基于響應(yīng)曲面法的304不銹鋼化學(xué)機械拋光工藝參數(shù)優(yōu)化 *

劉海旭， 武慶東， 曹瀟俊， 祁婉婷， 蘇建修

(河南科技學(xué)院 機電學(xué)院， 河南 新鄉(xiāng) 453003)

柔性顯示器具有超薄、質(zhì)量小、耐用、設(shè)計自由，可撓曲、可收卷和耐沖擊等性能[1]，廣泛適用于移動電話、筆記本電腦、商標、安全身份文件、電子書、電子海報、環(huán)境顯示、機器人感覺皮膚等工業(yè)、民用及軍事行業(yè)[2]。柔性顯示器以柔性材料為襯底，對柔性襯底的表面質(zhì)量及性能要求非常嚴格，如表面粗糙度須小于5 nm，波紋度小于0.1 μm，且熱穩(wěn)定性高、輕質(zhì)高強度，超薄、高柔性和韌性等。不銹鋼材料具備柔性襯底所需的性能且成本低廉, 將成為未來柔性大尺寸顯示器襯底的主要材料[3-4]。但超薄不銹鋼片的加工質(zhì)量和精度，將直接影響到其制作的器件的性能[5]。當(dāng)超薄不銹鋼片表面有微小缺陷時，會遺傳給外延生長膜而成為器件的致命缺陷[6]。因此，如何高效地加工出高質(zhì)量、高精密的大尺寸柔性顯示器襯底滿足現(xiàn)在和未來柔性顯示器的要求，是柔性顯示產(chǎn)業(yè)發(fā)展的當(dāng)務(wù)之急。

國內(nèi)外眾多學(xué)者對不銹鋼表面的拋光技術(shù)進行了大量深入的研究，其主要拋光方法有：機械拋光、化學(xué)拋光、電化學(xué)拋光(也稱電拋光或電解拋光)及電化學(xué)機械拋光等。機械拋光、化學(xué)拋光、電化學(xué)拋光后的表面粗糙度往往達不到要求，且損傷層深[7-12]；不銹鋼電化學(xué)機械拋光加工裝置復(fù)雜，受電流流動特性影響，表面質(zhì)量也難以控制[13]。

化學(xué)機械拋光(CMP)技術(shù)被認為是目前能兼顧表面粗糙度和表面平整度要求的最好的拋光方法，已成為硬脆性晶體材料實現(xiàn)其表面超光滑無損傷加工的最實用技術(shù)之一，并已廣泛應(yīng)用于超大規(guī)模集成電路、半導(dǎo)體照明等領(lǐng)域[14]。因此，化學(xué)機械拋光技術(shù)可能是最適合的技術(shù)，且完全能用于大尺寸超薄不銹鋼柔性顯示器襯底表面的高效超精密加工中，來獲得其超光滑無損傷的加工表面。近幾年，許多研究者對不銹鋼的化學(xué)機械拋光進行了深入地研究[15-16]，并取得了一定的研究成果，但關(guān)于拋光工藝參數(shù)的預(yù)測與優(yōu)化的研究不多。

在化學(xué)機械拋光中，拋光工藝參數(shù)是決定化學(xué)機械拋光的效率、表面質(zhì)量和成本的主要因素之一[17]。因此，提出基于響應(yīng)曲面法的304不銹鋼化學(xué)機械拋光工藝參數(shù)預(yù)測和優(yōu)化方法，以獲得化學(xué)機械拋光的最佳工藝參數(shù)，并在此參數(shù)下進行化學(xué)機械拋光試驗。

1 試驗部分

1.1 材料與設(shè)備

試驗樣品為超精密研磨后的304不銹鋼薄片若干，其厚度約為2 mm，直徑約為50 mm，拋光前表面形貌如圖1所示，樣品的表面粗糙度Ra在22～28 nm，不銹鋼片用石蠟粘在不銹鋼載物臺的中心，每個載物臺粘1個樣品。采用聚氨酯拋光墊進行化學(xué)機械拋光，拋光液中的磨料為Al2O3，平均粒徑為0.5 μm，氧化劑為FeCl3，草酸為pH調(diào)節(jié)劑，pH值為2。所有試驗在1 000級超凈室中進行，環(huán)境溫度控制在22 ℃。拋光試驗完成后，用超聲清洗機清洗工件3 min，清洗完成后取出工件并烘干。采用響應(yīng)曲面法設(shè)定試驗的工藝參數(shù)，在拋光過程中，載物臺做往復(fù)擺動，擺動范圍為20 mm，擺動頻率設(shè)定為0.1 Hz，試驗中所使用的去離子水電阻率為18.24 MΩ·cm。

1.2 測量與表征

采用Sartorius CP225D精密電子天平(精度0.01 mg)稱量拋光前后304不銹鋼片的質(zhì)量，根據(jù)質(zhì)量損失法計算材料去除率RMRR，見公式(1)。

RMRR=Δm/(ρtπr2)

(1)

式中：Δm為拋光前后的質(zhì)量差，g；ρ為304不銹鋼的密度，g/cm3；t為拋光時間，min；r為304不銹鋼片半徑，cm。

采用布魯克三維表面輪廓儀(Contour-GTK，垂直分辨率為0.01 nm)測量拋光前后工件的表面粗糙度Ra。用精度為1 nm的Lycra金相顯微鏡對拋光前后試樣表面進行觀察。試驗過程中用磁力攪拌器均勻分散拋光液，拋光液流量為14 mL/min。試驗在國產(chǎn)ZYP300旋轉(zhuǎn)擺動式重力研磨拋光機上進行，每個試驗重復(fù)3次，記錄每次試驗后材料去除率RMRR和表面粗糙度Ra的值，然后取平均值。

1.3 試驗設(shè)計

根據(jù)Box-Behnken design(響應(yīng)面法設(shè)計)原理, 確定工藝參數(shù)為：拋光盤轉(zhuǎn)速z1為45～75 r/min，拋光壓力z2為6.895～20.685 kPa, 每個樣品拋光時間z3為10～30 min。對上述3個因素進行編碼：

xi=(zi-z0)/Δi

(2)

式中：i=1,2,3；xi為對應(yīng)因素水平；zi為對應(yīng)因素；z0為0水平的因素值；Δi為區(qū)間變化范圍。對應(yīng)因素及編碼值如表1所示。

2 試驗結(jié)果與分析

根據(jù)響應(yīng)曲面法設(shè)計的試驗參數(shù)進行試驗，其試驗結(jié)果如表2所示。

表2 試驗方案結(jié)果

轉(zhuǎn)換試驗中的工藝參數(shù)，把各試驗因素的自由變量和表面粗糙度都轉(zhuǎn)換為矩陣形式，然后用最小二乘法求得回歸系數(shù)，從而得到表面粗糙度與拋光盤轉(zhuǎn)速、拋光壓力、拋光時間的多元回歸公式：

Ra=9.333-0.075x1+0.205x2-0.036x3+0.564x12+1.120x22+2.610x32-0.817x1x2-0.178x1x3-0.489x2x3

(3)

同樣，也可以得到材料去除率與拋光盤轉(zhuǎn)速、拋光壓力、拋光時間的多元回歸公式：

RMRR=149.2+11.41x1+49.71x2+3.49x3+2.2x12-36.9x22+7.6x32-1.4x1x2+2.2x1x3+35.1x1x3

(4)

2.1 表面粗糙度模型與分析

2.1.1 表面粗糙度方差及顯著性分析

對表面粗糙度多元回歸方程式(3)進行顯著性分析，用相關(guān)性系數(shù)表示式(3)的顯著性，規(guī)定α為0.05，回歸模型方差分析見表3所示。其中：均差平方和(AdjSS)表示數(shù)據(jù)的總變異；均方和(AdjMS)表示誤差平方除以相應(yīng)的自由度得到的商；F值表示方差求出的統(tǒng)計量，用于檢驗回歸方程的顯著性；與F所對應(yīng)的P值是用來檢驗其顯著性水平大小的指標。

表3 表面粗糙度回歸模型方差

由表3可知，二次項失擬數(shù)值P=0.760>0.050，相關(guān)系數(shù)R2=0.977 8，調(diào)整決定系數(shù)RAdj2=0.937 9，表面粗糙度的回歸模型的響應(yīng)值為93.79%，同時可以對不同參數(shù)下的表面粗糙度進行優(yōu)化和預(yù)測。通過表3還可知：x22、x32、x1x2均在P<0.010水平下達到極顯著，x12在P<0.050水平下顯著。這也意味著表面粗糙度的回歸模型較顯著。對比表3中的F值可知，自變量對響應(yīng)值的影響由大到小的順序為壓力、轉(zhuǎn)速、時間。且表3中壓力與轉(zhuǎn)速交互作用對表面粗糙度的影響極其顯著。

2.1.2響應(yīng)曲面交互作用分析

在正交試驗中雖然通過試驗結(jié)果可分析因素間交互作用的影響，但是不能像響應(yīng)曲面法一樣直觀的通過響應(yīng)曲面及等高線表達交互作用下的結(jié)果。根據(jù)式(3)和表3 分別作出表面粗糙度的響應(yīng)曲面和等高線圖，如圖2所示。

圖2a表示轉(zhuǎn)速與壓力共同作用對表面粗糙度的影響。通過圖2a的響應(yīng)曲面圖可以看到：Ra隨著轉(zhuǎn)速的增大先增大后降低，隨著壓力的增大而有所減小，并且響應(yīng)曲面的趨勢陡峭，分界明顯。時間一定時，由于轉(zhuǎn)速的增大，在拋光初始階段磨粒對工件表面的劃刻次數(shù)增加，表面粗糙度變大；轉(zhuǎn)速繼續(xù)增大，在拋光液的化學(xué)作用下，工件表面出現(xiàn)軟化層，同時磨粒利用率隨著轉(zhuǎn)速的增大而提高，表面粗糙度會有所改善；同時壓力增大的情況下，磨粒劃刻深度隨之增加，表面粗糙度增大。經(jīng)過化學(xué)作用，工件表面形成的軟化層在轉(zhuǎn)速和壓力增大的情況下，磨粒切削次數(shù)增加和切削深度增大。圖2a中Ra存在最小值的條件是：轉(zhuǎn)速為55～65 r/min，壓力為12.411～16.548 kPa。

圖2b表示轉(zhuǎn)速與時間共同作用對表面粗糙度的影響，Ra隨著轉(zhuǎn)速的增大呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢，隨著時間的增加呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢。壓力一定時，轉(zhuǎn)速初始階段增加，磨粒劃刻后留下的劃痕在拋光液的作用下沒有及時地被軟化，表面粗糙度增大，但隨著轉(zhuǎn)速和時間增大，拋光液的化學(xué)作用使得工件表面材料的去除模式為“軟化-切削-軟化”循環(huán)，從而改善了工件表面質(zhì)量，但隨著時間過長，磨粒可能會鑲嵌在工件表面，從而工件表面質(zhì)量下降。圖2b中Ra存在最小值的條件是：轉(zhuǎn)速為55～65 r/min，時間為16～24 min。

圖2c表示壓力與時間共同作用對表面粗糙度的影響,Ra隨著壓力的增大呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢，隨時間增加呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢。在壓力和時間的交互作用下，隨著壓力的增大，磨粒劃過工件表面的深度增加；隨著時間的增大，磨粒劃過工件表面的次數(shù)增多，同時壓力增大的情況下，拋光液不能充分在工件與拋光墊結(jié)合面發(fā)揮作用，導(dǎo)致工件表面質(zhì)量下降。圖2c中Ra存在最小值的條件是：壓力為11.032～19.306 kPa，時間為16～24 min。

綜上所述，轉(zhuǎn)速在55～65 r/min范圍內(nèi)，壓力在12.411～16.548 kPa范圍內(nèi)，時間在16～24 min范圍內(nèi)存在表面粗糙度Ra最小值的最優(yōu)解。

(a) 轉(zhuǎn)速與壓力作用下的響應(yīng)曲面和等高線圖Response surface and contour map of the rotational speed and pressure(b) 轉(zhuǎn)速與時間作用下的響應(yīng)曲面和等高線圖Response surface and contour map of the rotational speed and time(c) 壓力與時間作用下的響應(yīng)曲面和等高線圖Response surface and contour map of pressure and time圖2 表面粗糙度的響應(yīng)曲面和等高線圖Fig. 2 Response surface and contour map of surface roughness

2.2 材料去除率模型與分析

2.2.1 材料去除率方差及顯著性分析

對材料去除率多元回歸方程式(4)進行顯著性分析，同樣用相關(guān)性系數(shù)表示式(4)的顯著性，回歸模型方差分析如表4。由表4可知：二次項失擬數(shù)值0.068>0.050，相關(guān)系數(shù)R2=0.929 5，調(diào)整決定系數(shù)RAdj2=0.802 5，說明材料去除率的回歸模型的響應(yīng)值為80.25%，可以看出該模型擬合性較好，可以對不同工藝參數(shù)下的材料去除率進行優(yōu)化預(yù)測。通過表4的回歸模型還可知：x22、x2x3在P<0.050水平下顯著，X2在P<0.010水平下極顯著，這也意味著材料去除率的回歸模型較顯著。

表4 材料去除率回歸模型方差

2.2.2 響應(yīng)曲面交互作用分析

根據(jù)材料去除率的回歸方程(4)和表4材料去除率回歸模型方差分析，得出材料去除率的響應(yīng)曲面和等高線圖，如圖3所示。

圖3a表示轉(zhuǎn)速與壓力共同作用對材料去除率的影響。從圖3a可以看出：RMRR隨著轉(zhuǎn)速的增大而增大，但是增長趨勢較為平緩，隨壓力的增大呈現(xiàn)出先增大后趨于平穩(wěn)的趨勢，并且響應(yīng)曲面的分界明顯；拋光時間一定時，在轉(zhuǎn)速和壓力的交互作用下，材料去除率基本呈現(xiàn)出隨著轉(zhuǎn)速和壓力乘積增大而增大。圖3a中存在RMRR最大值的條件是轉(zhuǎn)速為60～75 r/min，壓力為19.306～20.685 kPa。

圖3b表示轉(zhuǎn)速與時間共同作用對材料去除率的影響，RMRR隨著轉(zhuǎn)速和時間的增大同時呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢，響應(yīng)曲面圖變化平緩，壓力一定時，RMRR隨著轉(zhuǎn)速與時間的乘積增大而緩慢增大。圖3b中存在RMRR最大值的條件是轉(zhuǎn)速為60～75 r/min，時間為22～30 min。

圖3c表示壓力與時間共同作用對材料去除率的影響，RMRR隨著壓力的增大呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢，隨時間的增加而增大時基本呈現(xiàn)出線性關(guān)系。圖3c中存在RMRR最大值的條件是壓力為19.306～20.685 kPa，時間為26～30 min。

(a) 轉(zhuǎn)速與壓力作用下的響應(yīng)曲面和等高線圖Response surface and contour map of the rotational speed and pressure(b) 轉(zhuǎn)速和時間作用下的響應(yīng)曲面和等高線圖Response surface and contour map of the rotational speed and time(c) 壓力和時間作用下的響應(yīng)曲面和等高線圖Response surface and contour map of pressure and time圖3 材料去除率的響應(yīng)曲面和等高線圖Fig. 3 Response surface and contour map of material removal rate

表4中，在轉(zhuǎn)速一定時，拋光壓力與時間的交互作用顯著，并且隨著壓力與時間乘積的增大而增大。由于在拋光初始階段隨著壓力和時間的增加，材料去除率會隨之增大，但在壓力不斷增大的情況下，進入工件與拋光墊結(jié)合界面的拋光液減少，拋光液的化學(xué)機械作用不能充分發(fā)揮，拋光時間雖然增加，但是材料去除率出現(xiàn)了下滑的現(xiàn)象。綜上所述，轉(zhuǎn)速在60～75 r/min范圍內(nèi)，壓力在19.306～20.685 kPa范圍內(nèi)，時間在26～30 min范圍內(nèi)存在材料去除率RMRR的最大值的最優(yōu)解。

3 優(yōu)化工藝參數(shù)驗證

通過對表面粗糙度和材料去除率在各因素交互作用情況下的分析，可以得出最佳的工藝參數(shù)范圍，再通過模型對最優(yōu)參數(shù)范圍進行預(yù)測，得出最佳工藝參數(shù)。Ra最佳工藝參數(shù)是轉(zhuǎn)速為60 r/min、壓力為13.790 kPa、時間為20 min，工件的三維形貌如圖4所示；RMRR最佳工藝參數(shù)是轉(zhuǎn)速為75 r/min、壓力為20.685 kPa、時間為30 min，工件的三維形貌如圖5所示；模型預(yù)測Ra值為9.333 nm，RMRR值為222.649 nm/min。對最佳工藝參數(shù)進行驗證，試驗結(jié)果如表5所示。試驗值與預(yù)測值比較其相對誤差較小，在±10%以內(nèi)，說明響應(yīng)曲面法對優(yōu)化工藝參數(shù)的優(yōu)化及結(jié)果預(yù)測準確。

表5 驗證試驗

圖4 最佳Ra時的表面形貌

圖5 最佳RMRR時的Ra形貌

4 結(jié)論

采用響應(yīng)曲面法進行304不銹鋼拋光工藝參數(shù)的優(yōu)化及結(jié)果預(yù)測，得出的研究結(jié)論如下：

(1)采用響應(yīng)曲面法進行304不銹鋼化學(xué)機械拋光試驗，根據(jù)試驗結(jié)果，得出拋光后的材料去除率及表面粗糙度的回歸模型，并進行方差及顯著性分析。結(jié)果表明，回歸模型顯著，證明了響應(yīng)曲面法預(yù)測及優(yōu)化304不銹鋼化學(xué)機械拋光工藝參數(shù)的可行性及可靠性。

(2)通過對響應(yīng)曲面和等高線圖的分析，得出了最佳的拋光工藝參數(shù)范圍，根據(jù)得到的回歸模型對工藝參數(shù)進行優(yōu)化，得出表面粗糙度和材料去除率優(yōu)化后的最佳工藝參數(shù)組合：在轉(zhuǎn)速為60 r/min，拋光壓力為13.790 kPa，拋光時間為20 min的參數(shù)條件下，Ra的預(yù)測值最小，為9.333 nm；在轉(zhuǎn)速為75 r/min，拋光壓力為20.685 kPa，拋光時間為30 min的參數(shù)條件下，RMRR的預(yù)測值最大，為222.649 nm/min。

(3)根據(jù)得到的表面粗糙度和材料去除率最佳工藝參數(shù)，進行了化學(xué)機械拋光試驗，試驗結(jié)果為Ra= 8.631 nm，RMRR=237.057 nm/min，與預(yù)測值進行比較，其相對誤差在±10%以內(nèi)，表明響應(yīng)曲面得到的模型精度高，可以用于對化學(xué)機械拋光工藝參數(shù)進行優(yōu)化及結(jié)果預(yù)測。