地表水和底泥中90Sr的含量及相關性分析

李 周，李鵬翔，馬旭媛，宋沁楠，韓玉虎，任曉娜

(中國輻射防護研究院， 太原 030006)

90Sr由235U、239Pu裂變生成，屬長壽命核素(物理半衰期28.1 a)，主要通過食入或吸入途徑進入人體。鑒于鍶和鈣屬同族元素,化學及生化性質相似，兩者會一起積聚在骨骼和牙齒上，90Y作為90Sr的衰變子體會發射高能β射線(2.28 MeV)并給人類帶來致癌風險，特別是骨癌和白血病[1]。

核武器試驗落下灰、核事故釋放和核設施排放是環境中90Sr的主要來源。核電廠、后處理廠、廢物處置設施等的計劃排放和事故排放也會向環境排放相當數量的90Sr，對人類、環境和非人類物種的輻射影響不容忽視[2-6]。

除核設施周邊的受納水體以外，其他環境地表水體中存在的90Sr主要來源于大氣核試驗所致的全球沉降，包括直接沉降和地表沖刷間接引入兩種主要途徑。進入地表水后，鍶常以離子形態存在，90Sr會伴隨沉積、交換、吸附等過程向底泥介質進行濃集，最終形成兩者濃度關系平衡的建立、破壞、再建立的循環過程。這是一個非常復雜的過程，常受到地表水特征(來源、水流、pH值等)、懸浮物(沉積物顆粒、微生物等)、氣象條件、周圍地表環境等的影響[7]。

研究地表水和底泥中90Sr的含量及其相關性意義深遠，特別是其中涉及的方法學，對于探索放射性核素在地表水系中的遷移擴散規律及其影響因素、內陸核設施選址可行性論證、特定場景如核設施事故排放的長期影響分析等都有很好的支撐作用。

1 90Sr的來源及取樣

近年來，我們對河北、山東、浙江、廣西、廣東、福建、海南等地的地表水及配對底泥開展了取樣監測工作，獲取了一定數量的90Sr測量數據。

采集表層地表水(水面下約50 cm處)后，在相應點位采集底泥樣品，即配對底泥樣品。分別依據國家行業標準HJ 815—2016[8]和EJ/T 1035—2011[9]開展地表水和底泥中90Sr的含量分析，其分析過程簡述如下：

一般取50 L水樣或30 g底泥干樣用于90Sr的含量分析。首先往樣品中準確加入鍶釔載體，水樣經碳酸鹽沉淀后用酸溶解并調節溶液pH值為1.0；底泥樣品用鹽酸加熱浸取，浸取液進行草酸鹽沉淀，沉淀經高溫灼燒后用酸溶解并調節溶液pH值為1.0。樣品溶液通過涂有二-(2-乙基己基)磷酸(HDEHP)的聚三氟氯乙烯色層柱吸附釔，再以1.5 mol/L硝酸淋洗色層柱，洗脫釔以外的其他被吸附的鍶、銫、鈰、鉅等離子，并以6 mol/L硝酸解吸釔，以草酸釔沉淀的形式進行β計數和稱重，最后計算得到樣品中90Sr的含量。

2 結果與討論

地表水和底泥樣品中90Sr分析結果及二者比值η列于表1。數據顯示，地表水和底泥中90Sr的含量均為正常環境水平，未發現異常數據。

表1 地表水和底泥樣品中90Sr分析結果及二者比值Tab.1 Analysis results and ratio of 90Sr in surface water and sediment samples

利用SPSS(Statistical Product and Service Solutions)軟件的皮爾遜(Pearson)相關系數法對上述數據進行統計分析。

對所有數據(表1)進行統計分析，結果表明，地表水和底泥中90Sr的含量在0.01水平(雙側)上顯著相關，兩者呈現一定的線性關系(見圖1)，但整體上相關性不是很強。

圖1 地表水和底泥樣品中所有90Sr含量數據間的線性關系Fig.1 Linear relationship between the concentration of90Sr in all surface water and sediment samples

對不同地域樣品中90Sr含量的數據分別統計，列于表2。結果表明，福建和山東地區地表水和底泥中90Sr的含量分別在0.01水平(雙側)和0.05水平(雙側)上顯著相關，兩者均呈現一定的線性關系(見圖2)，且整體上相關性要優于所有數據同時統計的結果；海南、河北、浙江、遼寧等地的地表水和底泥中90Sr的含量之間沒有相關性；廣西和廣東兩地則因為數據量太少，不具備統計分析條件。

圖2 福建(左)和山東(右)地表水和底泥樣品中所有90Sr含量數據間的線性關系Fig.2 Linear relationship between the concentration of 90Sr in all surface water andsediment samples in Fujian (left)and Shandong (right) province

表2 不同地域數據的Pearson統計分析結果Tab.2 Pearson statistical analysis results of different areas

統計分析結果顯示，環境地表水和配對底泥之間90Sr含量具有一定的相關性，這與從原理上分析得到的結論是一致的，即地表水中90Sr含量越高，則配對底泥中的含量也相應越高。但兩者的相關性程度不是很高，分區域統計時雖然部分地區的統計結果相關性要更優，但也有更差的情況，整體上沒有發現區域性規律。分析認為，造成相關性不是很理想的原因有如下幾條：

(1)我國正常環境地表水及底泥中90Sr的含量非常低，而低水平放射性測量的不確定度很大，一般情況下能夠將分析誤差控制在±30%以內已是非常不容易的事情，這就導致統計數據本身存在較大誤差，統計結果產生偏離也就不足為奇。且地表水常受氣象和周圍環境的影響，采集的樣品會出現膠體造成的渾濁，而現有的前處理手段難以將其清除干凈，分析過程中膠體中的90Sr會進入到水樣，造成分析結果偏高，影響統計結果準確性。

(2)水源、降雨等外界因素的影響。地表水的來源決定了90Sr的輸入源項，來源變化會對水中90Sr的含量水平產生顯著影響；降雨會對周圍地表環境形成沖刷并最終流入地表水體，周圍地表環境特征(易被沖刷否及其90Sr的分布及含量水平)會對水體的含量產生影響。

(3)地表水的pH值和溫度、其他離子的濃度、底泥形態特征、懸浮物或有機物含量等內在因素會對鍶在地表水和底泥間的Kd值水平產生明顯影響。

3 對后續工作的建議

總體上來看，90Sr在地表水和底泥間的遷移轉移是一個非常復雜的過程，而掌握此類研究的方法學問題具有重大意義：一是多角度、不同時間、不同空間開展數據統計分析，建立完善的數據庫，可以為基礎領域研究和相關應用研究提供經驗和數據支撐；二是將方法學應用到內陸核設施或相關排污單位，開展受納水體中放射性核素遷移研究，從而評價相關設施或單位運行及事故情況下對相關人群、周圍環境及非人類物種的影響，論證選址的科學性和可行性。

建議在以下三個方面開展后續研究工作：

(1)繼續開展取樣監測和數據搜集工作，積累數據，提升相關工作的統計學意義。可分同一季節、同一區域甚至同一地表水體開展數據統計工作，探討季節性、區域性和不同水體的變化規律及影響因素，最終能夠建立可反應時空變化的數據庫。

(2)細化和完善放射性核素在地表水體中的遷移規律研究。一是繼續開展實驗室研究工作，注重溶液pH值、溶液溫度、水體流速、顆粒物性狀等因素和混合因素的影響規律；二是針對現有核設施受納水體開展實際調查分析工作，提升分析結果準確度和代表性，注重影響因素特征獲取，科學分析各因素的綜合影響并建立模型，做到可隨環境因素的變化隨時調整參數，實時掌握相關設施對環境影響的準確信息。

(3)重點關注相關性差的區域，特別是海南，其可統計分析的數據共16組，數據量從統計學意義來講已非常可觀，但最終卻得到不相關的結果。應進一步開展調查及分析研究工作，深層次研判關鍵影響因素和影響模式，這些可作為后續開展工作的方向。