基于X射線吸收精細結構的鉑鉍催化劑在甲烷氧化中構效關系的研究

南 兵 黃宇營 李麗娜

1（中國科學院上海應用物理研究所 上海201800）

2（中國科學院大學 北京100049）

3（中國科學院上海高等研究院上海同步輻射光源 上海200120）

甲烷具有儲量豐富、環境友好的特點，逐漸成為一種主要的清潔能源。因此甲烷的催化氧化反應引起了廣大研究者的研究興趣［1］。通過之前的研究工作，我們已經發現Pt-Ce0.5Zr0.42La0.08Ox催化劑在甲烷完全氧化中展現出了良好的催化活性。并且，最近的研究表明，雙金屬催化劑可以展示出更好的性能，比如更高的活性、選擇性和熱穩定性。許多研究者發現，相比于Pd單金屬催化劑，Pt-Pd雙金屬催化劑具有更好的穩定性［2-3］，或許雙金屬之間的相互作用可以克服催化劑在長期的測試中失活的缺點。

因此，許多研究人員將一些主族元素（比如：P［4］、In［5］、Sn［6］、Bi［7］）作為助劑引入到催化劑中，來增加催化劑的活性、穩定性和選擇性。Bi2O3具有很高的氧離子電導率，被廣泛用來作為固體氧化物燃料電池的電極材料［8］。相關研究表明，Bi摻雜的氧化物催化劑被用來催化CO氧化［9］和甲烷完全氧化反應［7，10］，取得了良好的催化效果。Huang等［10］通過共沉淀的方法制備了不同Bi2O3含量的鎵摻雜的二氧化鈰固溶體，他們發現當Bi2O3的摻雜量為25%時，催化劑實現了甲烷完全氧化反應的最高反應速率，Huang認為是催化劑表面Bi2O3中大量的活性氧促進了催化劑的活性。后來，Ma等［9］通過浸漬法將Bi摻雜到TiO2負載的Pd催化劑中，當Bi的摻雜量為1.4%時，催化劑展現了最好的CO氧化活性，研究發現Bi的引入主要是增加了鉍鈀界面的活性氧物種，從而提升了CO氧化活性。……