不同鈍化劑對鎘污染黃壤和棕壤的鈍化效果

蘇金成 王小兵 汪曉麗

摘要：為了解鈍化劑對不同性質鎘污染土壤的鈍化效果，分別選取模擬鎘污染的廣西黃壤和江蘇棕壤為研究對象。利用盆栽試驗研究碳酸鈣、硅酸鈣、磷酸二氫鈣和硫化鈉4種常見鈍化劑對2種土壤pH值、可交換態鎘含量、小麥地上部生物量、籽粒產量和籽粒中鎘含量的影響。結果表明，在2種土壤中添加碳酸鈣、硅酸鈣、硫化鈉均可以使土壤pH值上升，而添加磷酸二氫鈣的土壤pH值降低。從土壤鎘的化學形態看，隨著鈍化劑添加比例增高，2種土壤可交換態鎘均呈下降趨勢。當4種鈍化劑添加比例為2.0%時，對廣西黃壤的鈍化效果由大到小為硫化鈉、硅酸鈣、磷酸二氫鈣、碳酸鈣，鈍化率分別為29.54%、28.11%、24.56%、17.79%，對江蘇棕壤的鈍化效果由大到小為硫化鈉、磷酸二氫鈣、硅酸鈣、碳酸鈣，鈍化率分別為28.21%、27.56%、22.76%、13.46%。在廣西黃壤中，鈍化劑添加量分別為0.5%、1.0%、2.0%時，硅酸鈣處理的小麥地上部生物量、籽粒產量均大于磷酸二氫鈣和碳酸鈣的處理，且籽粒中鎘含量更低，硅酸鈣添加比例為2.0%處理后小麥籽粒中鎘含量為0.06 mg/kg，低于GB 2762—2017《食品安全國家標準 食品中污染物限量》中小麥含鎘量的限量（0.1 mg/kg）;在江蘇棕壤中，在鈍化劑添加量分別為0.5%、1.0%、2.0%時，磷酸二氫鈣處理的小麥地上部生物量、籽粒產量均大于硅酸鈣和碳酸鈣的處理，且籽粒中鎘含量更低，磷酸二氫鈣添加比例為2.0%處理后小麥籽粒中鎘含量為0.08 mg/kg。由于硫化鈉對小麥的生長表現出毒害作用，一般情況下不宜采用。在盆栽條件下，綜合考慮鈍化劑對土壤鎘的鈍化率影響，以硅酸鈣作為鎘污染廣西黃壤的鈍化劑，以磷酸二氫鈣作為鎘污染江蘇棕壤的鈍化劑較好。

關鍵詞：鈍化劑;鎘污染;土壤理化性質;廣西黃壤;江蘇棕壤

近年來，我國土壤重金屬污染形勢嚴峻，污染事件頻發，嚴重影響農產品質量安全和人類健康[1-2]。據2014年《全國土壤污染狀況調查公報》顯示，全國土壤環境狀況總體不容樂觀，耕地土壤環境質量堪憂，全國土壤污染總的點位超標率為16.1%，污染類型以無機型為主，無機污染物超標點占全部超標點位的82.85%。鎘（Cd）污染的點位超標率為7.0%，位居無機污染物之首[3-4]。由于鎘具有分解周期長（半衰期超過20年）、移動性大、毒性高、難降解等特點，因此修復鎘污染的土壤已成為急需解決的問題[5]。原位鈍化技術是一種經濟高效的污染治理技術，符合我國可持續農業發展的需要，是當前修復農田重金屬中輕度污染的較好選擇[6-9]。硅酸鹽、碳酸鹽、磷酸鹽和硫化物是鈍化技術中常用的幾類鈍化劑，對其鈍化機制已有一定研究[10]。硅酸鹽可與土壤中重金屬鎘形成不能被作物吸收的硅酸化合物沉淀，抑制了重金屬在土壤中的轉移及植物的吸收[11];硅酸鹽還可以提高土壤pH值，使土壤的吸附能力增強，降低了鎘的交換態與碳酸鹽態的含量，增加了鐵錳氧化結合態含量[12]。碳酸鈣能提高土壤pH值，使土壤中的有機質、鐵氧化物等的螯合能力加強，增強土壤的吸附能力，從而減少土壤中金屬的可溶性[13];碳酸鈣亦具有吸附表面積大、化學結構穩定、陽離子交換能力強等特點[14]。含磷化合物在農業上應用已久，是農作物增產豐收的主要措施之一，它們對重金屬鎘的穩定效果也十分明顯[15];付煜恒等研究發現，在鉛、鎘復合污染土壤中加入磷酸二氫鈣后，土壤中毒性特征瀝濾方法（TCLP）提取態鎘濃度的降幅達到35.18%[16]。硫化鈉則可解離出硫離子，硫離子水解后生成的氫氧根離子能與重金屬結合生成氫氧化物，從而降低重金屬生物有效性[17-18];曹宇等研究發現，添加硫化鈉可明顯降低可交換態鎘的含量，條件適當時，鎘可交換態下降值為73%[19]。酸性土壤和堿性土壤中的重金屬鎘的化學形態比例不同，鈍化劑在不同性質鎘污染土壤鈍化效果也有所不同。本研究以鎘污染廣西黃壤和江蘇棕壤為研究對象，通過小麥盆栽試驗，從化學形態和生物有效性分析不同鈍化劑對不同性質土壤的鈍化效果，進而篩選出對不同土壤鈍化效果較好的鈍化劑，以期為不同性質農田土壤鎘污染治理提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

1.1.1 供試土壤 供試土壤有2種，分別為廣西黃壤和江蘇棕壤。廣西黃壤取自廣西壯族自治區某鎘污染農田，江蘇棕壤取自揚州大學試驗農田內。2種土壤均采自0～20 cm的表層土壤，土壤經自然風干后去除雜質，粉碎后過20目篩備用。廣西黃壤和江蘇棕壤的基本理化性質見表1。

1.1.2 供試鈍化材料 所用鈍化劑為碳酸鈣（CaCO3）、硅酸鈣（CaSiO3）、磷酸二氫鈣[Ca（H2PO4）2]和硫化鈉（Na2S），均購自國藥集團化學試劑有限公司。

1.1.3 供試小麥 小麥品種為揚麥9號，購自江蘇省大華種業集團有限公司。

1.2 試驗方法

1.2.1 土壤鎘鈍化試驗 稱取2 kg過篩后的土壤于5 L塑料桶中，分別添加0.5%、1.0%、2.0%（質量分數）的碳酸鈣、硅酸鈣、磷酸二氫鈣和硫化鈉于塑料桶中，鈍化劑以溶液或濁液（碳酸鈣、硅酸鈣溶解度較小）的形式添加。按照土壤飽和持水量的70%添加去離子水，添加后對土樣進行充分攪拌，通過稱質量法來保持土壤水分含量。整個鈍化過程持續45 d，鈍化結束后，將土樣風干待用，并測定不同處理土壤的pH值和鎘的形態特征。以不添加鈍化劑作空白對照（CK），每個處理重復3次。

1.2.2 盆栽試驗 將小麥種子在水中浸泡10 h，取出種子轉移至營養液中，在暗室中催芽2 d，待種子發芽后轉移至人工制造的營養毯上進行生長，5～7 d 后，取根以上部分平均高度達到5 cm的植株移植至已鈍化處理的土壤中。稱取1 kg含有0.5%、1.0%、2.0% 4種鈍化劑的土壤置于小型盆栽中，并用去離子水使土壤含水率穩定在飽和持水量的70%，2019年11月在揚州大學環境科學與工程學院6樓移植小麥植株，每盆移植2株小麥植株，生長10 d后，移除長勢較差的1顆植株。以不添加鈍化劑的土壤作空白對照，每個處理重復3次。小麥成熟后取樣，測定小麥地上部生物量、籽粒產量、籽粒中鎘含量。

1.3 分析方法

土壤基本理化性質測定采用常規方法[20]。土壤pH值測定采用玻璃電極法。土壤鎘形態（可交換態、可還原態、可氧化態、殘渣態等）測定采用BCR連續提取法。小麥籽粒中鎘含量測定先采用HNO3-HClO4聯合消煮，再用石墨爐-原子吸收光譜法測定[21]。

1.4 數據分析與處理

分別采用Excel 2010進行數據處理，Origin 8.0進行圖表制作，SPSS 16.0進行數據統計。

2 結果與分析

2.1 鈍化劑對不同土壤pH值的影響

不同鈍化劑對廣西黃壤、江蘇棕壤pH值的影響如圖1所示，未添加鈍化劑時，廣西黃壤的pH值為6.40，呈弱酸性，而江蘇棕壤的pH值為8.46，呈微堿性。隨著硅酸鈣、碳酸鈣和硫化鈉添加比例的增加，廣西黃壤和江蘇棕壤的pH值不斷升高。與CK（添加量為0）相比，添加硅酸鈣的量為2.0%時，2種土壤的pH值分別提高了2.62、0.84;添加05%碳酸鈣后，2種土壤的pH值分別提高了117、003，繼續添加施用量，土壤pH值增加趨勢不明顯。黃擎等的研究結果也表明，土壤pH值不會隨著鈣離子濃度和種植時間而發生顯著變化[22]。添加2.0%硫化鈉后，2種土壤的pH值分別為1007、10.53，這可能與硫化鈉的水溶液呈強堿性有關，如此高的pH值已經不適合小麥生長，且可能會導致土壤鹽堿化[23]。而添加磷酸二氫鈣處理的土壤pH值則逐漸減小。這與Hong等的試驗結果[24]相似，這是由于磷酸二氫鈣屬于酸性肥料，所含鈣離子也可使吸附在土壤膠體上的氫離子發生交換解析，從而降低土壤pH值。廣西黃壤pH值受硫化鈉影響最大，受磷酸二氫鈣影響最小;江蘇棕壤pH值受磷酸二氫鈣影響最大，受碳酸鈣影響最小。

2.2 鈍化劑對不同土壤鎘形態的影響

采用BCR連續提取法可將鎘形態分為可交換態、可還原態、可氧化態和殘渣態。一般認為可交換態鎘的生物可利用性最高，可還原態和可氧化態次之，而殘渣態鎘的生物可利用性最差。從表2可以看出，未添加鈍化劑時，廣西黃壤和江蘇棕壤的可交換態鎘含量較高，分別占土壤總鎘含量的2952%、40.52%。

根據表3可以看出，在廣西黃壤中，添加2.0%的硅酸鈣、磷酸二氫鈣、碳酸鈣和硫化鈉后，各處理土壤中可交換態鎘的含量均顯著降低，對鎘的鈍化效果由大到小依次為硫化鈉、硅酸鈣、磷酸二氫鈣、碳酸鈣，鈍化率分別為29.54%、28.11%、24.56%、17.79%，而殘渣態鎘的含量則明顯增加，比未鈍化處理的土壤分別提高111.11%、106.25%、7569%、59.72%。根據表4可以看出，在江蘇棕壤中，添加2.0%的硅酸鈣、磷酸二氫鈣、碳酸鈣和硫化鈉后，各處理土壤中可交換態鎘的含量均顯著降低，對鎘的鈍化效果由大到小依次為硫化鈉、磷酸二氫鈣、硅酸鈣、碳酸鈣，鈍化率分別為28.21%、2756%、22.76%、13.46%，而殘渣態鎘的含量則明顯增加，比未鈍化處理土壤分別提高56.76%、5338%、3311%、25.68%。

總的來說，所用的4種鈍化劑中，對鎘鈍化效果最好的是硫化鈉，硫化鈉作為一種強堿弱酸鹽，溶于水后，解離后的硫離子可與土壤中重金屬通過硫化反應生成金屬硫化物來降低土壤中鎘的有效性[25]。廣西黃壤中硅酸鈣的鈍化效果僅次于硫化鈉，硅酸鈣鈍化鎘的機制與SiO2-3和Cd2+發生化學反應生成硅酸鹽沉淀有關，且SiO2-3水解后產生的OH-能夠提高土壤pH值，進而促進重金屬氫氧化物沉淀的形成。江蘇棕壤中磷酸二氫鈣的鈍化效果僅次于硫化鈉，這可能與磷酸鹽與鎘離子生成磷酸鹽沉淀和難溶性羥基金屬礦有關[16]。有研究表明，土壤環境pH值過低可能會對磷酸鹽鈍化重金屬起到抑制作用[26]，這可能是磷酸二氫鈣鈍化效果不及硫化鈉的原因之一。碳酸鈣的溶解度約為 1.5×10-4 mol/L，當繼續添加用量時，溶出的CO2-3并不明顯，從而影響其鈍化能力。但碳酸鈣仍對土壤表現出一定的鈍化能力，這可能是少量溶出的CO2-3水解后產生HCO-3釋放出OH-從而提高了土壤pH值;另一方面，CO2-3本身也會與Cd2+發生絡合反應，促進了鎘的鈍化。雖然添加4種鈍化劑后2種土壤有效態鎘含量均下降，但廣西黃壤中可交換態鎘、可還原態鎘以及可氧化態鎘含量均下降，殘渣態鎘含量上升，而江蘇棕壤添加鈍化劑后，土壤的可交換態鎘和可還原態鎘含量下降，可氧化鎘和殘渣態鎘含量上升。由此可見，對廣西黃壤這種酸性土壤而言，添加鈍化劑后，可交換態鎘、可還原態鎘和可氧化鎘均向更穩定的狀態轉變，生成了更多的殘渣態鎘，而對偏堿性的江蘇棕壤來說，雖然添加鈍化劑后可交換態鎘和可還原態鎘含量降低了，但可氧化態鎘含量升高了，說明可氧化態鎘難以向殘渣態鎘轉化，這也導致了硫化鈉、硅酸鈣和碳酸鈣在江蘇棕壤上對鎘的鈍化效果沒有廣西黃壤的好。由此說明不同pH值的土壤對鈍化劑的反應是不一樣的。

2.3 鈍化劑對不同土壤小麥地上部生物量和籽粒產量的影響

2.3.1 鈍化劑對不同土壤小麥地上部生物量的影響 由圖2可見，磷酸二氫鈣、硅酸鈣、碳酸鈣處理后的小麥地上部生物量隨鈍化劑的添加量增加而增加，這可能是由于鈍化劑降低了土壤中鎘的生物有效性，減輕了鎘對農作物的毒害作用[27-28]。由圖2-a可見，在廣西黃壤中，未添加鈍化劑小麥地上部生物量為1.98 g/盆。硅酸鈣對小麥地上部生物量的增加效果最明顯，添加2.0%硅酸鈣后，小麥地上部生物量比未鈍化處理提高了1.41 g/盆，添加2.0%的磷酸二氫鈣和碳酸鈣分別提高了0.84、0.69 g/盆，而添加10%的硫化鈉，小麥生長已受到限制，地上部生物量減少了1.51 g/盆，當硫化鈉添加量為20%時，小麥已無法生長。由圖2-b可見，在江蘇棕壤中，未添加鈍化劑小麥地上部生物量為 2.16 g/盆，添加20%的磷酸二氫鈣、硅酸鈣、碳酸鈣處理后，小麥地上部生物量比未鈍化處理分別提高1.47、0.88、0.75 g/盆，磷酸二氫鈣對小麥地上部生物量的增加最明顯，而硫化鈉對小麥的生長出現毒害作用，在添加05%硫化鈉處理后小麥地上部生物量降低了68.69%，而硫化鈉添加量達1.0%及更高時，小麥已無法生長。

2.3.2 鈍化劑對不同土壤小麥籽粒產量的影響 由圖3可見，磷酸二氫鈣、硅酸鈣、碳酸鈣處理后小麥籽粒產量隨鈍化劑添加量的增加而增加。由圖3-a可見，在廣西黃壤中，未鈍化處理小麥籽粒產量為042 g/盆，添加2.0%的硅酸鈣、磷酸二氫鈣和碳酸鈣后小麥籽粒產量分別提高了0.65、0.50、033 g/盆，而添加0.5%的硫化鈉后籽粒產量減少0.24 g/盆，當硫化鈉添加量為1.0%及更高時小麥籽粒產量為0，這可能由于硫化鈉使得土壤鹽分過高導致小麥無法生長[29]。由圖3-b可見，在江蘇棕壤中，未鈍化處理小麥籽粒產量為0.51 g/盆，添加2.0%的磷酸二氫鈣、硅酸鈣和碳酸鈣后小麥籽粒產量分別提高了064、0.43、0.23 g/盆，而硫化鈉添加量達0.5%及更高時，小麥不產生籽粒。

2.3.3 鈍化劑對不同土壤小麥籽粒鎘含量的影響 由圖4可見，磷酸二氫鈣、硅酸鈣、碳酸鈣處理后小麥籽粒鎘含量隨鈍化劑添加量的增加而減少。由圖4-a可見，在廣西黃壤中，未添加鈍化劑小麥籽粒鎘含量為0.14 mg/kg，添加2.0%的硅酸鈣、磷酸二氫鈣和碳酸鈣后小麥籽粒鎘含量分別降低0080、0.065、0.050 mg/kg，均低于GB 2762—2017《食品安全國家標準 食品中污染物限量》中小麥含鎘量的限量（0.1 mg/kg）。添加0.5%的硫化鈉后小麥籽粒鎘含量減少0.02 mg/kg。由圖4-b可見，在江蘇棕壤中，未添加鈍化劑小麥籽粒鎘含量為 0.17 mg/kg，添加2.0%的磷酸二氫鈣、硅酸鈣和碳酸鈣后小麥籽粒鎘含量分別降低了0.090、0070、0.055 mg/kg。有研究表明，在鎘污染水稻田施磷后，鎘主要富集在水稻根部和莖葉中，糙米中的鎘含量相對較少，說明磷酸鹽可降低鎘在水稻體內的遷移能力，使大部分的鎘滯留在根部和莖葉中，降低鎘通過食物鏈危害人體健康的風險[30]。由于添加硫化鈉處理的小麥未進入成熟階段，所以未得到籽粒鎘含量的數據。

3 結論

碳酸鈣、硅酸鈣和硫化鈉處理使2種土壤pH值升高，而磷酸二氫鈣處理使2種土壤pH值降低。廣西黃壤pH值受硫化鈉影響最大，受磷酸二氫鈣影響最小;江蘇棕壤pH值受磷酸二氫鈣影響最大，受碳酸鈣影響最小。

隨鈍化劑添加比例增高，2種土壤有效態鎘含量呈下降趨勢。當4種鈍化劑添加比例為2.0%時，對廣西黃壤鈍化效果由大到小為硫化鈉、硅酸鈣、磷酸二氫鈣、碳酸鈣，鈍化率分別為29.54%、28.11%、2456%、17.79%;對江蘇棕壤鈍化效果由大到小為硫化鈉、磷酸二氫鈣、硅酸鈣、碳酸鈣，鈍化率分別為28.21%、27.56%、22.76%、13.46%。

在廣西黃壤中，相同添加量下，硅酸鈣處理的小麥地上部生物量、籽粒產量大于磷酸二氫鈣和碳酸鈣的處理，且籽粒鎘含量更低，硫化鈉在添加量達1.0%及更高時，小麥未收獲到籽粒。在江蘇棕壤中，相同添加量下，磷酸二氫鈣處理的小麥地上部生物量、籽粒產量大于硅酸鈣和碳酸鈣的處理，且籽粒鎘含量更低，當硫化鈉添加量為0.5%時，小麥地上部生物量降低了68.69%，在添加量達1.0%及更高時，小麥不能生長。

硫化鈉對2種土壤鎘形態變化影響最大，對土壤鈍化效果最好。但在小麥盆栽試驗下，硫化鈉對小麥生長表現出毒害作用。綜合考慮，以硅酸鈣作為鎘污染廣西黃壤的鈍化劑，以磷酸二氫鈣作為鎘污染江蘇棕壤的鈍化劑較好。

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