煤系烴源巖油氣生成、排出與滯留特征
2021-06-02 10:38:22龔文平鄭倫舉
石油實驗地質 2021年3期
楊 恒，龔文平，鄭倫舉
(1.長江大學，武漢 430100；2.中國石化 石油勘探開發研究院 無錫石油地質研究所，江蘇 無錫 214126)
中國多數含油氣盆地都發現了大中型氣藏，這些氣藏中的天然氣主要以烴類氣體為主，干燥系數大，非烴含量少。雖然天然氣成因多種多樣，如煤型氣、油型氣、生物氣和無機氣等，但是天然氣資源以煤系地層為主，特別是已探明的千億立方米的大型氣田，如鄂爾多斯盆地蘇里格、大牛地氣田，四川盆地新場氣田，東海春曉油氣田等，均是與煤系地層烴源巖有關的油氣田[1-6]。
煤系地層烴源巖有機質豐度(TOC)較高，一般指包括煤[ω(TOC)>35%]、碳質頁巖[5%<ω(TOC)<35%]和灰—黑色泥巖和粉砂質泥巖等[0.5%<ω(TOC)<5%]在內的一套富有機質細粒沉積地層[7]。這類烴源巖干酪根類型以Ⅱ型和Ⅲ型為主，是重要的天然氣與輕質—凝析油氣藏的源巖。盡管對其生烴潛力評價與生烴演化特征已做過大量研究，但對于其生成、排出與滯留油氣能力研究并不多[8-10]。實際上決定煤系地層烴源巖是否能作為煤層氣開采或成為常規油氣藏形成的有效烴源巖，除了其生烴轉化率或產率之外，與其在不同演化階段排出、滯留油氣量的關系更加密切。本文采用成巖作用下的高溫高壓半開放—半封閉體系模擬實驗技術，對比研究了不同類型煤系地層烴源巖生排滯留油氣演化特征，并建立了相應的演化模式，探討了煤及煤系烴源巖作為油源巖的有效性、低階煤層氣能否滿足商業化開采以及與煤系地層常規—非常規油氣勘探的有關問題。
1 實驗樣品與方法
為了更清楚地厘清煤系地層不同類型烴源巖在不同演化階段油氣生成、排出以及滯留量演化特征，本文選取了4件上古生界石炭系—二疊系至新生界古近系典型未熟—低成熟煤及煤夾層中的碳質泥巖和泥巖樣品。包括采自內蒙古黑岱溝煤礦的褐煤(樣品號HDG-15，后文簡稱H煤)及其夾層碳質泥巖(樣品號準6-泥，后文簡稱Z碳泥)，干酪根類型均為Ⅲ型；另外兩件樣品為采自山東五圖煤礦古近系褐煤(樣品號WT-6，后文簡稱W煤)及其夾層黑色粉砂質泥巖(樣品號ZJT-12，后文簡稱Z粉泥)，干酪根類型均為Ⅱ2型。所有樣品均處于未熟—低成熟演化階段，適合于開展全演化階段生排油氣模擬實驗，其詳細地球化學參數見表1。
采用文獻[11]所述的儀器設備，對典型煤系地層烴源巖進行了全巖生排滯留油氣模擬實驗。樣品采用鉆取的小巖心柱，盡可能地保留烴源巖樣品的原始礦物組成及層理結構，可更合理地模擬地下油氣的排出與滯留過程。依據鄂爾多斯南緣富探1井C-P埋藏史，設置上覆靜巖壓力與地層流體壓力，并結合所用儀器模擬實驗溫度、時間與鏡質體反射率之間的匹配關系，擬定了相應的烴源巖生排烴模擬實驗研究方案[12]。詳細實驗邊界條件見表2，有關生排烴模擬實驗流程及產物收集方法等參照文獻[13-15]。
2 油氣產物演化特征
2.1 氣體產物演化特征
2.1.1 總氣體與CO2演化特征
烴源巖生排烴模擬實驗獲得的氣體產物主要由烴類氣體和CO2、H2、CO、N2等無機氣體組成，其中CO2與CO氣體中的碳主要來源于有機質的脫含氧基團熱分解[16]。為了利用碳質量平衡及其轉化率建立成巖演化過程中的生排烴演化模式，需要弄清各種產物的演變特征。由不同類型煤系地層烴源巖在全演化階段總氣體與二氧化碳產率對比(圖1)可知：樣品的總氣體產率隨成熟度的增加而增大，其中煤巖比碳質泥巖及泥巖的總氣體產率相對要高，主要與沉積有機質性質和元素組成及巖性組合特征有關。CO2產率演化具有如下特征：①所有樣品的累計CO2產率隨模擬溫度的增大而增加，生油窗內是其主要生成階段，說明其成因主要與油的生成有關，在高—過成熟階段，則增加緩慢，維持相對穩定；②在相同演化階段，煤巖的CO2產率一般比Ⅲ型沉積有機質的碳質泥巖或泥巖的CO2產率要大；③煤系地層烴源巖在模擬實驗中，其CO2氣體主要來源于沉積有機質中的有機碳和有機氧，主要受原始沉積有機質組成和成熟度的制約。煤在成巖演化過程中生成的大量CO2，在生油階段主要溶解在油相中，從而降低了其黏度和密度，增加其可流動性[17]，因而有可能對煤巖的排油氣能力產生較大的影響，應該予以特別關注。
2.1.2 烴氣演化特征
由烴氣的產率曲線(單位有機碳生成的烴氣體積)和產量曲線(每噸烴源巖生成的烴氣體積)(圖2)可知，煤系地層烴源巖在成巖作用過程中，烴氣的生成過程大致可以分為3個階段：①在生油演化階段(相當于Ro≤1.20%)，烴氣生成較為緩慢，烴氣產率一般不超過50 m3/t，屬于油伴生氣；②在快速生成烴氣階段(Ro=1.20%～2.50%)，干酪根與滯留油逐漸向烴氣轉化，此階段主要是大分子的液態長鏈烴縮聚生成分子量相對較小的短鏈烴，油氣產物逐漸從輕質油、凝析油氣、濕氣到干氣轉化，油氣相態發生了明顯的變化；③在鏡質體反射率Ro≥2.50%之后，盡管煤系地層烴源巖還具備一定的生烴氣能力，但趨于穩定，主要生成以甲烷為主的干氣。
表1 樣品基本地球化學參數Table 1 Basic geochemical parameters of samples
表2 煤系烴源巖生排烴模擬實驗邊界條件Table 2 Boundary conditions of simulation experiment for hydrocarbon generation and expelling of coaly source rocks
圖1 煤系地層烴源巖總氣體與二氧化碳產率演變特征Fig.1 Evolution characteristics of total gas and carbon dioxide production rates of source rocks in coal measures
對比不同類型的煤系地層烴源巖的烴氣產率(圖2a)，其大小主要受控于干酪根類型，氫指數越大、有機質類型越好，烴氣產率越大。在相同演化程度下，東部古近系褐煤(W煤)氫指數最高(259 mg/g)，其最高烴氣產率也最大(263 m3/t)；而鄂爾多斯黑岱溝煤礦C-P褐煤(H煤)氫指數較低(114 mg/g)，其最高烴氣產率為111.12 m3/t。對比Ⅲ型碳質泥巖(Z碳泥)與Ⅱ2型泥巖(Z粉泥)，也具有相似的演化特征。油氣產率的高低主要受控于原始沉積有機質的類型，這符合所有烴源巖生烴演化規律。
圖2 煤系地層烴源巖烴氣產率和產量曲線Fig.2 Hydrocarbon gas yields and production curves of source rocks in coaly formations
除了以烴源巖生成油氣產率高低外，還應以其生排滯留能力作為衡量其對于常規與非常規油氣藏形成是否有效的標準[18]。具有較高的生烴潛力，只是相對于單位質量有機質而言具有較高生成油氣能力，而其排出及滯留量還與烴源巖孔隙體積、巖石組合特征以及成巖作用強弱等地質—物理化學因素有關。為了更為合理地判識煤系地層不同類型烴源巖對常規與非常規油氣成藏的有效性，采用單位質量烴源巖所能生成的油氣量，即油氣產量參數表征其對油氣藏形成的有效性。圖2b為4件樣品的烴氣產量演變特征曲線，從中可知：①煤系地層烴源巖烴氣產量同時受沉積有機質類型、豐度、巖性、成巖作用階段、孔隙體積等因素的影響與制約。古近系Ⅱ2型褐煤的烴氣產量高于石炭系—二疊系Ⅲ型褐煤的烴氣產量，煤巖的烴氣產量遠高于煤系地層中碳質泥巖與泥巖的烴氣產量。盡管Ⅲ型碳質泥巖烴氣產率低于Ⅱ2泥巖(圖2a)，但由于其有機碳遠高于泥巖(表1)，其烴氣產量則大于泥巖。②低階煤巖也具備煤層氣開發潛力。盡管低階煤層氣在國外早已進行商業性開發，我國低煤階煤層氣資源豐富，但由于理論認識不足、缺少關鍵技術支撐等復雜原因，尚未取得突破[19-25]。低階煤巖是指Ro在0.50%～0.90%范圍內形成的褐煤、長焰煤和氣煤，從圖2b中可以看出，在低變質階段煤巖烴氣產量約為1.5～12 m3/t。依據中華人民共和國國家標準《煤層氣(煤礦瓦斯)利用導則:GB/T 28754—2012》中儲量計算邊界，煤層氣含量下限標準為：褐煤—長焰煤變質程度小于0.7%，空氣干燥基含氣量1 m3/t；氣煤—瘦煤變質程度在0.7%～1.9%之間，空氣干燥基含氣量4 m3/t；貧煤—無煙煤變質程度大于1.9%，空氣干燥基含氣量8 m3/t。對比模擬實驗結果，在低變質煤階，煤巖的烴氣產量遠超過1 m3/t，即使考慮到煤巖中固體有機質的吸附作用以及已生成的油對烴氣的溶解作用，長焰煤和氣煤中游離的烴氣產量可能也高于煤層氣含量下限標準，對于厚度合適的低階煤層，可以考慮進行煤層氣開發。
2.2 生排滯留油產物演化特征
煤作為一類有機質高度富集的烴源巖,能作為常規氣藏的有效氣源巖，已獲得學術界普遍認可，但在生油窗內其是否具有一定的排油能力，并作為有效的油源巖，則一直存在著較大的爭議。有人認為煤巖的排油能力十分有限，且明顯低于湖相泥巖[26-27]，而有些學者則認為煤巖可以高效排油[28-29]。出現這種爭議至少有2個方面的原因：①采用的生烴模擬實驗條件與地質條件差異較大，如采用封閉體系模擬實驗，生成的油不能有效排出，導致排油效率嚴重低估，而采用完全開放體系模擬實驗，只能獲得總的生烴產率。或者是將人工演化的實驗數據簡單地等同于自然演化的結果，如未考慮高溫熱蒸發效應導致模擬實驗排油效率與實際地質情況不符，利用粉碎樣品導致油氣排出通道發生了實質性改變。②僅僅基于生油產率或者排油效率評估其是否能作為有效油源巖，而未充分考慮油氣生成、排出與滯留之間的動態轉化過程，以及單位質量(或體積)煤系地層烴源巖所能生排滯留的絕對數量(包含了有機質含量)對其能否作為油源的影響。基于這種認識，本次研究盡可能保留烴源巖原始礦物組成結構和有機質賦存狀態(鉆取小巖心柱)，在與孔隙空間接近的生烴空間中完全充滿高壓液態水，同時考慮到與地質條件相近的上覆靜巖壓力壓實以及與地層埋深相當的地層流體壓力，進行可控壓差的生排滯油氣模擬實驗[30]。
2.2.1 排出油產物演化特征
隨著成熟度增大，排出油產率與產量均隨之而增加，其主要排油期大約在Ro=0.80%～1.45%(圖3)。古近系Ⅱ2型煤巖與泥巖的排油產率明顯高于石炭系—二疊系Ⅲ型煤巖與碳質泥巖，其中古近系Ⅱ2型泥巖最高，Ⅲ型碳質泥巖最低，這表明煤系烴源巖排出油轉化率主要受控于干酪根類型，有效排油門限的成熟度較高且延續至高成熟早期，暗示以排出輕質—凝析油為主(圖3a)。然而，由于產率高低只是表征了單位質量的有機碳轉化成油氣的量，并不能完全反映其有效排出油氣的能力。由于煤的有機碳含量遠高于泥巖，就排出油產量而言，古近系Ⅱ2型煤巖的排油能力最強，且遠高于Ⅲ型煤巖，Ⅱ2型泥巖排油能力高于Ⅲ型碳質泥巖(圖3b)，這預示著煤系地層烴源巖的排油能力同時受控于干酪根類型與巖性[31]。
圖3 煤系地層烴源巖排出油產率與產量曲線Fig.3 Oil production rates and curves of source rocks in coaly formation
盡管采用了保留原始礦物組成與層理結構的柱狀樣品，但考慮到在人工演化條件下煤系地層烴源巖在模擬實驗過程中存在一定的高溫熱蒸發作用，模擬實驗所獲得的排出油量大小并不能完全代表在實際地質條件下的排出油量大小。結合現有的勘探實際[32-34]，本次研究認為，具有有效排出油能力的煤系地層烴源巖，可能是干酪根類型為Ⅱ型的煤巖及有機碳豐度較高的泥巖；而Ⅲ型干酪根煤系烴源巖基本上不具備形成規模油藏的供油能力。
2.2.2 滯留油產物演化特征
煤系烴源巖滯留油產率和產量均具有隨成熟度增加呈先增加再減少的特征，具有在Ro為1.0%附近達到最高值、在過成熟階段減少至很低水平的趨勢(圖4)。對比滯留油產率與產量曲線(圖4a和圖4b)可見，不同巖性與干酪根類型的煤系地層烴源巖差異較大。古近系Ⅱ2型泥巖滯留油產率最高，其次是煤巖，Ⅲ型干酪根碳質泥巖最低。滯留油產量的演變特征(圖4b)表明，其主要受控于巖性，而與干酪根類型關系不大，兩件煤巖的滯留油產量遠高于泥巖或碳質泥巖，這主要是由于煤對液態油具有極強的吸附作用，以及煤巖具有較高的孔隙度。對比圖3排出油產物演化特征，不難看出，煤系烴源巖在生油窗所生成的液態油主要滯留在烴源巖中，排出油所占比例不大。
2.3 總油氣產物演化特征
總油氣產率與有機質類型和巖性密切相關(圖5a)。在巖性相同時原始樣品的氫指數越高，干酪根類型越好，其油氣總產率越大；在干酪根類型相同時，泥巖總油氣產率高于煤巖，干酪根類型的影響程度高于巖性。對于上述4個樣品而言，其總油氣產率的大小順序為Ⅱ2型泥巖>Ⅱ2型煤巖>Ⅲ型煤巖>Ⅲ型碳質泥巖；而總油氣產量除與干酪根類型、巖性有關外，還與有機質豐度有關，煤巖總油氣產量遠高于泥巖與碳質泥巖。對于煤巖而言，干酪根類型是主控因素；而對于泥巖而言，有機質豐度的影響程度更大些。
圖4 煤系地層烴源巖滯留油產率與產量曲線Fig.4 Retained oil production rates and curves of source rocks in coaly formations
圖5 煤系地層烴源巖總油氣產率與產量曲線Fig.5 Total oil and gas production rates and curves of source rocks in coaly formations
總之，煤系地層烴源巖是否為有效的油源巖，還是僅可作為氣源巖；是否能作為非常規油氣資源開發，還是僅對常規油氣藏的形成具有有效性，需要綜合干酪根類型、巖性組合特征、成熟度以及有機質豐度等因素對其在不同演化階段生成油氣產率的影響，更應關注對其排出與滯留油氣能力的影響。
3 烴源巖生排滯留烴演化模式
3.1 不同干酪根類型煤巖生排烴演化模式
有機碳轉化率是指生成、排出與滯留油氣中的有機碳占原始有機質中有機碳的百分比。在不同演化階段，生排滯油氣的有機碳轉化率相比產率而言，更能反映其對于形成常規與非常規油氣藏的有效性。綜合考慮不同類型煤巖熱壓模擬實驗結果及其生排滯留油氣產率與產量隨成熟度的演變特征，建立了Ⅱ2型與Ⅲ型煤巖的生排滯留油氣演化模式。Ⅲ型干酪根煤巖總有機碳中轉化成油氣的有機碳不超過10%；Ⅱ2型煤巖總有機碳轉化率不超過20%，不同煤巖變質階段，生排滯留油氣的有機碳轉化率不同(圖6)。煤巖從褐煤至無煙煤的成巖成烴演化階段可以劃分成4個變質階段：①低變質階段(Ro在0.50%～0.90%)，相當于從褐煤至氣煤，是煤巖中干酪根向油氣轉化的主要階段，生成的油氣主要以滯留油為主，烴氣轉化率低于2%，幾乎不排烴；②中等變質煤化階段(Ro在0.90%～1.50%)，相當于從肥煤至焦煤變質階段，滯留油開始降低[35]，Ⅱ2型煤巖開始排出油，排出油碳轉化率低于3%，不到總有機碳轉化率的30%，也就是說在能轉化成油氣的有效碳中，只有低于30%的有效有機碳以油的形式排出。此演化階段是低分子液態烴及氣態烴開始大量生成時期，Ⅲ型煤一般只排出烴氣，煤層氣含量相對較低；③高變質階段(Ro在1.50%～2.50%)，相當于從瘦煤至貧煤變質階段，總有機碳轉化率達到最高值，絕大多數的滯留油已轉化成烴氣，殘余油量已很低，也不再具有排出油能力，隨著烴氣的進一步生成，烴氣的排出量與滯留量(煤層氣)均很高；④過變質階段(Ro>2.50%)，相當于無煙煤階段，主要是殘余干酪根生成烴氣，生成速率明顯減緩，階段排出烴氣量不高(圖6)。
圖6 煤巖生排滯留油氣演化模式Fig.6 Models showing hydrocarbon generation, expelling and retention in coaly source rocks
達到生油高峰之后，在成熟晚期至高成熟階段，由于烴氣主要是由滯留油生成的，因此用排出油中所含有機碳除以原始有機碳含量的百分比值，比用排出油質量除以總油質量的百分比值來衡量排烴效率要更為合理。
3.2 煤系地層中泥巖與碳質泥巖生排烴演化模式
煤系地層中的泥巖及碳質泥巖與一般湖相Ⅲ型干酪根的生烴演化過程類似，其油氣的生成可以分成5個油氣轉化階段(圖7)：即未成熟期、成熟期、成熟晚期至高成熟早期、高成熟期以及過成熟期。①未成熟演化階段(Ro≤0.5%)，烴源巖中已含有較高的可溶有機質，滯留油碳轉化率已占總油氣有機碳轉化率的20%左右，均以滯留油的形式賦存；②成熟演化階段(0.5%
4 結論
(1)隨成熟度增加，煤系地層烴源巖生成油氣產率的高低主要受控于沉積有機質類型，而排滯油氣產率與產量高低則同時受控于干酪根類型與巖性。Ⅱ2型干酪根煤巖與較高有機質豐度泥巖在生油高峰之后可排出一定量的輕質油；而Ⅲ型干酪根煤巖與碳質泥巖基本上不具有排油能力。
(2)相同干酪根類型的煤巖與泥巖具有接近的烴氣產率，但煤巖在低演化階段其烴氣產量即可超過1.5 m3/t，對于厚度合適的煤層，可以進行煤層氣開發。煤巖最高烴氣產量都超過50 m3/t，而碳質泥巖與泥巖的總油氣產量一般低于20 m3/t，在相同厚度與面積情況下，煤系地層中煤巖對于氣藏形成的有效性可能大于泥巖。
(3)建立了煤系地層中煤巖、泥巖與碳質泥巖的生排滯油氣有機碳轉化率演化模式。生油高峰之后烴氣的生成既有滯留油轉化生成的烴氣，也有殘余干酪根直接生成的烴氣；不同類型煤巖與泥巖由滯留油和殘余干酪根生成烴氣的比例差異較大。
圖7 煤系泥巖與碳質泥巖生排滯演化模式Fig.7 Models showing hydrocarbon generation, expelling and retention in coaly mudstones and carbonaceous mudstones
