用第一性原理研究應變和Pt邊緣摻雜對石墨烯氧還原能力的影響

楊可可，劉偉偉

(杭州電子科技大學 材料與環(huán)境工程學院，杭州310018)

燃料電池作為燃燒能源的替代品，具有效率高和環(huán)保清潔等特點[1]。質子交換膜燃料電池是一種新型的燃料電池，具有環(huán)境污染小、運行噪聲低及轉化效率高等優(yōu)點，受到了人們的廣泛關注[2-4]，但該電池的性能受陰極氧還原反應能力的影響較大[5]。使用鉑(Pt)基材料可以有效提高陰極氧還原反應能力，但由于Pt成本較高、資源有限，制約了Pt在商業(yè)上的大規(guī)模應用[6]。近年來，為獲得高效低廉的催化劑，研究人員正在探索用其他元素代替Pt基材料，或減少Pt基材料的使用。目前，通過Pt單原子催化，已可以在提高催化活性的同時，大幅減少Pt基材料的使用，使生產成本大大降低[7]。此外，通過非金屬元素摻雜石墨烯進行氧還原反應催化也達到了較好的效果[8]。質子交換膜燃料電池的陰極氧還原反應主要通過雙電子和四電子2種途徑進行，最終產物都是水[9-17]。雙電子途徑中，氧氣被還原為過氧化氫，會腐蝕電催化劑，影響質子交換膜燃料電池的使用壽命[18]。四電子途徑可以有效避免腐蝕，比雙電子途徑更有優(yōu)勢。

石墨烯是一種新型的2維材料，具有優(yōu)異的物理化學性能[19]。單層蜂窩結構的石墨烯已廣泛應用于各種領域[20-22]。單原子摻雜可以調節(jié)石墨烯的電子性質和表面極性，引入帶正電荷的位點可以提高定域自旋密度，這對進一步提高石墨烯作為電催化劑的催化活性具有重要作用[23]。由于石墨烯具有合成簡單、能耗低和可大規(guī)模生產等特點，單原子摻雜石墨烯已發(fā)展成為一種簡便有效的氧還原反應電催化劑[24]。……