氧持續出現污染，也是9～10月臭氧污染天氣的成因之一。

③4～5月盛行夏季風，在天氣晴好、太陽輻射強烈、日照時數長、大氣光化學反應劇烈、無降水、風速中等偏弱的天氣條件下，仍是武夷山市臭氧出現污染的主導條件，區域輸送、垂直輸送以及臺風外圍下沉氣流影響等均可能疊加在本地臭氧生成的基礎上，加重臭氧的污染程度。