喜馬拉雅珠峰地區冬季大氣氣溶膠化學組分及光學特征

鐘苗，徐建中，張興華，3，馮琳

（1.中國科學院西北生態環境資源研究院冰凍圈科學國家重點實驗室，甘肅蘭州730000；2.中國科學院大學，北京100049；3.中國氣象局蘭州干旱氣象研究所，甘肅蘭州730020；4.阿壩師范學院，四川汶川623002）

0 引言

大氣氣溶膠的化學組成非常復雜，分為水溶性無機離子組分和碳質組分等［1］。水溶性離子組分中，硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽主要來自于前體物在大氣中的二次反應，并且會受氣象要素如溫度和濕度的影響［2-3］。碳質組分包括有機碳（OC）、元素碳（EC）等［4］。元素碳（也稱作BC）具有良好的化學穩定性，可以作為人為一次排放源的標識物質［5］，主要由化石燃料和生物質的不完全燃燒產生［6］。元素碳的來源和組分均比較復雜，既包括由排放源（化石燃料或生物質燃燒）直接排放的一次有機碳，又包括一些大氣中氣態前體物（如VOCs等）經過光化學反應，凝結凝聚及吸濕增長后生成的二次有機碳（SOC）［7-8］。大氣氣溶膠影響大氣輻射、云物理和降水等過程，是非常重要的氣候強迫因子［9］；同時大氣氣溶膠對冰凍圈的消融也產生顯著影響，喜馬拉雅和青藏高原（HTP）地區尤其如此［10-11］。大氣氣溶膠的氣候、環境效應受到氣溶膠的化學組成、質量濃度等方面影響，而氣溶膠的化學組成、質量濃度則取決于其來源與傳輸過程。因此，了解背景地區氣溶膠的理化性質，對確定氣溶膠的來源區域，闡明人為污染物的遠程傳輸機制，以及評估氣溶膠的氣候與環境效應具有重要意義。

碳質氣溶膠中黑碳（BC）在可見光波段具有超強吸光能力，通常被認為是導致正輻射強迫的最重要的氣溶膠成分［12-14］，模式得到BC也是導致雪冰消融的主要因子［15］。然而，越來越多的證據表明，某些OC在近紫外、可見波段也具有很強的吸光能力，這部分OC被稱為棕色碳（BrC）［16-20］。許多基于水溶液萃取的水溶性棕色碳吸光性質的研究在喜馬拉雅和青藏高原（HTP）地區陸續開展起來［21-24］。采用水溶液萃取的方法可以避免水不溶性物質（如黑碳）的干擾，但一些水不溶性有機碳成分也具有吸光性［25］，會對棕色碳吸光性質產生一定的低估。棕色碳除了具有與黑碳一樣的一次來源外［26-27］，還具有通過化學反應生成的二次來源［28］。一般來說，不同來源、不同地區和不同季節的棕色碳具有不同的光學性質。因此，需要進行野外實驗，以便更多地了解棕色碳的時空變化。

珠峰地區位于喜馬拉雅北坡（青藏高原南緣），很少受到人類活動影響。然而，研究表明污染物可以通過大尺度大氣環流和局地山谷風循環，從南亞跨越喜馬拉雅山脈輸送到青藏高原［29-32］。青藏高原南緣受到夏季印度洋季風和冬季西風控制，季風、西風交替使得區域氣溶膠性質也隨之發生變化［33］。喜馬拉雅青藏高原地區地處偏遠，環境及氣候條件惡劣，開展野外觀測活動十分困難，對于珠峰地區冬季大氣氣溶膠缺少針對性的研究。

本研究基于氣溶膠膜采樣，研究珠峰地區冬季大氣的細顆粒物，包括大氣氣溶膠的化學組分（無機離子組分和碳質組分），大氣氣溶膠中水溶性棕色碳的吸光性質，以及確定珠峰站冬季氣溶膠的可能來源，以期為揭示喜馬拉雅和青藏高原地區氣候變化（如氣溫升高、冰川融化）與人為污染物（尤其是吸光碳質氣溶膠）之間的聯系提供基礎。

1 樣品采集與實驗分析

1.1 研究區概況

珠穆朗瑪峰地區在氣候、大氣環流系統和環境特征等方面可作為喜馬拉雅中部地區的典型代表［34-35］。珠穆朗瑪峰大氣與環境綜合觀測研究站（28.36oN、86.95oE，海拔4 276 m）（圖1），依托于中國科學院青藏高原研究所。珠峰站位于定日縣扎西宗鄉，與珠峰大本營、定日縣城和拉薩的距離分別約30 km、80 km和650 km。該地區植被稀疏、環境惡劣且人口稀少［34］。由于采樣時期屬于冬季（非季風期），大氣環流以西風帶為主。風向玫瑰圖表明本次采樣期間主導風向為西南風。因此，除了大規模的大氣環流，還應該考慮當地地形對空氣污染物運輸的影響［30］。

圖1 珠峰站位置及本研究中風向玫瑰圖Fig.1 Map showing location of the Qomolangma Station for Atmospheric and Environmental Observation and Research（QOMS）（left）and wind rose plot colored by wind speed in this study（right）

1.2 采集樣品

PM2.5通過PQ200小流量采樣儀（美國BGI公司生產）采集。PQ200以16.7 L·min-1的流速，將顆粒物收集至47 mm的PALL石英濾膜上。所有膜使用前，為使膜中碳質氣溶膠濃度降到最低，在550℃的馬弗爐中燒8 h。采樣結束后，樣品放入裝有鋁箔的膜盒中，并裝進自封袋中，放在-18℃的冰箱中或放在裝有高效冰的保溫箱中低溫保存。運輸時，膜樣品盛放在有冰的保溫箱中。

在珠峰站進行為期一個月的PM2.5采樣實驗（2017年11月19日至12月19日），每日在固定時間內（北京時間09：00至次日08：50）采集一個樣品，采樣時長為23時50分，除去斷電日共采集到22個樣品。另外采樣期間采集了一個空白膜，以減少樣品采集、運輸及處理過程中可能帶來的污染。空白膜采集是把空白膜放在采樣器中，不抽氣，放置10 min后取出，保存及處理方法與樣品一致。所有數據都是扣除空白膜的。

1.3 實驗分析

打孔取0.296 cm2的石英膜，用于測試OC/EC，剩余部分用超純水（Milli-Q，18.2 MΩ，25℃）進行1 h超聲萃取，然后用0.45μm的聚四氟乙烯濾頭過濾。濾出液進行水溶性有機碳（WSOC）、離子色譜（IC）與紫外-可見光吸收光譜（UV-Vis）測試。其中水溶性有機碳、離子色譜與紫外-可見光吸收光譜的測試均在冰凍圈科學國家重點實驗室完成，OC/EC在中國氣象局蘭州干旱氣象研究所完成測試。

（1）OC/EC測定

使用美國沙漠研究所研制的DRI Model 2001A有機碳/元素碳分析儀（美國Atmoslytic公司生產），該儀器采用IMPROVE協議的熱光反射法，關于儀器測試原理可見文獻［36-37］。測試樣品前，需對儀器進行蔗糖標樣較準實驗。加5個同一濃度不同體積的蔗糖標樣進行測試，以測量值（μg C·m-2）為橫坐標、蔗糖用量（μL）為縱坐標繪制標準曲線，回歸方程相關系數R2＞0.990，表明儀器狀態良好。

OC、EC的檢測限換算成大氣中的濃度為0.12μg·m-3。空白膜中OC，EC測試濃度按照采樣體積換算成大氣中的濃度分別為0.24、0μg·m-3，所有測試樣品均高于空白值。采集的這批樣品EC濃度普遍很低，部分樣品由于低于檢測限從而未檢測出EC（在研究與EC相關項目時剔除掉這些點）。

（2）WSOC測定

使用TOC分析儀（德國Hanau公司生產），按總碳/無機碳（TC/TIC）的方法測定，濾出液中測得的總碳與總無機碳的差值即為總的水溶性有機碳（TOC=TC-TIC）。儀器測試原理見文獻［22］。測試樣品前，配制梯度濃度標液（濃度分別為10、100、250、500、1 000、2 000μg·L-1）進行儀器標定，每個梯度濃度做3組重復實驗，在標準差范圍內取平均值，以測量峰面積值為橫坐標、梯度濃度（μg·L-1）為縱坐標繪制標準曲線，回歸方程相關系數R2＞0.990，表明儀器狀態良好。另外，在本批樣品的中間位置和最后進行標液測試（濃度為500、1 000μg·L-1），確定儀器狀態良好，保證數據質量。

TOC空白值按照PM2.5采樣體積轉化為大氣中的濃度為0.26μg·m-3，所有測試樣品均高于空白值。

（3）水溶性離子測定

使用兩套881離子色譜儀（瑞士Metrohm公司生產）測定水溶性離子（Cl-，NO3-，SO42-，NH4＋，Na+，K+，Ca2+，Mg2+）的離子色譜，關于儀器操作原理可見文獻［3］。測試樣品前，配置梯度濃度陰陽離子標準溶液進行儀器標定。以測量峰面積值為橫坐標、梯度濃度（μg·L-1）為縱坐標繪制標準曲線，回歸方程相關系數R2＞0.990，表明儀器狀態良好。另外，在更換淋洗液后以及所有樣品測試完成之后進行標液測試，確定儀器狀態良好，保證數據質量。表1給出了空白中離子濃度值和按照采樣體積轉換成大氣中的濃度值，所有測試樣品均高于空白值。

表1 水溶性離子空白值Table 1 Water soluble ion blank value

（4）紫外光譜測定

使用UV-2700雙光束譜儀（日本Shimadzu公司生產）測定濾出液的吸收光譜，關于儀器測試原理可見文獻［22］。測試樣品前，先走基線，再在190～900 nm波長范圍內測試超純水的吸收值，判斷儀器達到穩定后開始測樣。每個樣品分析前后，均用去離子水沖洗光吸收池，直到光吸收基線回到零為止。

空白膜的水提取液在365 nm處光吸收按照采樣體積轉化成吸收系數為0.05 M·m-1，所有測試樣品均高于空白值。

1.4 數據處理

（1）計算光學參數

本文參照文獻［38］，將實驗測得的光吸收數據轉化為特定波長下的吸收系數（Absλ）。

式中：Aλ、Absλ分別為某特定波長下的光吸收、吸收系數（M·m-1）；A700為波長690～700 nm處光吸收的平均值；l為測試時溶液的光程（5 cm）；Vl為萃取時用水的體積；Va為對應通過膜的氣體體積。為簡便起見，之前的研究［38］用365 nm波長下（360～370 nm的平均值）的吸收系數定義棕色碳的吸收；同時該研究［38］指出，此波長遠離紫外區域，可以避免非有機物（如硝酸鹽）的干擾。

棕色碳吸收光的波長依賴性可以用指數方程來表示。

式中：Absλ為特定波長下的吸收系數（M·m-1）；K為與氣溶膠質量濃度相關的一個常數；AAE為顆粒物的Angstrom指數，可通過對300～400 nm波長范圍內波長的自然對數與對應吸收系數的自然對數線性擬合得到。

本文計算了水溶性有機碳在365 nm波長處的的光吸收效率（MAE），用于比較不同樣品中水溶性棕色碳吸光能力的差異。

式中：MAE365為365 nm波長下單位質量WSOC的光吸收強度（m2·g-1）；CWSOC為水溶性有機碳的濃度（μg·m-3）。棕色碳的物質組成極其復雜，目前難以在分子水平對其進行完全定量分析，因此研究中用WSOC作為水溶性棕色碳的替代物。文中提到的MAE與傳統物理學中的質量吸收截面值（MAC）不一樣，后者通常描述顆粒態光吸收組分的吸光能力。

（2）估算一次、二次有機碳

采用EC-tracer方法［39］推導。

式中：（OC/EC）pri取所有樣本中最小實測值（2.96）。需要指出的是，由于氣溶膠樣本較少（N=22），SOC的估計可能存在固有的不確定性。

（3）氣團后向軌跡分析

本研究利用美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）全球數據同化系統（GDAS）的氣象數據，采用中國氣象科學研究院（CAMS）王亞強團隊基于HYSPLIT模型開發的Trajstat程序研究氣團的起源。在高于地面500 m高度處，每6 h計算一次72 h后向軌跡。

（4）MODIS數據火點數據是由南亞和東南亞的火災信息資源管理系統（FIRMS）提供的MODIS衛星數據（https：//firms.modaps.eosdis.nasa.gov）。

2 結果與討論

2.1 氣象條件及細顆粒物總況

采樣期處于冬季，寒冷且干燥多風。西風主導了大規模大氣環流。如圖2（a）所示，大氣溫度范圍從-13.4～14.0℃，平均值為-1.2℃；相對濕度范圍為3%～81%，平均為32.4%。無降水事件發生。風速風向表現出明顯的日變化特征：風速在清晨接近靜風期，日出后風速不斷增大，直至午后達最大；風向則是日出后先出現一段時期較弱的上坡風（偏北風），之后下沉的風（西南風）克服上坡風成為白天主導風向［圖2（a）］。以往研究表明，在喜馬拉雅山南坡，風場表現為明顯的山谷風循環（由于山頂和谷地之間的溫差，白天盛行向上的谷風，夜間盛行向下的山風），白天谷風將南亞污染物輸送到高海拔處［29］。不同的是，在喜馬拉雅山北坡分布著大面積的冰川，下沉的冰川風會取代向上的谷風成為白天的主導風向，將南亞輸送至高海拔的污染氣團攜帶到珠峰地區［30］。因而，喜馬拉雅地區獨特的山谷地形成為污染物傳輸的重要通道。

觀測期間，PM2.5中所有檢測成分（WSIs+OM+EC）總質量濃度平均值（3.36±1.06）μg·m-3（OM=2.1×OC），各成分質量濃度及所占比例的時間序列見圖2（b）。碳質成分（OM+EC）平均占所有測試組分的比例為73.6%（圖3）。無機離子組分中SO42-和NH4+、NO3-平均占所有無機離子成分的65.2%，在某種程度上二次無機離子（SNA）可以反映出二次反應的強烈程度。與生物質燃燒相關的離子K+也具有較高含量，平均所占比例為1.2%，說明在該采樣階段，大氣氣溶膠受生物質燃燒的影響。Ca2+含量較少，說明在該采樣階段，受到粉塵影響較小。

2.2 PM2.5化學組分

2.2.1 水溶性離子組分

氣溶膠樣品中陽離子當量濃度與陰離子當量濃度的比值（CE/AE）為1.27，大于1，說明該地區的PM2.5呈現較明顯的堿性（圖4）。由于Ca2+和Mg2+含量較少（占所有水溶性無機離子的比例為（3.4±2.0）%，因此，粉塵不是導致PM2.5呈堿性的重要原因。之前的研究表明，氣溶膠呈現較明顯堿性，是由于存在離子色譜沒有測到的有機酸［40］。表2展示了氣溶膠樣品中各種無機離子之間的相關性系數，之間具有很好的相關性，與一次礦塵源離子（Ca2+、Mg2+、Na+、Cl-）相關性弱，推測樣品中主要來自二次源。NO3-與二次離子以及生物質燃燒示蹤劑（K+）之間均具有較好的相關性，推測樣品中NO3-與二次反應和生物質燃燒相關。與此同時，以往的研究表明，N2O5可以吸附在顆粒物表面發生一系列的化學反應生成硝酸鹽，或者氣態的HNO3與海鹽或者粉塵反應生成硝酸鹽［41］，這可能是造成NO3-與礦塵離子（Mg2+、Na+）之間具有較好相關性的原因。

圖3 PM2.5樣品中各成分的構成Fig.3 Pie chart showing composition of the PM2.5 species

圖4 陰陽離子當量濃度散點圖Fig.4 Scatter plot of equivalent cations and anions

表2 氣溶膠樣品中主要可溶性離子的相關性Table 2 Correlation coefficient（r）among the watersoluble inorganic ions of the aerosol species

2.2.2 碳質氣溶膠組分

（1）有機碳（OC）、元素碳（EC）

表3 為采樣站點OC、EC質量濃度、OC/EC比值與喜馬拉雅和青藏高原地區其他站點情況的對比。采樣期間，采樣點平均有機碳（OC）、元素碳（EC）的濃度分別為（1.10±0.38）μg·m-3、（0.13±0.12）μg·m-3。本研究中OC、EC濃度水平與早期報道的珠峰冬季濃度水平相當但要明顯低于季風前［30］；同時，喜馬拉雅山脈南坡金字塔站（NCO-P）季風前期OC、EC的濃度水平也要高于本研究［42］，這主要是由于季風前生物質燃燒的影響較大。南亞城市達蘭薩拉（Dharamshala）和哥達瓦里（Godavari）的OC、EC濃度水平比本研究高3～5倍［24，43］，這是由于兩地海拔較低、人口密集，受到人為排放的嚴重影響。

表3 采樣站點OC、EC質量濃度與喜馬拉雅和青藏高原地區其他站點的對比Table 3 Comparison of OC，EC mass concentration of PM2.5 with that in other sites in the Himalayas and the Tibetan Plateau

研究OC、EC之間的關系，可以在一定程度上對其來源進行定性分析［35］。前期的工作表明，珠峰在季風前具有較為單一的污染源（生物質燃燒源），與之相對應的是季風前期OC、EC之間的強相關性（R2=0.81）［26］。但本研究中OC、EC間相關性［R2=0.35，圖5（a）］明顯低于季風前，說明珠峰冬季氣溶膠的影響因素較季風前復雜。

研究OC/EC比值也可以一定程度判斷污染物的來源狀況。一方面，由于EC能夠在大氣中穩定存在，而OC卻易發生化學反應形成二次有機碳（SOC），這導致了OC/EC比值的升高；一般認為，當OC/EC比值＞2.0時，存在SOC［44］。另一方面，不同污染源對EC、OC貢獻不一樣，導致OC/EC比值不一樣；通常，生物質燃燒釋放的氣溶膠具有較高的OC、EC比值［45］。本研究中OC/EC比值為2.96～28.80，平均為12.10。這種高OC/EC比值同樣也出現在偏遠的Namco［22］。喜馬拉雅山南坡城市地區OC、EC比值遠低于偏遠的TP地區［24，43］（表3）。綜合來看，珠峰站冬季高OC/EC比值，指示了存在大量二次有機氣溶膠的可能性。同時，另一個潛在的可能性是生物質燃燒的影響。

（2）水溶性有機碳（WSOC）

WSOC/OC值可以作為判斷有機氣溶膠是原生還是次生的一個指標，SOC比POC更容易溶于水，大部分WSOC來源于二次轉化［46］。本研究中水溶性有機碳平均質量濃度為（0.84±0.24）μg·m-3，WSOC、OC比值平均值高達0.75；同時，OC與EC、OC與WSOC之間相關性分別為R2=0.35、0.40［圖5（a）～（b）］。之前研究表明，珠峰站季風前期具有全年最低的WSOC、OC比值（WSOC/OC=0.47），且OC與EC（R2=0.81）、OC與WSOC（R2=0.94）呈現顯著正相關；表明珠峰季風前主要是一次生物質燃燒排放源的貢獻，氣溶膠老化程度弱、形成較少的SOA［30］。在本研究中WSOC、OC的比值遠高于季風前，相關性分析卻表現更弱。因此可大致推測，SOA的形成對珠峰冬季大氣氣溶膠的貢獻較大。同時WSOC、K+之間存在較好相關性［圖5（c）］，表明生物質燃燒是珠峰冬季氣溶膠的另一個重要來源。

圖5 PM2.5中有機碳和元素碳（a）、有機碳和水溶性有機碳（b）以及水溶性有機碳和鉀離子（c）之間的相關性Fig.5 Correlation between organic carbon and elemental carbon（a），organic carbon and water-soluble organic carbon（b），and water-soluble organic carbon and potassium ions（c）in PM2.5

2.3 水溶性棕色碳（WS-BrC）吸光性質

圖6 （a）表示本研究中大氣細顆粒物水提取液在300～600 nm波長范圍內的吸收光譜。可以看出，所有樣品的光吸收強度都表現出明顯的波長依賴性，吸收隨著波長增大迅速減小（在波長600 nm之后幾乎沒有吸收）。這與之前關于棕色碳吸收光譜的研究結果一致［17-19］。

2.3.1 吸收系數

Abs365是水溶性棕色碳365 nm下的吸收系數，珠峰冬季Abs365的變化范圍為0.15～0.61 M·m-1，平均值為（0.38±0.13）M·m-1。對比其他區域來看，南亞城市地區的吸收系數遠高于珠峰地區，如坎普爾（IGP）冬季大量秸稈焚燒時期的Abs365高達69.30 M·m-1［47］。金字塔站冬季下午，受到上坡風帶來的污染氣團影響時，Abs365為（0.31±0.08）M·m-1［21］，與珠峰地區相當。這是由于金字塔站與珠峰站分別位于喜馬拉雅山南北兩側（海拔相近），且同時受到由山谷風輸送的南亞污染氣團的影響。納木錯站Abs365平均值為（0.15±0.08）M·m-1［季風前Abs365為（0.22±0.05）M·m-1、季風期為（0.09±0.05）M·m-1］［22］，低于珠峰地區。整體上看，喜馬拉雅和青藏高原地區各個站點間Abs365的差別主與WSOC質量濃度有關，南亞城市地區排放更多碳質污染物，而到了喜馬拉雅山脈高海拔地區至青藏高原內部，人為排放碳質氣溶膠逐漸減小［21-22，43］。

本研究中Abs365與WSOC以及生物質燃燒的示蹤劑K+有較好的相關性（R2=0.63、0.50），而與一次排放源指示物EC的相關性弱（R2=0.01）［圖7（a）～（c）］。相關性分析表明，珠峰冬季水溶性棕色碳可能源于生物質燃燒和二次反應。

圖6 各樣品在線性坐標（a）、對數坐標（b）下的吸收光譜Fig.6 Light absorption spectra of water-soluble aerosols under linear scale（a）and log scale（b）

圖7 365 nm處吸收系數與鉀離子（a）、元素碳（b）及水溶性有機碳（c）之間的相關性Fig.7 Correlation of the absorption coefficient at 365 nm with potassium ion（a），elemental carbon（b）and water-soluble organic carbon（c）

2.3.2 質量吸收效率（MAE）、吸收波長指數（AAE）在300～400 nm波長范圍內計算出珠峰冬季AAE值，范 圍 為2.74～10.61［平 均 值 為（4.60±1.47），圖6（b）］。該值約為新鮮排放BC的AAE值（AAE=1.0）［26］的4～5倍，體現了水溶性吸光物質（WS-BrC）與BC完全不同的吸光性質。同時，此研究與喜馬拉雅和青藏高原地區地區其他基于水萃取方法的研究所報導的AAE值相當，如金字塔站（4.90±0.70）［42］、納木錯站（6.19±0.19）［22］、哥達瓦里（5.35±0.40）［24］。

本研究中MAE365為0.30～0.73 m2·g-1，平均值為（0.45±0.13）m2·g-1。比納木錯站［（0.38±0.16）m2·g-1］［22］略高。然而，與 喜 馬拉雅山南坡 金 字塔站［（0.57±0.10）m2·g-1］［42］和哥達瓦里［（0.83±0.09）m2·g-1］［24］等地區相比，珠峰大氣氣溶膠中WS-BrC的光吸收能力較弱。Zhang等［22］使用HR-ToF-AMS數據說明了偏遠的納木錯地區低MAE365值可能是由于該地區有機氣溶膠的高度氧化［O/C值為（0.83±0.18）］。此外，Chen等［20］研究發現，南京冬季MAE365隨著WSOC平均氧化狀態增大而呈現下降趨勢，表明冬季氣溶膠的老化過程可能導致棕色碳發生“光漂白”。因此，可大致推測青藏高原偏遠地區MAE365呈現更低值可能與氣溶膠在傳輸和老化過程中發生“光漂白”有關。

2.4 氣溶膠來源分析

為了解珠峰冬季大氣氣溶膠的潛在來源以及傳輸路徑，在2017年11—12月期間，利用基于HYSPLIT模型發展的Trajstat，每6 h計算一次每個采樣時間點對應的72 h氣團后向軌跡。這些后向軌跡顯示如圖8所示，絕大部分氣團來源于尼泊爾中、東部地區，跨過喜馬拉雅山脈到達珠峰地區，相對較少的西風途徑中亞、印度西北部、尼泊爾西部等地區向珠穆朗瑪峰地區遠距離輸送。之前研究表示，珠峰地區季風期氣團來自孟加拉國和印度東北部，而非季風期為強西風經過尼泊爾西部、印度西北部和巴基斯坦到達珠峰地區［30］。這與本研究中結果大致相符，但區別在于珠峰站冬季相比于其他季節，更多受到較短距離處（尼泊爾地區）氣團的影響。為進一步了解QOMS冬季氣溶膠的來源，利用MODIS的火點數據驗證觀測時期的燃燒活動的影響。Terra衛星觀測到采樣期間的月平均火點數據疊加在軌跡圖上（圖8），可以清晰地看到，氣團傳輸過程中途經地區存在明顯的燃燒活動。

圖8 珠峰站72 h氣團后向軌跡圖Fig.8 The 72-hour air mass backward trajectory map at the Qomolangma Station（the pink dots represent the average monthly fire information during the sampling period）

3 結論

本文通過野外采樣和實驗室分析，對喜馬拉雅山北坡珠峰地區冬季大氣細顆粒物的化學組分、光學性質及來源進行了研究，初步結論如下：

（1）在觀測期間，氣象條件呈現為寒冷且干燥多風，白天風向以下坡風為主（西南風向）且風速大，將喜馬拉雅南坡污染氣團輸送至珠峰地區。

（2）珠峰站冬季PM2.5分析成分（WSIs+OM+EC）的總質量濃度平均值（3.36±1.06）μg·m-3，比季風前低。與生物質燃燒相關的離子K+所占比例為1.2%。無機離子組分中二次離子平均占所有無機離子的65.2%。由水溶性離子間相關性分析推測，樣品中主要是二次源，則與生物質燃燒以及礦塵表面非均相化學反應形成的二次有機氣溶膠（SOA）相關。

（3）有機碳（OC）、元素碳（EC）和水溶性有機碳（WSOC）的 濃 度 分 別 為（1.10±0.38）μg·m-3、（0.13±0.12）μg·m-3和（0.84±0.24）μg·m-3，OC和EC的質量分數分別占總組分的68.5%和5.1%，碳質氣溶膠為珠峰冬季大氣細顆粒物的主要成分。較高的OC/EC、WSOC/OC值，以及OC與EC（R2=0.35）、OC與WSOC（R2=0.40）、WSOC與K+（R2=0.46）之間的相關性分析表明，二次有機氣溶膠和生物質燃燒是珠峰冬季氣溶膠的重要來源。

（4）Abs365、AAE、MAE平均值分別為（0.38±0.13）M·m-1、（4.60±1.47）、（0.45±0.13）m2·g-1。根據對比以往MAE365的研究，大致推測珠峰站冬季MAE365呈現較低值可能與氣溶膠在傳輸和老化過程中發生“光漂白”有關。通過分析365 nm處的吸收系數與WSOC濃度、EC濃度、K+濃度的相關性（R2=0.63，0.10，0.50），表明珠峰冬季水溶性棕色碳可能源于生物質燃燒和二次反應。

（5）根據MODIS衛星火點數據、氣團后向軌跡分析以及風場分析得知，尼泊爾地區冬季的燃燒活動是珠峰地區碳質氣溶膠的重要來源。同時，喜馬拉雅山脈地區獨特的局地風場是污染物跨境傳輸至珠峰地區的重要原因。