土壤中238U、226Ra、210Pb、210Po在3種蔬菜中的轉移及食用后劑量估算

梁國帥，陳柏迪，陳志東，鄧 飛

(廣東省環境輻射監測中心，廣州 510300)

鈾礦、釷礦及伴生放射性礦的開發利用在國家發展中具有重要地位。然而，對這些礦產資源的開發利用過程中，鈾、鐳、釷等天然放射性核素及其子體隨著生產工藝的各個流程進行富集、遷移、轉化，最終形成了一定量的放射性廢物，如果管理不當會進入環境。放射性核素直接或者間接通過大氣、降雨進入土壤，最終導致土壤受到放射性污染。放射性核素從土壤中轉移到植物，植物通過被食用的途徑進入人體，從而對人體產生了一定的輻射影響。

國內外有相關研究指出，芥菜(Brassica juncea L.Czern.Et Coss.)、莧菜(Amaranthus tricolor)、大白菜(Brassica pekinensis)對于土壤中重金屬具有一定的吸附作用[1-4]，但是對于放射性核素的吸附研究鮮有報道。同時此3種蔬菜為公眾較常食用的蔬菜，是環境輻射劑量評價中的一個考量因素。研究其對土壤中的核素的吸附作用及進入人體后所產生的輻射劑量，既補充了蔬菜對放射性核素的吸附研究，又為放射性礦及伴生放射性礦的污染治理以及環境輻射評價提供一定的依據及數據支持。

在植物對于放射性核素的吸附研究中，國內學者對238U吸附研究較多[5-8]，而對于226Ra、210Pb、210Po的吸附研究較少。目前較多研究是配制的含放射性核素的溶液，定量與土壤混合模擬受污染土壤環境[5-6]，或少數學者用實際受污染土壤但是以盆栽的形式來進行植物對核素的吸附研究[9]，而在更加接近實際污染情況的區塊土壤進行植物對核素的吸附研究比較缺乏。

本實驗研究利用廣東地區受鈾礦采冶污染土地、分別在含有不同濃度的238U、226Ra、210Pb、210Po區塊土壤中種植蔬菜，用放化分析方法，分析成熟期蔬菜的根、莖、葉中238U、226Ra、210Pb、210Po含量，探究蔬菜各部位對于238U、226Ra、210Pb、210Po的吸附規律，并初步估算公眾食用后的待積有效劑量，為廣東地區鈾礦污染地質的輻射影響評價提供與實際情況更加接近的數據資料。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

1.1.1蔬菜

種子品種：燈籠芥，質量指標：DB 440 100 T 19—2002；種子品種：大白菜，質量指標：GB 16 715.2—2010；種子品種：莧菜，質量指標：DB 440 100 T 27—2003。

從播種開始，至蔬菜自然生長至成熟期，收集雨水每天早晚進行噴淋澆灌，蔬菜經過自然生長至成熟期全部收獲。收獲樣品后，按根、莖、葉分離(大白菜地上部分都按葉處理)，清洗干凈后晾干，稱鮮重計算產量；在105 ℃烘箱中烘干，稱量干重；分別置于馬弗爐中灰化后，稱量灰重；密封干燥保存樣品待處理測量。

1.1.2實驗土壤

相關研究[10-14]指出，鈾礦區周邊土壤中238U含量為6.88～551.9 mg/kg(238U活度濃度為84.97～6 815.96 Bq/kg)，本實驗研究以此為參考，設計了3塊種植地，模擬礦區周邊污染土壤情景。1號地為廣東紅壤(對照點，長寬高與2、3號地一致)，2、3號地土壤采用238U、226Ra、210Pb、210Po活度濃度較高的土壤(由受鈾礦污染的土壤與廣東紅壤按比例使用攪拌機混合后轉移至長、寬、高分別為2 m、1.5 m、1.8 m的種植地)。對種植地進行九宮格采樣混合后測量其土壤的元素含量及理化性質，結果列于表1。各核素的活度濃度在1、2、3號地中逐級遞增，其余理化性質處于相同水平。本研究中的食用性芥菜、大白菜、莧菜均為草本生植物，耕作層皆在表層0～20 cm之間。

表1 實驗土壤中元素含量和理化參數

1.2 測試儀器與方法

ICP-MS 7900，美國安捷倫公司生產；FH463B氡釷分析儀，北京核儀器廠生產; HD-2011雙路低本底α、β測量儀, 核工業北京地質研究院生產。

鈾標準溶液，核工業北京化工冶金研究院生產，標準證書為GBW(E)080173；鐳標準溶液，核工業北京地質研究院生產，標準證書為GBW04313a；210Pb、210Po標準溶液，核工業東北分析測試中心檢定。

蔬菜灰樣及土壤干樣品中的238U分析方法參照國家標準GB/T 14506.30—2010，探測限：0.01 mg/kg。226Ra分析方法參照GB 14883.6—1994，探測限：4.3 Bq/kg。210Pb、210Po分析方法參照核行業標準EJ/T 859—1994，探測限分別為：7.1 Bq/kg、0.87 Bq/kg。

實驗中樣品抽取25%以及15%分別進行平行樣分析以及進行復檢，平行性以及復檢結果良好,并對蔬菜進行重復種植獲取偏差數據。由于雨水沖洗(每天澆淋)減少了空氣中放射性核素210Pb、210Po在葉面的沉積，因此，核素通過葉面被吸收的量可忽略不計。本工作僅考慮通過土壤吸收轉移因素。

本文引入轉移系數TF(Transfer Factor)，其計算方法如下：

式中，Cplant為植物體內某種核素含量，Bq·kg-1(干)；Csoil為土壤某種核素含量，Bq·kg-1(干)。

參考前人總結的分類[15]：

低轉移植物：TF<1;

中轉移植物：1

高轉移植物：5

超高轉移植物：TF>10。

劑量估算參考《放射性核素攝入量及內照射劑量估算規范》(GB/T 16148—2009)，及《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》GB 18871—2002的規定進行。

2 結果分析和討論

2.1 蔬菜中核素含量分布

3種蔬菜生長收獲率正常，產量及干鮮比列于表2。相關研究[16-18]獲得的鮮產量數據與本研究類似，芥菜、大白菜、莧菜等鮮菜產量分別為3.86～5.64、4.90～5.58、3.63～4.83 kg/m2。

表2 蔬菜產量及干鮮比

如圖1(a)～圖1(d)所示，隨著土壤中各核素活度濃度的升高，蔬菜中的根、莖、葉中各核素的活度濃度也相應升高，成正比關系；芥菜的葉部位中，在2號地中可能到達了吸附飽和度，相比于3號地樣品沒有出現明顯變化；同樣地這種情況也出現在大白菜的葉的210Po活度濃度變化當中。

圖1 蔬菜中238U、226Ra、210Pb、210Po活度濃度

3種菜中4種核素的活度濃度根部都比莖、葉部高。對于4種核素的吸附主要集中在根部的現象，與陳敏[5]、陳世寶[8]、馮涌[19]等人研究結果類似，說明植株根對238U、226Ra等核素的吸附作用明顯高于莖和葉。有研究結果表明，大多數植株的根存在著植物共生真菌，即叢枝菌根真菌[20]，這種真菌對重金屬有一定的固定作用，從而會使重金屬主要固定在植株根部[21]。由于蔬菜根通常為不食用部分，這就很大程度減少了蔬菜對于人體的劑量貢獻。

2.2 轉移系數

如圖2(a)～圖2(d)顯示,238U在芥菜中轉移系數在6.56×10-3～1.28×10-2之間，最高值出現在1號地中；在大白菜中轉移系數在4.39×10-3～8.57×10-3之間，最高值出現在1號地中；在莧菜中轉移系在4.21×10-3～1.11×10-2之間，最高值出現在3號地中。

圖2 238U、226Ra、210Pb、210Pb 在蔬菜中的轉移系數

226Ra在芥菜中轉移系數在3.53×10-3～4.86×10-3之間，最高值出現在2號地中；在大白菜中轉移系數在1.22×10-3～5.33×10-3之間，最高值出現在3號地中；在莧菜中轉移系數在1.95×10-3～8.75×10-3之間，最高值出現在3號地中。

210Pb在芥菜中轉移系數在1.94×10-3～7.89×10-3之間，最高值出現在1號地中；在大白菜中轉移系數在2.57×10-3～1.00×10-2之間，最高值出現在1號地中；在莧菜中轉移系數在5.01×10-3～8.99×10-3之間，最高值出現在3號地中。

210Po在芥菜中轉移系數在2.78×10-3～9.49×10-3之間，最高值出現在1號地中；在大白菜中轉移系數在2.42×10-3～8.90×10-3之間，最高值出現在1號地中；在莧菜中轉移系數在1.92×10-3～8.52×10-3之間，最高值出現在3號地中。

3種蔬菜的轉移系數并沒有隨著土壤中核素活度濃度的增高而增高，或者存在其它明顯變化關系，且皆集中在10-2～10-3之間。實驗表明3種蔬菜皆為低轉移植物，對所研究的4種天然放射性核素的吸附能力并不強。

在蔬菜生長過程中，土壤中各種核素會相互影響植物吸收，用Pearson分析法對238U、226Ra、210Pb、210Po的轉移系數進行雙變量的相關性分析，計算核素轉移到蔬菜過程中，4種核素之間的相關系數。結果表明，芥菜中238U和226Ra的TF，在0.05水平顯著相關；大白菜中210Pb和210Po的TF，在0.01水平顯著相關；莧菜中核素的TF沒有出現顯著相關。這可能是由于226Ra是238U的隔代子體，210Po是210Pb的隔代子體，從而導致他們在植物體內的濃度有一定的相關性。

本次試驗的結果與前人的類似研究對比，結果基本一致。Lauria D C[22]等人研究表明，一般植株對238U的轉移系數在10-4～10-2之間；Ng Y C[23]對幾種農作物的轉移系數實驗結果表明,不同的農作物對226Ra的轉移系數在7×10-5～0.75之間，Mohammed[24]等人研究表明谷物對226Ra轉移系數值在0.006～0.036之間。IAEA-TRS-No.472[25]出版物中指出，葉菜類對238U、226Ra、210Pb、210Po的轉移系數分別在4.4×10-3～0.68、1.8×10-3～1.3×102、3.2×10-3～2.5×101、2.5×10-4～5.0×10-2之間。本次實驗結果也在IAEA-TRS-No.472的數據庫葉菜類的轉移系數范圍內。本工作實驗數據可以對數據庫進行細化補充。

2.3 待積有效劑量估算

參考國標《放射性核素攝入量及內照射劑量估算規范》(GB/T 16148—2009)，公眾若食入此種蔬菜后產生的待積有效劑量為：

E=I×P1×P2

式中，E為食入一定量蔬菜的待積有效劑量，μSv；I為年食入量，kg；P1為蔬菜中某種核素的濃度，Bq·kg-1(鮮)；P2為某種核素的有效劑量系數，μSv·Bq-1。

UNSCEAR 2000年報告書提供的食入有效劑量系數列于表3，蔬菜食用部分(莖葉)中238U、226Ra、210Pb、210Po含量列于表4。由此估算得出公眾每食入食用部分(莖葉)1 kg的待積有效劑量列于表5。由表5可見，食入1 kg蔬菜的待積有效劑量，238U為0.001～0.105 μSv，226Ra為0.004～0.576 μSv，210Pb為0.019～0.646 μSv，210Po為0.010～1.30 μSv。

表3 食入有效劑量系數(單位：μSv·Bq-1)[26]

表4 蔬菜食用部分核素含量[Bq/kg(鮮)]

表5 食入1 kg蔬菜產生的待積有效劑量(μSv)

我國國標GB 18871—2002《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》中規定，公眾成員所受的輻射源的照射, 包括獲準的源、實踐所產生的照射和在干預情況下受到的照射, 其照射的劑量限值為1 mSv/a。食入每 kg在試驗所設計的不同污染程度土壤下生長的蔬菜，238U貢獻的劑量約占限值的1×10-6～1.05×10-4;226Ra貢獻的劑量約占限值的4×10-6～5.76×10-4；210Pb貢獻的劑量約占限值的1.9×10-5～4.46×10-4；210Po貢獻的劑量約占限值的1.0×10-5～1.30×10-3；大部分都遠低于千分之一。

3 結論

(1)芥菜、大白菜、莧菜的根中的238U、226Ra、210Pb、210Po含量比莖、葉高，芥菜對于這4種核素的吸附作用主要集中在根部。由于根通常為不食用部分，這就很大程度減少了對于人體的劑量貢獻。

(2)在廣東地區鈾礦污染地質環境中生長的芥菜、大白菜、莧菜皆為低轉移植物，對于238U、226Ra、210Pb、210Po富集能力不強，轉移系數結果在IAEA-TRS-No.472的數據庫葉菜類的范圍內，可以作為對數據庫進行驗證與補充。芥菜中238U和226Ra的TF之間以及大白菜中210Pb和210Po的TF之間存在相互影響關系；莧菜中3種核素的TF沒有出現相互影響關系。

(3)本實驗條件下生長的3種蔬菜可食用部分進入人體后，每1 kg產生的待積有效劑量，238U為0.001～0.105 μSv，226Ra為0.004～0.576 μSv，210Pb為0.019～0.646 Sv，210Po為0.010～1.30 μSv。本實驗結果可以為廣東地區鈾礦污染地區的輻射影響評價提供更準確的數據參考。