輻照條件下高溫鋰熱管不凝性氣體產生特性研究

張明昊，王成龍，孫 浩，代智文，張大林，田文喜，秋穗正，蘇光輝

(西安交通大學 核科學與技術學院，陜西 西安 710049)

熱管冷卻反應堆是指反應堆一回路不采用冷卻劑回路式布置方式，而采用熱管將堆芯產生的熱量傳導至二回路系統或熱電轉換裝置的固態反應堆[1-4]。高溫熱管運用于新型核動力系統的設計方案，利用高溫熱管高效的非能動熱量傳遞功能，實現了新型核動力系統中的能量轉移[5-6]。目前，為加快高溫熱管在堆內的成功運用，必須考慮新型核動力背景下高溫熱管運行的實際環境。在堆內中子高輻照、高溫度環境中，熱管設計存在基體、包殼等材料技術挑戰，不銹鋼材料[7-8]、鎳基合金材料[9]、鉬基合金材料[10-11]等熱管冷卻反應堆殼體材料在中子輻照條件下的機械性能測試研究已開展。

此外，高溫熱管內的液態金屬工質會在堆內中子輻照下發生中子反應產生氦、氚等，目前，含鋰金屬材料在堆內中子輻照環境下的實驗已開展[12-14]，通過質譜驗證了輻照條件下含鋰工質的產氦行為。由于鉀、鈉工質發生中子反應的微觀截面數據在10-31m2和10-30m2量級，故鉀、鈉工質發生中子反應的概率極小；而鋰的中子反應微觀截面在熱中子區可達10-25m2，甚至10-24m2量級。因此，在堆內中子輻照環境下需重點考慮高溫鋰熱管中的中子反應，鋰與中子反應會產生氦氣和氚兩種不凝性氣體，由于氚具有較強的滲透性，其大部分通過管壁滲出，而產生的氦氣會存于管內。氦氣產生、流動以及聚集等行為會對熱管鋰工質相變過程、運行特性產生影響。

本文通過數值模擬，對單根鋰熱管在輻照條件下不凝性氣體的產生特性進行研究，得到不同自變量對輻照條件下不凝性氣體產量的影響，旨為熱管冷卻反應堆內高溫鋰熱管中鋰富集度設計提供借鑒。

1 研究對象

本文的研究對象是位于熱管冷卻反應堆中的金屬鋰熱管。整個堆芯結構及主要組成如圖1所示。熱管采用鉬錸合金-鋰熱管，熱管外徑2.6 cm，管壁厚0.16 cm，環隙寬度0.1 cm，絲網厚度0.04 cm，中央蒸汽通道直徑2.0 cm。熱管插入堆芯筒體的部分為蒸發段，并從堆芯上部伸出，假設熱管位于活性區的部分恰好為蒸發段的長度(70 cm)，整個熱管長2 m，如圖2所示。為便于對處于活性區受到大量堆內輻照的熱管蒸發段進行中子學分析，將蒸發段沿軸向劃分為35層。圖3為熱管截面示意圖，從外到內分別為：Mo-14Re合金管壁、充有液態鋰的環隙、Mo-14Re合金制成的60%孔隙度的絲網、充有氣態鋰的蒸汽通道。

圖1 熱管冷卻反應堆堆芯結構Fig.1 Schematic of heat pipe cooling reactor core

圖2 鋰熱管示意圖Fig.2 Diagram of lithium heat pipe

圖3 鋰熱管橫截面Fig.3 Cross-sectional diagram of lithium heat pipe

通過MCNP對設計的熱管冷卻反應堆進行了建模，利用其統計功能，可得到控制轉鼓處在不同角度下每根熱管位于堆芯活性區部分所受的中子通量密度。為便于后續的計算分析，取位于堆芯正中心處熱管作為研究對象，計算得到了控制轉鼓分別在0°、90°、180°位置所受的中子通量密度(圖4)。由圖4可知，中子通量密度呈中間高、兩邊低的趨勢分布。

圖4 控制轉鼓位于不同角度時熱管所受中子通量密度Fig.4 Neutron flux density of heat pipe vs control drum at different angles

2 不凝性氣體產生機制

2.1 產氦機理

鋰在自然界中主要以6Li、7Li兩種核素形式存在，自然界豐度分別為7.5%、92.5%。6Li的中子反應微觀截面很大，尤其在熱中子區域，可達10-25m2量級，即在熱中子區易發生6Li的核嬗變反應。

(1)

該反應的產物是氦和氚。對于高溫鋰熱管，在正常工作中，鋰工質以液態及氣態存在，管內存在不斷蒸發及冷凝相變過程。若熱管處在反應堆中，將在活性區受到大量的中子輻照，因此上述的6Li中子反應將會持續進行，氚具有較強的滲透性，大部分將通過管壁滲出，而另一產物氦氣將以不凝性氣體的形式存于熱管內，影響管內鋰工質正常的相變過程。

2.2 計算方法

1) 理論推導

基于式(1)，通過反應率的定義可對產氦量進行理論推導，在dt時間內有：

dNHe(t)=NLi-6剩余(t)σφdt

(2)

其中：dNHe(t)為t時刻的產氦量；NLi-6剩余(t)為t時刻剩余的6Li量；σ為微觀截面；φ為中子通量密度。

又由式(1)可知，每消耗1個6Li，就會有1個He生成，即nHe=nLi-6消耗。同時6Li的消耗量與剩余量之和為初始充液量中6Li的含量，現假設充入的Li為30.0 g(m)，其中6Li的富集度為自然界豐度7.5%(w)。將式(2)代入式(3)，即有式(4)。

(3)

(4)

解微分方程(4)，當t=0時，6Li消耗量為0。同時為簡便，式(4)中的中子注量率采用MCNP計算得到的控制轉鼓位于0°時熱管軸向中心控制體最大值2.49×1014cm-2·s-1，微觀截面使用NJOY得到的鋰熱管工作溫度(1 600 ℃)對應的最小中子能量下6Li中子反應微觀截面的最大值1.172×10-26m2，最終可得：

nHe(t)=-0.375e-2.919×10-8t+0.375

(5)

2) 程序計算

使用ORIGEN2.0點燃耗程序對中子輻照條件下鋰金屬中核素的變化進行模擬，可得到輻照條件高溫鋰熱管不凝性氣體的產量。程序中需要的輸入量為初始控制體中6Li以及7Li含量、控制體所受中子通量密度以及對應的輻照時間。

為得到保守值，同理論推導的思路相同，假設整個熱管處于活性區的部分均受到最大的中子通量密度2.49×1014cm-2·s-1，且所有的鋰工質均受到中子輻照。按每180 d為1個數據點，最終得到了產氦量隨時間的變化趨勢，如圖5所示。可見，程序模擬結果與理論推導結果符合良好。由于工質中6Li的量不斷被消耗，故產氦速率隨時間的增加而逐漸減慢。兩條曲線存在微小偏差的原因是程序模擬時考慮的中子能量是連續的，且對應的微觀截面更加準確，而理論推導時只采用了1個微觀截面最大值。定量地，程序模擬結果與簡單理論推導相對偏差在15%以內，且隨著時間的增加，偏差減小，5 a后的相對偏差僅為0.15%。

圖5 理論推導與程序模擬結果對比Fig.5 Comparison between theoretical derivation and program simulation results

此外，在程序模擬計算中，還會考慮存在的多種核素反應，如6Li、7Li的相互轉換等燃耗鏈，因此，在低富集度情況下，雖產氦量的量級很小，但仍可通過程序模擬得到較為精確的結果。

3 數值模擬結果與分析

首先對具體涉及到的模型進行了適應性評價。1)6Li中子反應產氦模型：此部分已有調研得到的相應實驗研究、基于反應率定義的核素轉化理論推導以及點燃耗程序ORIGEN2.0的計算分析，模型適用。2) 不凝性氣體在熱管內分布的平面交界理論：此為調研得到的結果，且在熱管實驗中，不凝性氣體在豎直熱管內也積聚在冷凝段末端，此模型具有普適性。3) 管內混合氣體分體積定律、鋰蒸氣飽和蒸氣壓模型：這兩種定律、模型同樣具有普適性，計算鋰蒸氣的飽和蒸氣壓是基于美國NIST給出的結果。

3.1 穩態標準算例

在實際的反應堆中，為減少產氦產氚量，需控制6Li的富集度，在Qin等[15]的研究中，為控制熔鹽堆中氚的產量，將6Li的富集度控制在0.01%以內。類似地，在鋰熱管冷卻反應堆中，必須控制6Li的富集度，將產氦量控制在能接受的范圍內，以減少對管內工質正常相變過程造成的影響。

在洪芳柏[16]的研究中，提出了可用平面交界理論描述不凝性氣體在熱管中的存在方式，即不凝性氣體積聚在冷凝段的端部，與蒸汽工作部分有明顯的分界面。此時可由分體積定律假設管內存在的兩種氣體壓力相等(pHe=pLi-gas)，當熱管處在不同工作溫度下時，鋰飽和蒸氣壓不同，如NIST推薦公式(6)。因此，可通過飽和蒸氣壓將產氦量轉化為不凝性氣體所占體積份額，且不同工作溫度下，相同質量的不凝性氣體所占熱管氣腔的體積份額不同。

(6)

工作溫度為1 600 ℃，初始充液量為30.0 g，6Li富集度分別設置為0.01%、0.005%及0.002%情況下熱管工作5 a過程中不凝性氣體所占熱管的體積份額列于表1。可知，當富集度為0.01%時，工作5 a后不凝性氣體的體積份額為18.83%，即不凝性氣體占據冷凝段末端長度為0.38 m。

表1 不同時間不凝性氣體體積份額Table 1 Non-condensable gas volume fraction at different time

圖6為工作溫度1 400～1 800 ℃、富集度0.01%情況下5 a后不凝性氣體所占體積份額。可看出，氦氣所占體積份額隨溫度的升高而降低，溫度為1 400 ℃時，體積份額最大，為54.55%，而溫度為1 800 ℃時，體積份額最小，僅為8.07%。

圖6 不同工作溫度下不凝性氣體的體積份額Fig.6 Non-condensable gas volume fraction under different operating temperatures

3.2 參數敏感性分析

對輻照條件下高溫鋰熱管不凝性氣體產量影響因素進行了參數敏感性分析，影響產氦量的自變量可能有中子通量密度、6Li含量(鋰富集度)以及熱管工作溫度等。

1) 中子通量密度

計算對象為控制轉鼓0°時最中心熱管，并假設活性區液態金屬均受到的軸向中子通量密度為最大值，但真實情況下熱管在活性區受到的真實中子注量率為中間高、兩邊低的趨勢分布(圖4)。現假設液態金屬在活性區沿熱管軸向均勻分布在劃分好的35個控制體中，在程序中輸入真實的軸向中子通量密度，將各控制體內的產氦量相加即可得總的產氦量，如圖7所示。兩種中子通量密度計算方式得到的產氦量差距不大，因此為了簡便，均采用軸向中子通量密度最大值作為整個活性區的輸入。

圖7 兩種中子通量密度處理方式下的產氦曲線Fig.7 Helium production curve under two neutron flux density processing methods

將MCNP計算得到的控制轉鼓在0°、90°、180°情況下熱管處于活性區的軸向中子通量密度最大值作為輸入，其值分別為2.49×1014、2.26×1014、2.17×1014cm-2·s-1。計算所得3種中子通量密度情況下的產氦曲線示于圖8，可知中子通量密度對產氦量影響較小。

圖8 不同中子通量密度下的產氦曲線Fig.8 Helium production curve under different neutron flux densities

2) 鋰富集度

將6Li的富集度設置為7.5%、5.5%、3.5%以及1.5%，其余條件保持一致，計算結果示于圖9。由圖9可知，隨著時間的增加，產氦速率均逐漸減小，產氦量的極值與6Li富集度有關，6Li富集度越大，產生的氦氣量越多。

圖9 不同6Li富集度下的產氦曲線Fig.9 Helium production curve under different 6Li enrichments

3) 熱管工作溫度

中子反應微觀截面除與中子能量有關外，還與工作溫度有關。高溫鋰熱管的工作溫度為1 000～1 800 ℃。利用NJOY可計算得到不同溫度下熱管冷卻反應堆中子能譜處于熱中子區時的微觀截面數據，將其在ORIGEN2.0中相應部分進行替換，最終模擬得到熱管工作溫度為1 127、1 327、1 527 ℃情況下產氦量隨時間的變化，如圖10所示(充液量為30.0 g，6Li富集度為7.5%)。由圖10可知，3種溫度下，由于6Li中子反應微觀截面在高溫下差異很小，因此對產氦量影響也極小。

圖10 不同工作溫度下的產氦曲線Fig.10 Helium production curve under different operating temperatures

4 結論

本文采用數值模擬的方法對輻照條件下高溫鋰熱管不凝性氣體的產生特性進行了研究，基于熱管冷卻反應堆中位于典型位置處的熱管，得到了穩態標準算例熱管正常工作過程中的產氦量，若工作溫度為1 600 ℃、充液量為30.0 g、6Li富集度為0.01%，工作5 a后產生的不凝性氦氣所占體積份額為18.83%。不凝性氣體體積份額隨熱管工作溫度的升高而降低。此外，分析了堆內中子輻照條件下產氦量的影響因素。不凝性氣體產氦量隨熱管充液量、鋰富集度的增大而增加；當控制轉鼓位于不同角度時，中子通量密度改變有限，因此產氦量變化不大；由于高溫鋰熱管工作溫度很高，高溫下鋰的中子反應微觀截面差距不大，因此鋰熱管工作溫度對產氦量影響也很小。