李芳芳,徐華成,江和龍
(1:中國科學院南京地理與湖泊研究所,湖泊與環境國家重點實驗室,南京 210008)(2:中國科學院大學,北京 100049)
溶解性有機質(DOM)是指能通過某一特定孔徑濾膜(0.10 ~0.45 μm)的有機物質,其來源主要有藻源(浮游植物的生長代謝)和陸源(陸地和大氣輸入)兩種[1-2].DOM在自然水體中廣泛存在,其在海水中濃度約為0.2~3.6 mg/L,而在河流和湖泊等表層水體中可高達2~42 mg/L[3-5].近年來,由于人類活動以及水體點源/非點源污染負荷增加,環境水體中DOM濃度有逐漸升高趨勢,嚴重影響水體水質生態健康[6-7].此外,在飲用水處理過程中,DOM與氯消毒劑反應生成的三氯甲烷、鹵代乙腈等消毒副產物危害居民飲水健康[8].由于DOM的高活性和多基團特征,其在水體中具有吸附/解吸、分散/團聚、穩定/降解等環境行為,其中光降解是其轉化過程中的重要途徑[9-11].DOM在光照條件下產生活性氧自由基,可顯著影響污染物的化學形態和生物可利用性[12].因此,環境水體DOM的光降解特性研究是水環境領域的熱點問題.
DOM可吸收光子直接光解,也可與由其他光活性物質吸光后產生的光活性中間產物發生間接光解.環境水體中DOM以膠體或納米顆粒為介導的光解是典型的間接光解.近年來,人工納米膠體顆粒(如TiO2、ZnO)的廣泛使用及沉積物再懸浮等過程使水體中含有大量的膠體/納米顆粒(< 100 nm)[13-14],從而影響DOM的光降解行為及效率.一方面膠體顆粒粒徑小、比表面積大,可通過表面吸附位點和基團吸附作用抑制DOM降解[15];另一方面,光照條件下膠體顆粒界面自身會產生大量的活性氧物質,從而提高DOM的光降解效率[16].上述研究均是將DOM樣品作為“整體”來考慮,沒有考慮DOM分子量不同而引起的環境效應差異.雖然已有關于分子量的光降解研究,但是由于缺乏系統的分級分離方法,并未區分DOM樣品的膠體態(0.45 μm~1 kDa)和真溶態(<1 kDa),故無法解釋DOM樣品中膠體態和真溶態組分顯著不同的環境行為和效益[17].所以,開展基于分子量差異的環境水體DOM光降解特性研究,可加深理解環境水體DOM的歸趨效應及行為過程,也可為污染水體高效修復和凈化技術研發提供理論指導.
本文選取湖泊藍藻新陳代謝過程中釋放的藻源有機質(algal-derived organic matter,AlgOM)和國際腐殖質協會提供的Suwannee河天然有機質(natural organic matter,NOM)為典型藻源和陸源有機質樣……