中、高階煤樣甲烷吸附應變及滲透性實驗分析

孟 雅，李治平，唐書恒，賴楓鵬

(1.中國地質大學(北京) 能源學院，北京 100083; 2.中國地質大學(北京) 非常規天然氣能源地質評價與開發工程北京市重點實驗室，北京 100083; 3.煤與煤層氣共采國家重點實驗室,山西 晉城 048012)

煤體在吸附或解吸過程中產生的膨脹或收縮效應統稱為吸附變形[1-2]。在煤層氣開發過程中,一方面，隨著水、氣介質的排出,煤儲層壓力逐漸下降,導致煤儲層有效地應力增加,煤儲層微孔隙和裂隙被壓縮和閉合,煤體發生顯著的彈塑性形變,從而使煤儲層滲透率明顯下降[3-5];另一方面，在煤層氣生產過程中，隨著煤儲層壓力的下降，在臨界解吸壓力后，使煤中吸附的甲烷從煤中解吸引起煤基質收縮會使裂隙張開，導致煤儲層滲透性在一段時間內可能增高。煤中氣體吸附膨脹和解吸收縮會使煤的裂隙開度減小或增大，從而引起煤體滲透率的改變，對煤層氣抽采效果有著重要影響，是影響煤層氣井排采中煤儲層滲透率動態變化的重要因素[6-8]。因此在煤層氣井排采中考慮煤基質解吸收縮應變對煤儲層滲透率的影響對于煤層氣井產能動態模型的構建和制定合理的排采工作制度都具有理論和實際意義。

國內外學者就煤中氣體吸附/解吸變形進行了大量的研究[9-17]。關于煤體吸附膨脹的現象最早在1955年由MOFFAT和WEALE[9]測得，研究發現當氣體壓力達到15 MPa時，中煤階煤的體積膨脹量為0.2%～1.6%，然而當氣體壓力位于15～7l MPa時，體積則會降低或保持不變;而煤解吸甲烷氣體后基質收縮對滲透率的影響，則是GRAY[10]于1987年第1個進行了定量化的研究，GRAY在研究中認為煤中甲烷解吸導致基質收縮現象，揭示了煤層滲透率增大的控制機理;HARPALANI和SCHRAUFNAGEL[11]實驗發現相同煤樣分別吸附二氧化碳及甲烷氣體所造成的體積應變存在的差異性。MAJEWSKA，HARPALANI和LIU等[12-14]采用不同實驗條件，分析了氣體循環吸附/解吸和降壓條件下引起的煤體變形及其對滲透率的影響機理。HARPALANI 和 MITRA[15]測試了Illinois 和 San Juan盆地煙煤的體積應變，發現存在差異性:Illinois 盆地煙煤吸附甲烷后體積增加約0.58%(5.5 MPa)，而San Juan 盆地煙煤體積增加約0.64%(7 MPa)。SEIDLE等[16]針對圣胡安盆地(San Juan Basin)的煤樣，分別進行了甲烷和二氧化碳的吸附實驗，研究發現吸附引起的煤體應變與吸附氣體量呈正比例關系，體積應變與吸附等溫線具有基本一致的趨勢。GEORGE等[17]從機理上進一步分析了煤中甲烷解吸收縮引起的有效應力的變化機制。煤體在吸附甲烷氣體時膨脹變形，解吸時發生收縮，這一現象已為人們證實，并建立了煤中氣體吸附變形預測模型[18-23]。LEVINE[18]基于伊利諾伊盆地煤樣的吸附膨脹實驗測試和擬合結果，提出了類似Langmuir等溫吸附方程的吸附變形模型。2007年，PAN和CONNEL[19]提出適用于吸附-應變平衡條件下煤體積應變模型，簡稱P&C模型。該模型采用能量平衡的方法，假設吸附氣體后煤體表面能的變化量等于煤固相的彈性能變化，結合煤的彈性模量、吸附等溫吸附曲線、密度、孔隙率等可測參數，將應變與表面吸附潛能聯系在了一起。該模型是可以通過已知參數得出的吸附變形模型，可以表征不同氣體的吸附膨脹行為。LIU和HARPALANI[20-21]認為煤的膨脹變形與吸附瓦斯后表面能的降低量存在線性關系。通過對Langmuir吸附曲線的吸附勢能變化量進行計算，并結合Bangham固體力學原理[22]，得出了線性膨脹與吸附量之間的關系，根據線性吸附形變，進一步推導出煤體積吸附應變模型。煤儲層特征與煤的變質程度密切相關，不同煤階煤層氣的成因、儲層物性及成藏過程等方面存在差異性，導致不同煤階煤吸附變形存在顯著的不同[23]。由于煤中氣體吸附或解吸引起的應變測量困難，很少進行這種研究，現有可靠的測量數據極少。在煤層氣開發中,煤儲層受有效地應力和煤層氣解吸導致煤體收縮的影響是動態過程,以往在煤層氣開發過程中煤儲層有效地應力效應研究較多，而對煤層氣吸附/解吸導致煤基質內應力對煤儲層滲透性影響的動態規律研究還較少，有關的控制機理尚待深入揭示[1-2]。因此，筆者選取沁水盆地南部寺河煤礦和鄂爾多斯盆地東緣臨興區塊二疊系山西組煤層樣做成圓柱型試樣，通過煤的吸附變形-滲流模擬實驗，揭示煤中氣體吸附變形及滲透率變化規律，并探索其控制機理，為煤層氣井排采控制提供理論依據。

1 煤中氣體吸附應變測試

1.1 實驗儀器和實驗條件

1.1.1實驗樣品

實驗樣品采用沁水盆地南部寺河煤礦和鄂爾多斯盆地東緣臨興區塊二疊系山西組煤層樣，其中中階煤樣鏡質組最大反射率(Ro,max)為0.95%，為肥煤;高階煤樣鏡質組最大反射率(Ro,max)為3.42%，為無煙煤。宏觀煤巖類型主要為半亮煤和光亮煤，煤體結構為原生結構，各樣品基本參數分析結果見表1。試驗樣品尺寸為長50 mm×直徑25 mm的圓柱形試樣，且試樣長軸平行于層面。

表1 實驗煤樣工業分析及顯微組分統計Table 1 Results of vitrinite reflectance,proximate analysis,coal composition%

1.1.2實驗條件

測試儀器采用煤中氣體吸附應變與滲流模擬測試系統包括氣體流量測定、煤巖應變測定、氣體壓力控制和應力控制，如圖1所示。通過煤的吸附變形-滲流模擬實驗，揭示煤中氣體吸附變形及滲透率變化規律，為優化排采工作制度提供關鍵參數。煤中氣體吸附應變與滲透率測試目前暫無參考標準，實驗中滲透率測試參考《巖心分析方法》(GB/T29172—2012)進行。

圖1 煤中氣體吸附應變與滲流測試系統示意[24]Fig.1 Schematic diagram of the test system for adsorption deformation and seepage simulation[24]

根據沁水盆地南部埋藏深度500 m煤儲層壓力、地應力和地溫分布的實際情況，實驗氣體采用CH4氣體，實驗溫度為室溫25 ℃，設置軸壓為4.0～10 MPa、圍壓為5.5～11.5 MPa和吸附平衡壓力為1.0～7.0 MPa，實驗中煤的有效應力恒定為3.5 MPa，注入氣體吸附平衡壓力、圍壓和軸壓相應變化，開展10樣次煤中氣體吸附應變與滲透率測試分析，實現煤基質吸附甲烷氣體的膨脹應變只與注入氣體吸附平衡壓力有關，實驗方案設計見表2。

表2 煤中氣體吸附應變與滲流測試條件Table 2 Test conditions of adsorption deformation and seepage simulation of coal samples

1.2 測試方法與步驟

煤的吸附變形-滲流模擬實驗中煤巖吸附氣體后體積會發生基質膨脹現象，通過應變測試傳感器可直接獲得煤巖的應變量;煤基質膨脹會導致滲透率變小，可通過氣體壓力的變化數據求解滲透率數值。

煤層吸附變形-滲流模擬實驗是在穩定軸壓和圍壓條件下，增大氣壓，模擬氣體吸附膨脹變形和滲透過程(其反過程即為排采降壓過程)。整個過程中為保證穩定性，需對氣體壓力、軸壓、圍壓進行持續監測。

測試步驟:① 按設計方案對煤巖試樣施加所需軸壓和圍壓;② 再以恒定壓力注入測試氣體(CH4)，記錄(12～24 h)軸向應變、徑向應變值;③ 待CH4氣體吸附穩定后，用非穩態法測試滲透率;④ 以此循環，進行下一個實驗點測試。為了分析煤中氣體吸附應變對煤儲層滲透率的影響，開展煤層吸附變形-滲流模擬實驗。操作步驟:① 將應變傳感器貼在煤柱樣兩側，對稱布置，2者分別垂直和平行煤柱長軸，分別測量軸向變形和徑向變形;② 樣品用橡皮密封套封住，安裝到三軸壓力室內，連接好管路;③ 將圍壓和軸壓施加到試驗方案預設值，然后打開氣體泵和閥門，將氣體壓力調節至預設值;④ 監測樣品軸向變形、徑向變形、氣體流量、時間、氣體泵壓力等信息。采用非穩態法測定氣體滲透率，滲透率計算參考《巖心分析方法》(GB/T29172—2012)。

2 測試結果及其分析

2.1 吸附應變與時間的關系

由于柱型煤樣吸附膨脹平衡時間很長，為了對比不同吸附平衡壓力下煤樣吸附氣體膨脹變形，解決煤樣吸附平衡問題。在實驗中采用12～24 h的數據點，并應用Langmuir公式擬合煤中氣體吸附膨脹應變量。

煤中氣體吸附隨時間的規律服從Langmuir方程，吸附膨脹應變與時間關系為

ε=εLt/(t+tL)

(1)

式中，ε為t時刻對應的應變量;εL為吸附膨脹平衡時對應的應變量;t為時間，h;tL為Langmuir吸附膨脹時間，即吸附膨脹平衡時對應的應變量達到一半時對應的時間，h。

式(1)中將ε對t求微分，獲得

(2)

將式(2)轉變為直線形式，即

(3)

利用式(3)以t/ε為縱坐標(y)，以t為橫坐標(x)，對2號和3號樣煤中氣體的吸附應變參數進行擬合，通過擬合可獲得不同吸附平衡壓力下軸向應變εL1、徑向應變εL2和吸附膨脹平衡時對應的應變量達到一半時對應的時間tL以及煤中氣體滲透率。實驗結果如表3和圖2所示。

表3 煤的吸附應變-滲流模擬試驗結果Table 3 Results of adsorption deformation and seepage simulation test of coal samples

圖2 不同吸附平衡壓力下中、高階煤中甲烷吸附應變與吸附時間的關系Fig.2 Relationship between methane adsorption strain and adsorption time of middle and high-rank coal in different adsorption equilibrium pressure

隨著吸附時間的增長，吸附應變增大，但不同壓力區間吸附應變的增長率不等，在0～3 h內，吸附應變隨時間的增長以較高的斜率，近似呈線性增長，此后增長率逐漸變小;隨著吸附時間的增長，徑向應變均大于軸向應變(圖2)。

2.2 吸附應變與吸附平衡壓力的關系

煤的解吸-滲流模擬實驗中，因為有效應力恒定，煤巖應變為煤基質吸附氣體的膨脹應變。在有效應力一定條件下，隨著吸附平衡壓力的增高，煤樣軸向應變、徑向應變和體積應變增大(圖3)。

隨著吸附平衡壓力的增高，吸附應變增大，但不同壓力區間吸附應變的增長率不等，在0～2 MPa，吸附變形隨壓力增高以較高的斜率近似呈線性增長，此后增長率逐漸變小;隨著吸附平衡壓力的增高，徑向應變均大于軸向應變，且隨著吸附平衡壓力的增高其差異性增大，反映了垂直于層面方向的應變要大于平行于層面方向。

為了對比不同煤階煤樣吸附氣體膨脹變形，采用Langmuir等溫吸附模型來模擬煤樣吸附氣體膨脹變形情況，其關系模型為

(4)

式中，εs為氣體吸附平衡壓力P下煤中氣體的體積應變或軸向應變或徑向應變，10-2;εmax為Langmuir應變，為煤中吸附氣體的理論最大體積應變或軸向應變或徑向應變，10-2;P50為達到理論最大應變一半時的氣體壓力，與Langmuir壓力相同，MPa。

式(4)中將εs對P求微分，獲得

(5)

將式(5)轉變為直線形式:

(6)

圖3 中、高階煤甲烷吸附應變對比Fig.3 Comparison of methane adsorption strain between middle and high-rank coal

表4 實驗煤樣吸附應變參數擬合結果Table 4 Fitting results of adsorption strain parameters of coal

由圖3和表4可以看出，中、高階煤吸附應變的差異性明顯，高階煤吸附應變明顯要高于中階煤，表現為高階煤的徑向應變、軸向應變和體積應變要比中階煤大，軸向吸附應變、徑向吸附應變和體積吸附應變，達到理論最大應變一半時的氣體壓力(類似Langmuir壓力)，表現為高階煤樣Langmuir壓力要高于中階煤樣，Langmuir壓力的值越小，低壓下吸附應變曲線越陡。在壓力下，方程(4)中函數的斜率反映了應變率(dεs/dP)的量度。

實驗結果表明，中階煤中吸附甲烷氣體的Langmuir徑向應變、軸向應變和體積應變分別為0.179 1×10-2,0.085 0×10-2和0.438 5×10-2;其對應的Langmuir壓力分別為5.26,6.93和5.42 MPa;而高階煤吸附甲烷氣體的Langmuir徑向應變、軸向應變和體積應變分別為1.911 1×10-2,0.217 5×10-2和3.992 2×10-2;其對應的Langmuir壓力分別為7.87,4.57和7.49 MPa。

煤中吸附氣體變形表現為垂直于層面方向大于平行于層面方向。因圓柱形試樣軸向平行于層面方向，導致徑向應變均大于軸向應變，統計結果表明(表4)，2號試樣(中煤階)和3號試樣(高煤階)Langmuir徑向應變分別是Langmuir軸向應變的2.10倍和8.79倍。中、高階煤吸附應變的差異性主要受控于煤的吸附能力。

為了進一步評價高、中階煤吸附能力的差異性，采用美國TerraTek公司生產的等溫吸附儀器(ISO-300)，對中階煤(肥煤)和高階煤(無煙煤)煤樣進行了等溫吸附試驗。根據研究區煤儲層賦存條件，實驗溫度為25 ℃，壓力為0～12 MPa。實驗表明,中煤階(肥煤)和高煤階(無煙煤)煤樣等溫吸附曲線形態基本一致，隨著吸附平衡壓力的增高，中煤階和高煤階煤樣Langmuir體積分別為25.37和34.52 cm3/g,而Langmuir壓力分別為1.91和2.47 MPa，中、高階煤吸附變形與吸附能力具有相一致的變化規律(圖4)，反映出吸附應變ε與吸附量Q呈正相關關系(ε=αQ,其中α為相關系數)。

圖4 中、高階煤等溫吸附實驗結果對比Fig.4 Experimental results of isothermal adsorption of medium and high-rank coal

由于本次實驗設計吸附平衡壓力為由低向高逐漸增加，因此煤巖基質不斷吸附氣體至基質表面，氣體吸附量逐漸增加，煤巖應變為煤基質吸附膨脹應變。假定煤中甲烷氣體的吸附/解吸過程為可逆過程，本次實驗數據亦可解釋煤層氣排采過程中基質收縮效應對煤巖應變的影響。因此在煤層氣井實際排采過程中，隨著煤層氣井排采，煤儲層壓力的下降，在臨界解吸壓力后，使煤中吸附的甲烷從煤中解吸引起煤基質收縮會使裂隙張開，導致煤儲層滲透性在一段時間內可能增高。

2.3 吸附應變對煤儲層滲透率的影響

煤體在吸附或解吸過程中產生的膨脹或收縮效應統稱為吸附變形。在煤層氣井排采中產氣階段，隨著煤儲層壓力的降低，煤中甲烷解吸，使原本產生吸附變形的煤基質，逐步收縮變小，致使煤中裂隙開度增大，從而引起煤儲層滲透率改善，對煤層氣井抽采效果產生重要影響。

實驗過程煤樣滲透率按下式計算:

(7)

式中，kg為煤樣氣體滲透率，10-15m2;μ為流體的黏滯系數;β為流體的體積壓縮系數，Pa-1;V為流體體積，cm3;L為試件高度，cm;A為試件截面積，cm2;p1,pr為孔壓的始、止值，MPa;t1,tr為實驗開始、終止時間，s。

實驗結果表明，在有效應力一定的條件下，中煤階煤樣的滲透率要大于高煤階煤樣的滲透率，煤中氣體吸附應變過程中，中、高階煤樣隨著煤樣吸附平衡壓力增高，煤樣滲透率均按負指數函數規律降低(圖5)。其關系式為

kg=k0e-aP

(8)

式中,k0為初始吸附平衡壓力時的滲透率，10-15m2;a為回歸系數，見表5。

圖5 中、高階煤樣滲透率與吸附平衡壓力之間的關系Fig.5 Relationship between the permeability and adsorption equilibrium pressure of middle and high-rank coal

表5 吸附平衡壓力下煤樣滲透率相關的參數Table 5 Parameters related to coal permeability under adsorption equilibrium pressure

根據中、高煤樣氣體滲透率與吸附應變之間的關系曲線可以看出，隨著吸附應變包括軸向應變、徑向應變和體積應變的增大，煤樣氣體滲透率按負指數函數規律降低，其關系式為

kg=bk0e-cεi

(9)

式中,εi為從初始到某一平衡壓力狀態下吸附應變值，10-2;c和b為取決于初始滲透率的回歸系數。見表6。

表6 煤樣滲透率與吸附應變相關的參數統計Table 6 Parameters related to coal permeability and adsorption strain

由于高階煤樣吸附應變比中煤階煤樣的吸附應變要高，導致高階煤樣中甲烷吸附膨脹應變對煤樣滲透率的影響要大于中階煤樣(圖6)。

在較低吸附平衡壓力下，隨著煤儲層吸附平衡壓力增高，煤基質吸附膨脹應變增大，使煤體內應力增高，煤樣吸附過程滲透率減小較快;隨著煤體吸附氣體的增大,吸附速率減緩，煤基質吸附膨脹變形減弱，最終達到平衡，煤中氣體吸附過程中煤樣滲透率逐漸減小(圖6)。

煤中氣體吸附應變對煤儲層滲透率的影響的控制機理主要是由于煤中氣體吸附膨脹和解吸收縮會使煤的裂隙開度減小或增大，從而引起煤體滲透率的改變所致。

圖6 中、高階煤滲透率與吸附應變之間關系Fig.6 Relationship between the permeability and adsorption strain of middle and high-rank coal

煤儲層通常都被2組相互垂直的裂隙所切割，將煤中裂隙概化為2組正交裂隙系統(圖7)。對于2組相互垂直的裂隙，沿x方向裂隙開度和間距分別為bx和sx; 沿y方向裂隙開度和間距分別為by和sy；煤中裂隙開度的變化導致其滲透率的變化[25-26]可表示為

(10)

式中，Kz為由于開度增量Δbx和Δby導致滲透率的變化，壓應變為正，拉應變為負;K0x為初始應力條件下沿x方向裂隙的初始滲透率;K0y為初始應力條件下沿y方向裂隙的初始滲透率;b0x為在x方向上裂隙的初始平均法向開度;b0y為在y方向上的初始平均法向開度。

圖7 與z軸方向平行的兩組相互正交的裂隙系統概化 模型[25-26]Fig.7 Simplified multiple fracture system for two mutually orthogonal sets of parallel cleats in the z-direction[25-26]

煤儲層裂隙開度對煤儲層滲透性產生重要影響，如式(10)中煤儲層滲透率為裂隙開度的3次方冪。影響煤儲層裂隙開度的因素主要為有效應力效應和煤基質收縮或膨脹效應。煤儲層裂隙開度為初始裂隙開度加上有效應力作用導致裂隙開度變化和煤基質收縮或膨脹效應導致的開度變化所致。

由煤基質收縮或膨脹效應和有效應力導致裂隙的開度變化量為

Δb=Δb1+Δb2

(11)

式中，Δb為煤中裂隙開度變化量，mm;Δb1為有效應力導致裂隙開度變化量，mm;Δb2為煤基質收縮或膨脹效應導致的裂隙開度變化量，mm。

在式(10)中Δbx=b0x-bx,Δby=b0y-by;將開度變化Δbx和Δby代入式(10)可以計算出在存在2組裂隙下煤儲層滲透率。

3 結 論

(1)中、高階煤樣中甲烷吸附應變與吸附平衡壓力之間的關系符合Langmuir等溫吸附模型;通過實驗測試獲得了中階煤樣吸附甲烷的Langmuir徑向應變、軸向應變和體積應變分別為0.18×10-2,0.09×10-2和0.44×10-2;而高階煤樣吸附甲烷的Langmuir徑向應變、軸向應變和體積應變分別為1.91×10-2,0.22×10-2和3.99×10-2。

(2)在有效應力一定的條件下，隨著煤的吸附平衡壓力增高，煤中氣體吸附應變增大，且垂直于層面方向的應變要大于平行于層面方向。高階煤吸附應變明顯要高于中階煤，且主要受控于煤的吸附能力。

(3)在有效應力一定條件下，中煤階煤樣的滲透率要大于高煤階煤樣的滲透率，煤中氣體吸附應變過程中，中、高階煤樣隨著煤樣吸附平衡壓力增高，煤樣滲透率均按負指數函數規律降低，且高階煤樣中甲烷吸附膨脹應變對煤樣滲透率的影響要強于中階煤樣。

(4)在煤層氣井排采中，隨著煤儲層壓力的降低，煤中甲烷解吸，致使煤中裂隙開度增大，從而引起煤體滲透率的改善，使煤層氣井產量提升，因此，在煤層氣井排采過程中，在臨界解吸壓力后，高煤階煤層氣井產量提升效果要好于中煤階煤層氣井。