準(zhǔn)二維濕顆粒體系融化過程中的結(jié)構(gòu)與缺陷*

王蓬 孔平 李然 華云松 厚美瑛 孫其誠(chéng)

1) (上海理工大學(xué)醫(yī)療器械與食品學(xué)院， 上海 200093)

2) (上海健康醫(yī)學(xué)院分子影像學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 上海 201318)

3) (上海理工大學(xué)光電信息與計(jì)算機(jī)工程學(xué)院， 上海 215300)

4) (中國(guó)科學(xué)院物理研究所， 北京 100190)

5) (清華大學(xué)土木水利學(xué)院， 北京 100084)

研究顆粒體系中的結(jié)構(gòu)與缺陷對(duì)于研究固-液融化的物理機(jī)制具有重要的價(jià)值.本文實(shí)驗(yàn)研究了垂直振動(dòng)下單層濕顆粒在固-液融化過程中的結(jié)構(gòu)與缺陷.根據(jù)實(shí)驗(yàn)及理論分析構(gòu)建了濕顆粒體系的接觸模型， 量化了準(zhǔn)二維濕顆粒體系融化過程中顆粒的結(jié)構(gòu)變化.然后以顆粒為點(diǎn)建立Voronoi圖對(duì)顆粒體系的“相”轉(zhuǎn)變進(jìn)行研究， 并引入了局部體積分?jǐn)?shù)來確定融化過程中缺陷變化的臨界狀態(tài).實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明， 顆粒系統(tǒng)在團(tuán)簇的邊緣開始發(fā)生缺陷， 并呈現(xiàn)鏈狀的缺陷對(duì)向中心蔓延的現(xiàn)象.并且， 顆粒發(fā)生缺陷時(shí)七相缺陷顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)顯著減小， 明顯小于五相缺陷和六角相顆粒的局部體積分?jǐn)?shù).對(duì)局部體積分?jǐn)?shù)的分析表明， 當(dāng)最小局部體積分?jǐn)?shù) φ ≤0.6652 時(shí)發(fā)生缺陷， 當(dāng) φ ≤0.4872 時(shí)顆粒系統(tǒng)發(fā)生從固體到液體的轉(zhuǎn)變.

1 引 言

研究濕顆粒在融化過程中結(jié)構(gòu)與缺陷的演變對(duì)了解固體和液體之間的轉(zhuǎn)化發(fā)揮重要作用[1，2].缺陷的產(chǎn)生與蔓延導(dǎo)致結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著變化， 是固-液融化“相”變的物理機(jī)制[3，4].在準(zhǔn)二維顆粒體系中， 粒子的結(jié)構(gòu)可用來表征“相”狀態(tài)[5].因此， 可根據(jù)粒子在空間中缺陷的變化來描述“相”變化的過程.雖然目前在模擬研究中和對(duì)膠體的實(shí)驗(yàn)研究中能夠?qū)?zhǔn)二維系統(tǒng)整體的結(jié)構(gòu)變化進(jìn)行定量研究[6，7]; 但很難從局部上對(duì)“相”變化過程中的缺陷進(jìn)行定量分析.

濕顆粒體系中粒子之間存在具有相互吸引的內(nèi)聚力[8]， 顆粒的空間結(jié)構(gòu)變化易于測(cè)量， 因此可用濕顆粒體系研究固-液融化“相”轉(zhuǎn)變過程[9].Bossler[10]研究了濕顆粒毛細(xì)管力對(duì)顆粒簇結(jié)構(gòu)的影響， 證明了濕顆粒的結(jié)構(gòu)受毛細(xì)管力影響.Ramming等[11]研究了垂直振動(dòng)下單層濕顆粒融化的集體行為， 通過鍵向序參數(shù)來表征濕顆粒的結(jié)構(gòu)形式， 得到了聚類、重組和融化的狀態(tài)， 為研究濕顆粒在聚集后的結(jié)構(gòu)與缺陷提供了一定的理論基礎(chǔ).Kosterlitz和Thouless[12]建立了固-液相變理論， Nelson等[13]對(duì)該相變理論進(jìn)行了擴(kuò)展， 統(tǒng)稱為KTHNY理論.KTHNY理論認(rèn)為固-液相位的轉(zhuǎn)變?cè)诙S體系中不是一階轉(zhuǎn)變， 而是顆粒系統(tǒng)發(fā)生缺陷并進(jìn)行結(jié)構(gòu)重組的過程[14，15].在濕顆粒系統(tǒng)中， 顆粒之間所特有的內(nèi)聚力使得其內(nèi)部結(jié)構(gòu)和運(yùn)動(dòng)狀態(tài)均比較復(fù)雜[16].離散元仿真研究表明: 在準(zhǔn)二維約束條件下， 非彈性顆粒在融化過程中其顆?！跋唷眻D呈現(xiàn)出有序固相和流態(tài)無序相的狀態(tài)[17].膠體顆粒固-液融化的研究是通過對(duì)徑向分布函數(shù)和方向關(guān)聯(lián)函數(shù)的分析以確定相位演化的規(guī)律和結(jié)構(gòu)作用的范圍[18，19].目前， 對(duì)固-液融化過程中結(jié)構(gòu)缺陷的研究主要是通過取向關(guān)聯(lián)函數(shù)的指數(shù)衰減來表征系統(tǒng)整體的結(jié)構(gòu)變化， 但如果想進(jìn)一步研究“相”轉(zhuǎn)變過程中的結(jié)構(gòu)缺陷， 就有必要探索一種更有效的量化指標(biāo)對(duì)固液融化過程中的局部的結(jié)構(gòu)與缺陷進(jìn)行定量分析.

本文對(duì)垂直振動(dòng)下單層濕顆粒在固-液融化過程中顆粒的結(jié)構(gòu)與缺陷進(jìn)行了定量研究.首先， 介紹了實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及顆粒接觸的物理模型， 利用圖像處理技術(shù)對(duì)每個(gè)顆粒的位置進(jìn)行精準(zhǔn)定位; 然后， 以顆粒為點(diǎn)建立Voronoi圖研究了顆粒系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)變化; 最后， 通過引入局部體積分?jǐn)?shù)， 對(duì)缺陷的臨界狀態(tài)進(jìn)行了定量研究.

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置及顆粒參數(shù)

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1(a)所示， 垂直振動(dòng)臺(tái)采用電動(dòng)式振動(dòng)系統(tǒng).該系統(tǒng)由掃頻發(fā)生器(SA-SG030)產(chǎn)生的正弦信號(hào)驅(qū)動(dòng)， 利用功率放大器(SA-PA080)來調(diào)整激振器(SA-JZ050)振動(dòng)參數(shù).采用高速相機(jī)對(duì)圖像進(jìn)行采集， 然后使用圖像處理技術(shù)對(duì)采集的顆粒圖像進(jìn)行重構(gòu)， 如圖1(b)所示.正弦信號(hào)振動(dòng)頻率f、振幅r， 無量綱加速度Γ=4π2f2r/g， 其中，g為重力加速度.

實(shí)驗(yàn)中使用黑色玻璃珠， 顆粒參數(shù)如表1所示.將黑色玻璃珠與少量的超純水 (LaboStar_TWF_7)混合后添加到一個(gè)以玻璃鋼為材料的圓柱形容器中， 圓盤高度H=(2.5±0.05)mm ， 內(nèi)徑D=13.00cm， 其中H的選擇需要比d稍大一點(diǎn)，以確保顆粒系統(tǒng)保持單層.顆粒數(shù)N=2355 ， 全局面積分?jǐn)?shù)φ=Nd2/D2≈55.7%.顆粒的含水量被定義為W≡Vw/Vg[11]， 其中Vw表示液體的體積，Vg表示顆粒的總體積.本實(shí)驗(yàn)中加入液體的含量大約為3%， 使相鄰顆粒之間形成液橋[20].在實(shí)驗(yàn)過程中， 為了使液體的含量基本保持不變， 在圓盤一周圈添加密封圈， 減少水分的蒸發(fā).

表1 顆粒參數(shù)Table 1.Particle parameters.

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1.Schematic of experimental setup.

2.2 圖像的采集與處理

為了確保實(shí)驗(yàn)的可重復(fù)性， 在每次實(shí)驗(yàn)前， 首先將振動(dòng)系統(tǒng)的加速度調(diào)整到?！? 運(yùn)行大約3 min， 使顆粒間的液體均勻分布， 提供一個(gè)穩(wěn)定的初始聚集狀態(tài)條件.為了防止顆粒與邊壁的粘連， 顆粒初始狀態(tài)盡可能地向中間聚集.隨后， 逐漸增加Γ并對(duì)顆粒系統(tǒng)進(jìn)行圖像采集.在圖像采集前， 調(diào)節(jié)振動(dòng)臺(tái)振動(dòng)頻率， 使相機(jī)采樣與振動(dòng)同步， 從保證連續(xù)兩幀圖像的顆粒像素大小不受振動(dòng)的影響， 所采集的原始圖像如圖2(a)所示.

圖2 (a)原始圖像; (b)顆粒的定位Fig.2.(a) The original image; (b) particle localization.

圖像處理方面， 為了實(shí)現(xiàn)對(duì)圖片中白色光點(diǎn)準(zhǔn)確的識(shí)別， 首先對(duì)相機(jī)采集到的圖片進(jìn)行去噪、二值化、連通域特征提取處理.然后， 以圖像左下角為原點(diǎn)建立坐標(biāo)系， 獲得每個(gè)顆粒的位置信息， 如圖2(b)所示.為了排除水面反光導(dǎo)致的定位錯(cuò)誤，本研究采用相互位置查找算法來識(shí)別顆粒之間的距離[21]， 進(jìn)而判斷該白色光點(diǎn)是否為顆粒.

2.3 接觸模型的構(gòu)建

在本研究中， 由于液體的存在使得相鄰粒子之間形成的毛細(xì)橋， 從而發(fā)生近距離的相互吸引[22，23].為了測(cè)量鄰近顆粒的結(jié)構(gòu)， 需要對(duì)每個(gè)粒子進(jìn)行鍵向序(bond-orientational order， BOO)參數(shù)Qn識(shí)別[22，24].圖3為鄰近顆粒的BOO參數(shù)識(shí)別示意圖.

鍵向序參數(shù)的公式計(jì)算在濕顆粒系統(tǒng)中被廣泛使用[11].其計(jì)算方法主要包括以下3個(gè)步驟.首先， 確定粒子i與其所有鄰居之間的鍵.如:rij表示鍵從顆粒i指向j， 當(dāng)顆粒i滿足|rij|≤rc時(shí)(rc=1.05d)， 確定顆粒j為顆粒i的鄰居顆粒， 其中|rij|表 示兩顆粒的鍵長(zhǎng)，rc的選擇通過顆粒系統(tǒng)的Voronoi圖的鄰域來確定.從方位角φij和極位夾角θij(θij=0 ， 對(duì)于2D)的顆粒開始， 計(jì)算

其中，Ynm(θij，φij) 表示顆粒i與j的球面調(diào)諧[21].然后， 計(jì)算局部體積元上所有液橋的平均相關(guān)參數(shù)

其中，Ni為粒子i的鍵數(shù).最后， 得到顆粒i在顆粒系統(tǒng)中的B00參數(shù)Qn，

通過BOO參數(shù)識(shí)別可以得到每個(gè)粒子的局部結(jié)構(gòu)排列的相位圖， 如圖4所示.為了便于研究系統(tǒng)中顆粒結(jié)構(gòu)的演變， 不同的結(jié)構(gòu)標(biāo)識(shí)為不同的顏色， 其中Q0表示該顆粒為自由顆粒， 用藍(lán)色表征， 如圖4(a)所示;Q2表示該顆粒與兩個(gè)顆粒相接觸， 用綠色表征， 如圖4(b)所示;Q4表示該顆粒與4個(gè)顆粒相接觸， 用黃色表征， 如圖4(c)所示.Q6表示該顆粒與6個(gè)顆粒相接觸， 結(jié)構(gòu)呈六角相， 用紅色表征.其中六角相在“相”位的變化中比較明顯.與其他局部結(jié)構(gòu)的測(cè)量方法(如配位數(shù)或局部面積分?jǐn)?shù))相比， 使用BOO參數(shù)識(shí)別的優(yōu)點(diǎn)是最小化周圍顆粒對(duì)顆粒簇邊緣的影響， 這對(duì)于分析小簇的結(jié)構(gòu)至關(guān)重要.

圖3 顆粒的局部結(jié)構(gòu)識(shí)別示意圖Fig.3.Schematic diagram of local structure identification of particles.

圖4 接觸模型的結(jié)構(gòu)形式圖， 藍(lán)色表示自由顆粒， 在顆粒系統(tǒng)中沒有接觸顆粒; 紅色表示具有六個(gè)接觸顆粒的六角相顆粒.Fig.4.Diagram of the structure of the contact model.The blue color represents free particles， and there are no particles in contact with the particle system.Hexagonal phase particles with six contact particles in red.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

根據(jù)接觸模型， 通過BOO參數(shù)識(shí)別來表征不同加速度下顆粒系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)變化.

3.1 顆粒系統(tǒng)中顆粒結(jié)構(gòu)的形式

在不同加速度下， 通過BOO參數(shù)識(shí)別所得到的單層濕顆粒在團(tuán)聚后顆粒系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)變化情況，見圖5.使用不同結(jié)構(gòu)顆粒的數(shù)量占全局顆粒的數(shù)量的百分比ξ來衡量顆粒系統(tǒng)結(jié)構(gòu)的變化， 紅色和藍(lán)色曲線分別表示六角相(hexagonal phase)和自由顆粒所占全局顆粒百分比隨無量綱加速度Γ的變化.本文誤差棒是以多次實(shí)驗(yàn)所測(cè)量的局部體積分?jǐn)?shù)ξ的標(biāo)準(zhǔn)差為中心， 線段長(zhǎng)度的一半表示不確定度.在較低的加速度下， 顆粒系統(tǒng)始終保持初始聚集狀態(tài)， 顆粒的結(jié)構(gòu)表現(xiàn)為長(zhǎng)程的六角固相.在Γ=7時(shí)， 顆粒簇會(huì)在圓盤內(nèi)無規(guī)律移動(dòng)， 單個(gè)顆粒由于受到容器底壁垂直振動(dòng)帶來的能量的影響，顆粒在垂直面上有一個(gè)小的位移， 但是液橋力的作用使得相鄰顆粒之間并不會(huì)發(fā)生相對(duì)移動(dòng).隨著振動(dòng)強(qiáng)度的增加， 顆粒獲得的能量也增加， 大的顆粒簇逐漸解體重組為小的團(tuán)簇， 導(dǎo)致六角相迅速降低.這與在晶體中觀察到的晶體缺陷相似[25].由于顆粒所受到底壁的能量注入越來越大， 顆粒變得越來越活躍.當(dāng)兩個(gè)顆粒的相對(duì)分離距離大于毛細(xì)橋的破裂距離時(shí)， 單個(gè)顆粒所獲得的能量則足以解除液橋力的束縛融化為離散的粒子.這種顆粒系統(tǒng)的集體行為在凝聚態(tài)物理學(xué)中被認(rèn)為是一種從固態(tài)到液態(tài)的轉(zhuǎn)變過程， 在轉(zhuǎn)變的過程中顆粒系統(tǒng)會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)的變化[26，27].在平衡膠體顆粒體系[28]中所觀察的融化行為與這種非平衡系統(tǒng)相類似， 這也表明了非平衡系統(tǒng)的融化轉(zhuǎn)變與平衡系統(tǒng)之間必然存在某種聯(lián)系.

在目前的研究中， 探索顆粒結(jié)構(gòu)變化的方法大多都是通過分析顆粒的徑向分布函數(shù)G(r) 和定向分?jǐn)?shù)函數(shù)g6(r) 的衰減形式來確定“相”位的變化，但是要想研究融化過程中結(jié)構(gòu)的缺陷還需要找到一個(gè)合適的變量來定量的對(duì)缺陷的演變進(jìn)行分析.在實(shí)驗(yàn)中， 融化是通過振動(dòng)幅值的增加使顆粒的平均動(dòng)能增大所驅(qū)動(dòng)， 這也暗示了顆粒溫度(δv2)和熱力學(xué)溫度之間具有類似的特性.然而， 在平衡硬球體系的研究中發(fā)現(xiàn)顆粒溫度并不是一個(gè)相關(guān)的變量， “相”轉(zhuǎn)變完全由密度變化所驅(qū)動(dòng).其實(shí)， 在圖5所示的融化過程中有一個(gè)類似的機(jī)制在起作用.隨著振幅的增大， 單層的顆粒開始在有限的圓盤空間內(nèi)探索所有可用的體積， 從而導(dǎo)致密度發(fā)生變化.因此， 我們可以尋找一個(gè)合適的變量來定量地研究這種密度的變化.

圖5 不同加速度下單層濕顆粒在團(tuán)聚后顆粒系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)變化圖.顆粒的結(jié)構(gòu)是采用BOO參數(shù)識(shí)別并顏色表征后的結(jié)果， 曲線圖表示了隨著加速度的增加， 六角相和自由顆粒所占全局顆粒的百分比 ξ 的變化.Fig.5.The structure change diagram of single layer wet particle system after agglomeration under different accelerations.The particle structure is the result of BOO parameter identification and color characterization.The curve shows the change of the proportion of hexagonal phase and free particles in the system.

3.2 顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)

局部體積分?jǐn)?shù)是一種改進(jìn)的Voronoi cell[29]法， 用來計(jì)算顆粒的局部密度.根據(jù)Voronoi圖中胞體的幾何形狀與面積來定量地表征結(jié)構(gòu)的變化，與其他方法相比， 該方法更接近于顆粒i在局部?jī)?nèi)可移動(dòng)的空間.根據(jù)Voronoi cell可得到顆粒i的局部體積分?jǐn)?shù)的定義[30]:

其中，Vi表示第i個(gè)顆粒的體積，表示該顆粒在維諾圖中多面體的體積.實(shí)驗(yàn)中， 每個(gè)顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)可以直接根據(jù)平面圖像中顆粒的像素和與所對(duì)應(yīng)多邊形的面積之比來定義.當(dāng)振動(dòng)加速度Γ=15 時(shí)， 每個(gè)顆粒在Voronoi cell中的分布見圖6(a)， 為了避免出現(xiàn)區(qū)域塊邊緣切割粒子所導(dǎo)致局部體積分?jǐn)?shù)不準(zhǔn)的問題， 在圖像處理的過程中， 利用空間位置查找法排除區(qū)域邊緣的顆粒.紅色七邊形表示顆粒的結(jié)構(gòu)為7-fold缺陷， 藍(lán)色五邊形表示顆粒的結(jié)構(gòu)為5-fold缺陷.可以發(fā)現(xiàn)7-fold顆粒和5-fold一起構(gòu)成一個(gè)缺陷， 缺陷也可以相互結(jié)合形成一個(gè)5-7-5-7結(jié)構(gòu)的缺陷對(duì).

圖6 (a)， (b)， (c)分別為在 Γ =14，14.4，15 時(shí)顆粒在Voronoi cell中的結(jié)構(gòu)形式; (d)， (e)， (f) 的柱狀圖分別展示了圖6(a)， (b)，(c)加速度下顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)， 紅色柱子表示結(jié)構(gòu)為7-fold顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)， 藍(lán)色柱子表示結(jié)構(gòu)為5-fold顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)， 黑色柱子為發(fā)生缺陷前結(jié)構(gòu)為六角相顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)Fig.6.(a)， (b)， (c)， respectively in when Γ = 14， 14.4， 15 particles in the Voronoi cell structure of the form; the histograms of (d)，(e)， (f) respectively show the local volume fraction of particles under the acceleration of Figs.6 (a)， (b) and (c).The red column represents the local volume fraction of 7-fold particles， the blue column represents the local volume fraction of 5-fold particles， and the black column represents the local volume fraction of hexagonal phase particles before the occurrence of defects.

目前， 對(duì)這些結(jié)構(gòu)缺陷的形式[18，19]研究的比較多， 但很少有對(duì)這種局部結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的臨界狀態(tài)進(jìn)行定量的研究.圖6(a)為顆粒系統(tǒng)發(fā)生局部結(jié)構(gòu)缺陷前的Voronoi圖， 其中顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)φ對(duì)應(yīng)于圖6(d)(6個(gè)柱子是隨機(jī)選擇的6個(gè)顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)); 此加速度下顆粒系統(tǒng)表現(xiàn)為類晶體狀態(tài)， 在Voronoi圖中的相圖全部為六角相.圖6(b)為顆粒系統(tǒng)開始發(fā)生局部結(jié)構(gòu)缺陷時(shí)的Voronoi圖， 其中紅色Cell和藍(lán)色Cell分別表示顆粒產(chǎn)生局部的7-fold缺陷和5-fold缺陷， 并且5-7缺陷對(duì)總是同時(shí)出現(xiàn).圖6 (e)是對(duì)2個(gè)缺陷對(duì)的顆粒局部體積分?jǐn)?shù)進(jìn)行測(cè)量得到的結(jié)果， 紅色與藍(lán)色柱子分別表示7-fold和5-fold顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)， 黑色柱子表示在缺陷發(fā)生前六角相的局部體積分?jǐn)?shù).有趣的是， 由圖6(e)可以很明顯看出， 發(fā)生結(jié)構(gòu)缺陷后7-fold缺陷的顆粒局部體積分?jǐn)?shù)顯著變小， 并明顯小于5-fold缺陷和‘六角相’顆粒的局部體積分?jǐn)?shù).根據(jù)Olafse等[18]的研究可知， 7-fold缺陷的出現(xiàn)會(huì)導(dǎo)致系統(tǒng)產(chǎn)生結(jié)構(gòu)缺陷[18]， 5-7缺陷對(duì)的解綁導(dǎo)致顆粒系統(tǒng)開始發(fā)生固-液轉(zhuǎn)變[19].因此， 可以預(yù)測(cè): 通過測(cè)量顆粒系統(tǒng)中最小局部體積分?jǐn)?shù)(7-fold缺陷的顆粒局部體積分?jǐn)?shù))的變化來量化缺陷的演變.為了驗(yàn)證顆粒在缺陷階段7-fold缺陷顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)始終保持最小， 又測(cè)量 在Γ=15 時(shí)的顆 粒 的 局 部體積分?jǐn)?shù)柱狀 圖， 如圖6(f)所示， 發(fā)現(xiàn)在更高的加速度下7-fold缺陷顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)依舊保持最小.所以， 可以通過測(cè)量顆粒系統(tǒng)中最小局部體積分?jǐn)?shù)的變化來量化缺陷的演變.

局部體積分?jǐn)?shù)這一變量的引入， 成功的把這種耗散的非平衡系統(tǒng)的集體行為進(jìn)行了量化處理.局部體積分?jǐn)?shù)不僅適用于準(zhǔn)二維系統(tǒng)， 而且在三維體系中更能充分地對(duì)局部可移動(dòng)的空間進(jìn)行表征，也有望對(duì)這種耗散的系統(tǒng)進(jìn)行非平衡統(tǒng)計(jì)力學(xué)的分析.

3.3 結(jié)構(gòu)與缺陷的演變

在不同的振動(dòng)加速度下， 顆粒系統(tǒng)中最小的局部體積分?jǐn)?shù)和平均局部體積分?jǐn)?shù)的變化如圖7所示.當(dāng)?！? 時(shí)， 由于振動(dòng)強(qiáng)度較小， 顆粒系統(tǒng)幾乎處于靜止?fàn)顟B(tài)， 局部體積分?jǐn)?shù)保持不變.當(dāng)8＜Γ＜14， 顆粒系統(tǒng)中處于團(tuán)簇邊緣的顆粒開始發(fā)生微弱的移動(dòng)， 但由于受到液橋力的影響， 顆粒系統(tǒng)始終保持穩(wěn)定狀態(tài)， 此時(shí)顆粒的最小局部體積分?jǐn)?shù)逐漸減小， 但平均局部體積分?jǐn)?shù)幾乎不變.在Γ＜14這個(gè)階段顆粒系統(tǒng)的“相”圖始終處于以長(zhǎng)程定向順序?yàn)樘卣鞯慕Y(jié)晶相.

逐漸增加Γ， 從Voronoi cell中可以看到， 在Voronoi cell右邊緣位置(團(tuán)簇邊緣)顆粒的結(jié)構(gòu)開始發(fā)生5-7 fold缺陷， 表明在Γ=14 時(shí)顆粒系統(tǒng)開始發(fā)生結(jié)構(gòu)缺陷.此時(shí)顆粒系統(tǒng)的最小的局部體積分?jǐn)?shù)φ=0.6652 ， 并且顆粒系統(tǒng)的平均局部體積分?jǐn)?shù)急劇下降.這是因?yàn)閳F(tuán)簇邊緣的顆粒受到的液橋力較小， 顆粒由于與底壁的碰撞所帶來的動(dòng)能使顆粒變得活躍起來， 開始探索可用的空間.這種現(xiàn)象與在旋轉(zhuǎn)盤[2]中所得到的濕顆粒物質(zhì)從表面開始發(fā)生融化的結(jié)果相一致.在 1 4＜Γ＜36 這個(gè)階段， 顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)先顯著降低， 然后達(dá)到穩(wěn)定的狀態(tài)， 衰減趨勢(shì)呈指數(shù)型.此階段顆粒系統(tǒng)的缺陷從團(tuán)簇邊緣的位置逐漸向中間蔓延， 有趣的是缺陷更多呈現(xiàn)鏈狀的5-7-5-7結(jié)構(gòu)的鏈狀缺陷對(duì).究其原因， 是由于液橋力而產(chǎn)生的力鏈所導(dǎo)致的，使得顆粒更趨向于成排一起移動(dòng).但是， 從Voronoi cell中并沒有觀察到缺陷解綁形成獨(dú)立的缺陷， 整個(gè)系統(tǒng)還是處于比較穩(wěn)定的“類晶體”結(jié)構(gòu).當(dāng)Γ=36時(shí)， 顆粒系統(tǒng)的缺陷急劇增加， 并出現(xiàn)7-fold或5-fold孤立的缺陷， 這說明顆粒系統(tǒng)開始發(fā)生從固體到液體轉(zhuǎn)化.在更高的加速度下， 整個(gè)顆粒系統(tǒng)結(jié)構(gòu)雜亂無章， 系統(tǒng)逐漸被液化， 這也與圖5中所分析的結(jié)果一致.

圖7 不同振動(dòng)強(qiáng)度下顆粒系統(tǒng)中局部體積分?jǐn)?shù)的變化曲線.其中紅色曲線表示系統(tǒng)中最小的局部體積分?jǐn)?shù)變化， 藍(lán)色表示系統(tǒng)中所有顆粒的平均局部體積分?jǐn)?shù)變化.圖中Voronoi cell表示在該加速度下顆粒系統(tǒng)的“相”位圖， 其中Voronoi cell右邊緣處于顆粒系統(tǒng)中團(tuán)簇的邊緣位置Fig.7.The change curve of local volume fraction in particle system under different vibration intensity.The red curve represents the minimum local volume fraction change in the system， while the blue curve represents the average local volume fraction change of all particles in the system.Voronoi cell in the figure represents the phase diagram of the particle system under this acceleration， where the right edge of Voronoi cell is located at the edge of the cluster in the particle system.

為了驗(yàn)證臨界值是否具有遲滯效應(yīng)， 分別對(duì)加速度遞增和加速度遞減情況下最小局部體積分?jǐn)?shù)φ的增減變化趨勢(shì)進(jìn)行了研究， 如圖8所示.在加速度Γ從 0至44 逐漸增加時(shí)， 最小局部體積分?jǐn)?shù)的衰減趨勢(shì)與圖7 相吻合; 但是在加速度Γ從 44至0 逐漸減小時(shí)， 最小局部體積分?jǐn)?shù)的增長(zhǎng)曲線在圖8兩虛線之間的這個(gè)區(qū)間具有很大的不確定性， 與加速度遞增時(shí)最小局部體積分?jǐn)?shù)的增減趨勢(shì)并不相同， 所以此臨界值不具有遲滯效應(yīng).

圖8 最小局部體積分?jǐn)?shù) φ 的增減變化趨勢(shì)， 紅色曲線表示加速度 Γ 從0依次增加到44時(shí)顆粒系統(tǒng)中最小局部體積分?jǐn)?shù)的變化， 黑色曲線表示加速度 Γ 從44依次減小到0時(shí)顆粒系統(tǒng)中最小局部體積分?jǐn)?shù)的變化Fig.8.The trend of the increase and decrease of the minimum local volume fraction φ.The red curve shows the change of the minimum local volume fraction in the particle system as the acceleration gradually increases from 0 to 44， and the black curve shows the change of the minimum local volume fraction in the particle system as the acceleration decreases from 44 to 0.

從以上分析可知， 顆粒系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)與缺陷是從團(tuán)簇邊緣位置開始發(fā)生且結(jié)構(gòu)變化存在一個(gè)臨界值， 即 當(dāng)φ≤0.6652 時(shí) 顆 粒 發(fā) 生 結(jié) 構(gòu) 的 缺 陷， 當(dāng)φ≤0.4872時(shí)顆粒系統(tǒng)發(fā)生從固體到液體的轉(zhuǎn)變.該臨界值的誤差是通過誤差棒來量化的.誤差棒的測(cè)量是在相同的初始狀態(tài)下重復(fù)30次得到的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)， 然后以局部體積分?jǐn)?shù)的標(biāo)準(zhǔn)差為中心， 其中誤差棒一半的長(zhǎng)度表示不確定度， 只要臨界值的波動(dòng)在誤差棒的范圍內(nèi)， 該臨界值就可以接受.在準(zhǔn)二維濕顆粒體系中， 顆粒可以被看作分子， 用相鄰顆粒之間的液橋代替分子鍵， 通過施加的外力來控制系統(tǒng)的融化狀態(tài).外部驅(qū)動(dòng)力的增加使“晶體”克服摩擦而相對(duì)移動(dòng)， 由于“晶體”表面粒子間的相互作用較弱， 導(dǎo)致“晶體”表面顆粒變得稀疏而發(fā)生結(jié)構(gòu)的缺陷， 并向“晶體”內(nèi)部結(jié)構(gòu)松散區(qū)域擴(kuò)散.在缺陷階段， 由于外部能量的注入與液體橋的破裂能量達(dá)到平衡， 因而分子解除鍵的束縛， 最終導(dǎo)致“晶體”產(chǎn)生向液體融化的突變[23].這與圖7中φ=0.4872時(shí)， 從缺陷到開始發(fā)生固-液轉(zhuǎn)變的臨界狀態(tài)一致.然而， 對(duì)于在缺陷擴(kuò)散時(shí)所出現(xiàn)的鏈狀和環(huán)狀的結(jié)構(gòu)的物理機(jī)制尚不清楚.

綜上所述， 在今后對(duì)二維融化系統(tǒng)的研究中，可以打破僅使用序參量(如取向關(guān)聯(lián)函數(shù))的情況，利用局部體積分?jǐn)?shù)來量化結(jié)構(gòu)的演變.目前對(duì)二維融化的集體行為和結(jié)構(gòu)演變的量化較為成熟， 但是對(duì)于結(jié)構(gòu)缺陷的物理機(jī)制的研究仍具有挑戰(zhàn)性， 所以今后的研究重點(diǎn)應(yīng)放在對(duì)相轉(zhuǎn)變過程中的dislocationvs.disorientation進(jìn)行研究， 定量研究結(jié)構(gòu)缺陷的發(fā)生與轉(zhuǎn)化的物理機(jī)制.

4 結(jié) 論

本文對(duì)垂直振動(dòng)下單層濕顆粒在聚集后發(fā)生的結(jié)構(gòu)與缺陷進(jìn)行了定量研究.根據(jù)實(shí)驗(yàn)及理論分析構(gòu)建了濕顆粒體系的接觸模型， 量化了準(zhǔn)二維濕顆粒體系融化過程中顆粒的結(jié)構(gòu).實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，缺陷是導(dǎo)致固-液“相”轉(zhuǎn)變的重要因素.缺陷在團(tuán)簇的邊緣開始發(fā)生， 并呈現(xiàn)鏈狀的5-7-5-7結(jié)構(gòu)的缺陷對(duì)向中間蔓延.并且， 顆粒發(fā)生缺陷時(shí)7-fold缺陷顆粒的局部體積分?jǐn)?shù)會(huì)顯著的減小， 并遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于其他類型結(jié)構(gòu)的顆粒.對(duì)局部體積分?jǐn)?shù)的分析表明: 顆粒系統(tǒng)在最小局部體積分?jǐn)?shù)φ≤0.6652時(shí)發(fā)生結(jié)構(gòu)的缺陷， 當(dāng)φ≤0.4872 時(shí)顆粒系統(tǒng)發(fā)生從固體到液體的轉(zhuǎn)變.

感謝昆山杜克大學(xué)黃鍇老師的細(xì)心指導(dǎo)與幫助， 感謝上海理工大學(xué)光電信息與計(jì)算機(jī)工程學(xué)院楊暉老師提供的實(shí)驗(yàn)設(shè)備與支持.