汪 韜,馬曉燠,楊奇龍
(1.中國科學院大學,北京 100049;2.中國科學院光電技術研究所,四川 成都 610209;3.重慶連芯光電技術研究院有限公司,重慶 400021)
紅外或近紅外,尤其是光通信波段的光子波長處在大氣和光纖的低損耗傳輸窗口,在生物醫學成像[1]、國防軍事[2]、氣體分析[3]和量子信息[4]領域具有廣泛地應用。目前最先進的直接紅外探測器有熱傳感器[5-6]、半導體探測器[6-8]或超導納米線探測器[9-10]。熱傳感器成本低廉,由于其響應速度慢、靈敏度低,只能用于對精度和速度要求不高的場合;半導體探測器靈敏度高,但需要冷卻操作和精密處理;超導納米線探測器具有高靈敏度和快速響應的特點,但是在幾mK到K的極低溫度下工作,成本高昂。
與之相比,可見光波段的單光子探測器件(Si-APDs、PMTs)和CCD傳感器具有量子效率高、暗計數低以及響應快的特點。因此,有效地將中、近紅外光上轉換為可見光,并利用可見光高性能的探測器探測的上轉換技術引起了人們的注意。1968年,Midwinter首次實現了從短波紅外1.6 μm到可見光484.2 nm的參量上轉換成像,他利用輸出功率為0.5 W的紅寶石激光器泵浦氙燈照射的目標在LiNbO3晶體中進行上轉換,并利用柯達相機采集上轉換圖像,獲得了50線的空間分辨率和10-7的轉換效率[11]。然而,受到晶體材料、泵浦功率和探測器性能的限制,這項技術在1970年后幾乎無人問津。
21世紀以來,隨著頻率上轉換技術的快速發展,上轉換成像技術重新引起了人們的興趣。2002年,Christopher D.Brewer等人[12]在利用LiNbO3晶體實現激光雷達紅外回波信號到可見光的上轉換接收機中,通過使用微透鏡陣列使系統的視場增加了6 %,光束耦合效率提高了18 %。2004年,David J.M.Stothard等人[13]實現了緊湊的、泵增強的和連續波光學參量振蕩器的用于氣體主動實時高光譜成像的可調諧系統。2010~2011年,Benot ChalopinS.[14]、Bonora[15]、Mark D.Petersen[16]等人分別使用自成像諧振腔增強、氧化釩薄膜層中的高對比度光開關和用kHz放大激光系統實現了二次諧波圖像上轉換。2015年,A.J.Torregrosa等人[17]通過放大自發輻射(ASE)光纖光源照射的1550 nm波長的入射圖像和頻得到視場顯著增強的上轉換像。2018年,H.Maestre[18]、Dismas K.Choge[19]等人利用PPLN晶體溫度梯度誘導啁啾的可重構性實現紅外圖像上轉換,分別增強了上轉換圖像的視場和拓寬了輸入紅外波的光譜接收范圍。2020年,Juan Capmany等人[20]通過在泵浦光束腔內放置一個通過對相位匹配條件瞬態電光抑制的非線性晶體,實現了對上轉換圖像的快速、靈活實時選通的內腔非線性圖像選通上轉換系統。2009至今,丹麥技術大學光子實驗室的C.Pedersen團隊對上轉換成像技術進行了大量研究,他們對提高圖像上轉換的效率[21,27]、空間分辨率[23-27]、視場[26]和噪聲特性[27]等方面進行了詳細的研究。
上轉換成像技術的圖像視場、空間分辨率、上轉換效率、噪聲和成本是阻礙其實際應用的關鍵因素。本文首先對紅外上轉換成像技術的原理進行了簡單敘述,隨后介紹了提高上轉換成像技術性能的不同方法并進行了比較,最后展望了紅外圖像上轉換技術的發展趨勢。
紅外上轉換成像是利用非線性光學和頻過程,將紅外照明的圖像上轉換為可見光光譜,同時保持其量子特性的不變,然后利用可見光譜范圍具有更好性能的圖像傳感器成像。與現有的紅外光譜范圍和THz區域的成像傳感器相比,上轉換成像技術可以獲得實時的、全非掃描的二維圖像[28]。這種方法充分利用了可見光波段圖像傳感器在噪聲、速度、分辨率或非制冷操作方面更優的性能,克服了紅外圖像傳感器暗噪聲高、需制冷等缺點,可以實現紅外圖像高靈敏度、高分辨率成像。
紅外上轉換成像技術的基本原理如圖1(圖片改編自文獻[22])所示,角頻為ω1的紅外照射的目標形成目標圖像,攜帶目標信息的紅外光子與角頻為ωp的泵浦光子由二向色鏡DM合束,由透鏡L1耦合到非線性晶體中,通過和頻產生頻率ωup的上轉換圖像,并由透鏡L2將上轉換的圖像投影到的探測器D上。

圖1 上轉換成像技術原理
上轉換圖像的分辨率隨非線性晶體內上轉換激光模式的大小而變,根據文獻[21]、[22]中推導出的理論模型,上轉換成像系統的點擴散函數(PSF)可由下式描述:
(1)

在系統的光學損耗和非線性損耗可以忽略的情況下,紅外圖像上轉換到可見光的量子效率主要由頻率轉換的效率和可見光相機的量子效率決定。在相干光源照明的情況下,束腰尺寸與量子效率成反比。對于圖1所示的非線性晶體位于4f系統的中心的情況,假設目標受單色源照明,共焦長度大于晶體長度lc,上轉換圖像的強度Iup可由下式描述:
(2)
式中,Pp是泵浦強度;EIR是輸出圖像的電場強度;PSF為系統的點擴展函數,M=-λ3f1/λ1f是成像系統的縮放因子;C是與上轉換效率相關的系數,由下式計算所得:
(3)
其中,deff是非線性晶體的有效非線性系數;λ1是輸入圖像的光譜波長;ni=1,2,3分別表示輸入圖像、泵浦和上轉換的波長。
當使用非相干源照明目標時,值得注意的是點擴散函數作用于目標圖像的強度,而不是相干源照明時目標場的電場。因此,上轉換圖像強度為:

(4)
其中,c是真空光速;ε0是真空介電常數。
相干照明時上轉換圖像強度與束腰半徑w0成反比,與之相比,非相干照明時上轉換的圖像強度與光束大小w0完全無關。上轉換成像系統光學傳遞函數(OTF)是PSF的傅里葉變換,這意味著晶體內部的激光束形狀決定了OTF。另一個有趣的特征是,式(4)不是f的函數,只是作為圖像的放大系數,這也與相干情況形成對比[22]。
與直接紅外成像技術相比,紅外上轉換成像技術具有響應速度塊、靈敏度高和噪聲特性優良等。圖像上轉換的轉換效率、空間分辨率、視場以及噪聲特性是影響其實際應用的關鍵因素。近年來,人們對提高紅外上轉換成像系統的性能進行了大量的研究,并取得了眾多高水平的研究成果。本節分別介紹了人們在提高紅外上轉換成像技術的轉換效率、空間分辨率和視場方面作出的研究工作,以及其他方面的研究成果。
在高靈敏度的應用中,圖像上轉換的效率尤為重要。圖像上轉換的理論表明了增強泵浦強度可以有效提高轉換效率,因而采用腔增強、多通等方式可以增加上轉換圖像的轉換效率。隨著晶體生產和摻雜等晶體學技術的發展,具有大非線性系數、高損傷閾值和極化周期多樣等具有優良性能的晶體在頻率轉換領域得到廣泛應用。采用腔增強、雙共振、多通和多塊晶體級聯等方式,圖像上轉換的效率逐漸提高。
C.Pedersen等人[21]證明了將一幅完整的電磁光譜圖像轉換成一個新的期望波長區域的高轉換效率方法,圖2為實驗裝置圖[21]。他們用765 nm高斯光束照射金屬透射掩模產生圖像,然后將圖像聚焦在1342 nm固體Nd∶YVO4激光器的高腔內場中的非線性PPKTP晶體中,生成488 nm處的上轉換圖像。采用連續波泵浦和非共線準相位匹配技術,實驗實現了40 %的上轉換效率。

圖2 實驗裝置示意圖
2015年,華東師范大學的唐瑞凱等[29]人驗證了分別使用空間物體和相位物體,在同步脈沖泵浦系統少光子水平的二維近紅外成像過程中,強度和相位信息的空間分布得到了很好地保留。在背景噪聲為1.5×103計數/秒(cps)的情況下,對于強度調制的二維圖像,量子轉換效率達到27 %。對于軌道角動量為1°的相位調制光子束,在背景噪聲為3.8×103cps的情況下,他們得到了68 %的量子轉換效率。最后,在12.5 %量子轉換效率和1.1×103cps背景噪聲的條件下,實現了3.39 μm的中紅外成像。
2017年,黃楠等人[30]報道了一種非相干連續波弱光源從中紅外光到近紅外光的實驗轉換成像,其最低輸入功率為31 fW。在窗口波長為2.9 μm到3.5 μm的可調電源的熱燈泡的發光的非相干中紅外圖像用于上轉換。在周期極化鈮酸鋰(PPLN)晶體周圍806 nm的LD泵浦1064 nm的激光腔中實現了和頻產生。利用硅基攝像機對波長范圍為785 nm、分辨率約為120×70像素的紅外圖像進行低噪聲檢測。通過優化系統參數,預測了正確偏振、軸上和相位匹配光的上轉換量子效率為28 %。
然而,由于受到矯頑電場的影響,目前周期極化非線性晶體的厚度只有mm量級,不利于實現高空間分辨率和大視場上轉換成像。摻雜有利于降低非線性晶體的矯頑電場,更大通光孔徑的非線性晶體的將有效彌補上轉換成像系統在這方面的缺點。
在實際中,泵浦光是一個有限尺寸的光束,它影響甚至決定了系統的PSF。通常,泵浦光束腰直徑小于晶體的橫向尺寸,并且上轉換發生在晶體內部信號光和泵浦光重疊的區域中;因此,泵浦光尺寸決定了空間分辨率。由式(1)的點擴散函數可知,非線性晶體內上轉換激光模式的大小越大,上轉換圖像的空間分辨率越高,然而,相干源照明時的圖像上轉換功率與光束半徑的平方成反比。對于非相干源照明情況,上轉換圖像強度與束腰半徑無關,并且非相干源具有更大的激光模式。這表明,非相干源照明目標可以得到增強上轉換強度的同時實現上轉換圖像的高空間分辨率。
根據這一原理,2010年,J.S.Dam等人[24]把PPKTP晶體置于半導體激光器泵浦Nd∶YVO4晶體的激光腔內,利用25 W標準照明燈泡的燈絲經750 nm帶通濾波器濾波后作為目標圖像,由CCD相機探測上轉換圖像,實現了熱照明物體超過200×1000像素的分辨率,系統的量子效率為10-4,圖3為上轉換實驗結果[24]

圖3 上轉換實驗結果
隨后,J.S.Dam等人提出了一個非相干圖像上轉換的綜合理論,并對相干和非相干源照明圖像上轉換進行了比較[22]。實驗結果如圖4所示[22],其中圖4(a)是非相干源照明目標時上轉換圖像,圖4(b)是理論計算出非相干源照明的上轉換圖像,圖4(c)是理論計算出的相干源上轉換圖像。從實驗結果可以看出非相干源照明時具有比相干源更高的空間分辨率。

圖4 相干和非相干源照明標準分辨率目標的上轉換實驗結果
成像系統的視場是其關鍵參數之一,成像系統的視場越大,成像范圍更廣。特別是對于利用掃描元件或掃描鏡對目標物以瞬時視場為單位進行逐行逐點采樣的掃描成像,上轉換器的視場角必須近似等于或大于紅外光譜入射角。上轉換過程的視場大小受到非線性晶體的有限角度接受的制約。一方面,角度接受受到非線性晶體有限截面尺寸的限制;另一方面,用于頻率轉換的非線性晶體中非共線相位匹配是角度敏感的,準相位匹配過程的角接受帶寬限制了更大角度光束的上轉換。
3.3.1 寬帶光源
上轉換角度越寬,上轉換圖像中的視場(FoV)越大。然而,非共線相互作用中的上轉換角度是波長敏感的,寬帶光源將允許相位匹配條件擴展到更寬的入射角,因此,遠離光軸的不同波長的目標點將被有效的上轉換。圖像上轉換技術中,激光照明可以提供比熱源更高的照明亮度,然而,寬帶和多波長源可以產生平滑和加寬的視場。
最近,Demur等人[31]提出了通過調整泵浦光譜來提高FoV的替代方案。他們使用帶寬幾納米的寬帶激光在一次采集(采集時間=20 μs)中上轉換由1563 nm的連續激光照射的整個物體(寬視場),利用QPM技術在PPLN晶體中實現圖像上轉換。
2015年,A.J.Torregrosa報道了一種將放大自發輻射(ASE)光纖光源照射的1550 nm波長(人眼安全)的入射圖像與連續波二極管泵浦Nd3+:GdVO4激光器產生的1064 nm高斯光束混合,在周期極化的鈮酸鋰(PPLN)晶體中進行和頻得到631nm的紅光光譜區附近的上轉換像,并利用非增強型CCD相機實時捕捉圖像的系統[17]。相對于使用相干激光照明進行上轉換,ASE照明的使得視場(FOV)顯著增加。如圖5所示[17],每個圖案底部的波矢量圖說明了不同入射角和不同紅外照明波長所達到的相應QPM峰值條件。圖5(d)顯示了使用ASE照明時產生的情況。與用于激光照明的圖5(a)相比,可以在上轉換圖像中的FOV明顯的增加。這是由于ASE光源的光譜更寬,它為每個上轉換的輸入角提供了必要的波長。

圖5 不同條件下調諧的照明激光束獲得的上轉換圖案
3.3.2 熱梯度
圖像上轉換器的視場與要上轉換的紅外輻射的波長光譜含量緊密相關。因此,二維圖像上轉換需要在非共線準相位匹配(NCQPM)過程中加入一組不同的入射角。因此,需要一個多波長的光源來上轉換盡可能多的紅外入射角。上述的研究表明,在適當的光譜整形下,寬帶或多波長源可以在圖像上轉換器中產生平滑和加寬的視場。然而,通過在PPLN晶體的兩端加入熱極和冷極形成的熱梯度會導致晶體中的折射率梯度,從而引起相互作用波的波矢失配,這種機制可以在單波長源照明時有效拓寬QPM的帶寬。波矢量失配的這種變化也是啁啾PPLN光柵的一個特點,因此,這種技術與寬帶源等效,特別是,熱梯度允許重構晶體中的非線性過程。
2016年,H.Maestre等人[32]提出了一種利用晶體熱梯度增加單色源照明目標的圖像上轉換視場的方法。隨后他們在2018年進行了相關實驗,實驗裝置的原理圖如圖6所示[18]。在他們的工作中,探討了在使用單波長激光照明時,將熱梯度應用于PPLN晶體有助于拓寬上轉換器的角度接受范圍,以增加上轉換器的視場。與單波長光源照明相比,寬帶光源照明降低目標圖像的亮度。因此,在某些需要更大視場和更遠距離照明的場合中,采用單波長照明源結合晶體熱梯度的技術比采用寬帶光源更有優勢。

圖6 晶體熱梯度的1.55um照明上轉換器
3.3.3 晶體角度調諧
以往實現單色上轉換成像的一個顯著缺點是需要大量的后處理以獲得大視場(FoV),這妨礙了它用于快速2D數據采集或實時視頻幀速率成像。S.Junaid等人[33]首次提出了一種無需對圖像進行后處理、以視頻幀速率(40 Hz)工作、具有放大視場的單色中紅外上轉換成像系統。實驗裝置如圖7[34]所示,其中皮秒OPO的閑頻光束用作照明源,同步皮秒1064 nm激光源用作泵浦源。光束在空間和時間上重疊在非線性晶體(鈮酸鋰)中以實現高效的上轉換。通過同步改變晶體相對于z軸的旋轉角度和相機積分時間來掃描相位匹配條件。在他們的實驗裝置中,使用切向相位匹配應用1 °晶體角度調諧,在上轉換圖像中獲得64 k像素,與非角度調諧裝置相比,FoV增加了5倍,空間可分辨元素數量增加了25倍。

圖7 基于晶體旋轉上轉換的成像裝置
由于受到周期極化非線性晶體有限截面尺寸的限制,上轉換成像系統的視場受到很大限制。為了在晶體有限通光孔徑的前提下提高紅外目標圖像的視場,上述利用寬帶光源(如熱源、ASE等)、晶體熱梯度和晶體旋轉等技術手段是一種有效的嘗試。其中晶體熱梯度技術,可以采用相干照明以提高照明距離和上轉換效率的同時擴大視場。除此之外,物體平面的空間平移[34]和使用微透鏡陣列(MLAs)代替通常的宏觀透鏡[12]等方式也能實現上轉換成像視場的增強。
利用腔增強可以獲得接近100 %的頻率上轉換效率,然而,增強腔對諧振激光束起著空間濾波器的作用,只傳輸與腔的共振厄米-高斯本征模相對應的模式部分,其他的強度被反射回來。增強腔的濾波機制阻止了任何復雜圖案的傳輸及其圖像的上轉換成像。
針對上轉換成像技術中的增強腔的空間濾波作用,2018年,Santosh Kumar等人[35]在泵浦光和信號光路中分別加入空間光調制器,通過控制泵浦光的空間分布選擇性地上轉換信號光的空間模式,實驗證明了通過非線性晶體實現復雜空間模式的選擇性頻率上轉換。該方法可用于經典和量子通信中高階模的空間模式解復用以及圖像處理。
在集成上轉換成像器件方面,2019年,Peng Bai,Yueheng Zhang等人[36]介紹了一種基于集成了P型GaAs同質結界面功函數內光電發射(HIWIP)探測器和用于無像素成像LED的太赫茲光子型上轉換成像器件。與傳統上轉換器件相比,發光二極管的外量子效率提高了72.5 %,實現了1.14×10-2的峰值上轉換效率。該工作提供了一種不同的太赫茲波段成像方案這種上轉換成像器件有望在醫療保健、食品藥品安全、無損檢測以及國家安全等方面的獲得廣泛應用。
在微納領域,上轉換納米顆粒通常將近紅外光轉換為可見光,在生物成像領域有著廣闊的應用前景。2020年,李輝等人[37]描述了一種通過在808 nm處具有多種不同壽命的組織穿透上轉換發光(UCL)的時域識別實現多路上轉換活體成像的方法。四疇納米結構設計能夠以定義的方式操縱受限納米疇內的能量遷移和上轉換過程,從而在大動態范圍內產生具有精確控制壽命的用于時域多色上轉換成像的高效UCL。這種時間復用上轉換方法,在活體成像和多級抗假冒技術中得到了證明,對高通量生物傳感、容積顯示和診斷治療具有重要意義。
紅外或近紅外波段的探測器是推動生物醫學成像、國防軍事、氣體分析和量子信息等各個領域發展的重要動力。影響紅外成像系統性能的參數主要有光譜響應范圍、量子效率、視場、空間分辨率和噪聲特性,表1給出了最新的熱傳感器、半導體探測器、超導探測器以及采用不同技術的上轉換探測器的性能參數。

表1 直接與上轉換紅外成像技術比較
熱釋電紅外傳感器是基于光熱效應的被動紅外成像器件,通過感知材料溫度的改變產生熱電流實現熱成像。雖然熱釋電紅外探測器具有大視場、低成本和低能耗的優點,但是其響應速度慢、靈敏度低,因此只能用于精度和速度要求不高的場合。
目前技術比較成熟的用于紅外成像的半導體探測器主要有InAs雪崩二極管陣列和InGaAs/InP焦平面陣列。InAs雪崩二極管陣列基于雪崩效應,具有量子效率高、靈敏度高的優點,然而對制冷和操作精密度要求較高。已經證明了光子計數雪崩光電二極管的大陣列,但是材料和其他限制限制了它們的探測效率、速度和暗計數率。2018年,美國UTC Aerospace Systems公司推出的1280×1024像素短波紅外的InGaAs焦平面陣列在光譜范圍、量子效率和分辨率方面具有卓越的性能,但是該產品受到美國相關部門的出口限制。超導納米線探測器具有高靈敏度和快速響應的特點,由于需要亞K制冷,工作速度相對較低,并且亞K工作溫度使大型陣列極為復雜,成本高昂。
上轉換探測器是結合了可見光光子探測器的優良性能的一種紅外成像新手段。采用寬帶泵浦、晶體熱梯度、晶體旋轉以及非共線準相位匹配等技術使上轉換探成像的視場最大達到了8°。利用內腔增強周期極化晶體中準相位匹配的方式,極大地提高了紅外目標圖像的轉換效率。目前結合可見光高性能的光子探測器和CCD傳感器,具有10×10像素空間分辨率的上轉換成像系統的總體效率可達25 %,并且較高的轉換效率使弱紅外目標的檢測成像成為可能。
相對于那些依賴于低溫甚至是超低溫冷卻的商用紅外探測器,紅外上轉換成像系統的優勢是不需要冷卻的前提下能夠提供較高的靈敏度,并且能夠實現較高的空間分辨率和較大的視場。因此,紅外上轉換成像系統適用于低光子成像、量子成像、顯微鏡裝置中的高分辨率二維成像到多維成像等各種成像領域。隨著新的應用、跨學科研究和技術跨越式發展,上轉換成像系統的光譜響應將會向紫外和中遠紅外更廣的波段延伸,并可能在未來幾年產生更多有價值的科學成果。
紅外上轉換成像是將紅外或近紅外光照射的目標圖像通過非線性頻率轉換為可將光,并用在可見光波段具有高性能的CCD等光電傳感器進行探測成像的一種有效技術途徑,在生物醫學成像、國防軍事、氣體分析和量子信息等諸多領域具有廣泛地應用前景。紅外上轉換成像技術有效克服了用于直接紅外或近紅外成像過程的光電探測器量子效率低、響應慢、暗噪聲大以及需要低溫甚至是超低溫冷卻等缺點,在提高了紅外成像系統的性能的同時可以降低系統的體積、復雜度和成本。圖像視場和空間分辨率、系統的噪聲特性和成本是影響紅外上轉換成像系統的實際應用的關鍵參數。本文首先介紹了紅外上轉換成像技術的原理,隨后分別介紹了目前國內外在上轉換圖像視場、空間分辨率、上轉換效率、噪聲和成本等方面的研究進展,并對近幾年發展起來的具有針對性的上轉換成像系統與直接紅外成像系統進行了對比,本文旨在對上轉換成像技術研究的近況進行簡單的評述,對新的上轉換實驗系統研發具有重要參考意義。
隨著性能更佳的非線性晶體出現和其他非線性材料的應用,腔增強技術的優化,結合現代CCD相機技術以及可見光子計數陣列的發展,紅外上轉換成像技術將在高轉換效率、高空間分辨率、大視場和低暗噪聲等性能方面具有更大的突破。上轉換成像技術除了目前廣泛應用于紅外或者近紅外光譜成像領域之外,還將擴展到紫外或者中遠紅外波段。并且,上轉換納米材料的應用推動著上轉換成像系統向著微細化、集成化的方向發展。