基于氣象分型的大氣環境允許排放量測算方法

高 爽,李時蓓*,馬 巖,李 剛,伯 鑫,屈加豹,雷團團,毛 娜,路瑞娟,任麗紅 (1.生態環境部環境工程評估中心,北京 100012；2.生態環境部國家環境保護環境影響評價數值模擬重點實驗室,北京 100012；.中國環境科學研究院,北京 100012；.滄州市生態環境保護科學研究院,河北 滄州 061000)

以環境質量改善為核心的大氣污染防治模式推動了大氣環境允許排放量研究的快速發展,近年來,探索基于PM2.5濃度達標約束條件下的多污染物允許排放量計算方法成為研究熱點.隨著對環境理論認知水平的不斷提升,主要形成了A 值法、線性優化法和模型模擬法等大氣環境允許排放量計算方法.但A 值法更適合計算理想狀態下的大氣容量,誤差很大[1-10];而線性優化法雖能夠反映“排放-受體”的響應關系,但該方法缺少邊界外區域的制約,也不能處理二次轉化污染問題[11-13];之后多位學者建立起來的模型模擬法可以綜合考慮地形、氣象、污染源排放、二次轉化等因素,反應復雜的大氣物理化學過程,被廣泛應用于允許排放量的計算研究中[14-21].例如李莉等[22]和盧燕宇等[23]從應用的角度利用模型模擬了城市主要污染物的大氣環境容量;薛文博等[24]和李敏等[25]從算法的角度進行優化,基于CAMx 模型,通過優化其內部算法進而得到主要污染物的環境容量.然而,模型模擬法技術復雜、計算量大、耗時較長,有一定局限性,不能對特定時段的大氣環境允許排放量進行快速地估算.此外,目前允許排放量核算方法大多針對年際環境容量,缺少對于重污染天氣下的允許排放量核算研究.不利氣象條件是發生重污染過程的重要原因之一.研究不同氣象條件下的污染程度和特征比值變化對測算重污染天氣下的大氣環境容量、降低和消除重污染天氣有重要意義[26-30].

基于此,本文提出了一種快捷的大氣環境允許排放量測算方法,將基準年氣象條件分型,研究分污染天氣類型的PM2.5組分濃度、二次轉化比例和遷散系數,基于擴散原理,結合污染物目標控制濃度,快速測算特定氣象條件下達空氣質量標準的大氣環境允許排放量.滄州市位于京津冀重點區域,屬于“2+26”城市之一,且PM2.5年均環境空氣質量不達標, 秋冬季重污染頻發,是典型的秋冬季高污染城市, 通過將本文提出的測算方法應用于滄州市, 測算空氣質量由優～嚴重污染程度的7 種天氣類型的允許排放量,探索測算特定氣象條件下區域允許排放量的可行性,為制定城市重污染天氣應急預案和分污染類型應急響應措施提供科學依據.

1 材料與方法

本研究提出一種基于氣象條件分型的大氣污染物允許排放量測算方法,該方法基于排放清單和來源解析結果,通過分污染天氣類型的大氣擴散規律和二次轉化規律研究,測算n 種天氣類型下的二次轉化比例和遷散系數,并通過建立排放強度和空氣質量濃度之間的關系快速測算大氣污染物允許排放量.算法過程如下:首先,綜合利用區域網格模型、受體模型,融合環境空氣質量監測數據,快速提取各類源對PM2.5的貢獻濃度;第二步,通過統計研究區域基準年的氣象條件,按污染程度劃分n 種天氣類型,結合基準年污染源排放強度,計算n 種天氣類型m 類污染源的遷移擴散系數F(m,n);第三步,基于區域網格模型模擬結果、多年觀測的6 因子質量監測數據和PM2.5組分數據,獲得n種天氣類型達PM2.5規劃目標下的PM10、SO42-和NO3-的控制濃度;進一步利用遷散系數計算第j 種天氣類型下達控制濃度目標的允許排放量.運用該創新方法,可以計算特定氣象條件下PM2.5的允許排放量,尤其是重污染條件下的允許排放量,可為制定重污染應急管控措施提供依據.技術路線如圖1 所示.

圖1 以濃度為控制目標的大氣環境允許排放量核算方法技術路線Fig.1 Technical route of atmospheric environmental capacity accounting method aimed at concentration control target

1.1 多尺度模型融合監測數據的高分辨解析方法

1.1.1 區域網格模型模擬 采用WRF-CAMx模式雙層嵌套的方法,外層模擬區域為57°～161°E, 1°～59°N,網格水平分辨率為 36km×36km,共劃分為200×160個網格;內層模擬網格水平分辨率為12km×12km,共劃分為119×101 個網格,涵蓋京津冀及周邊城市.垂直方向分為20 層.污染源清單選取課題組建立的滄州市2018 年污染源清單.通過區域網格模型模擬,得到本地源貢獻P區域模型本地.

1.1.2 CMB(Chemical Mass Balance,化學質量平衡)模型來源解析 本研究選擇滄州市監測站、青縣海子公園、黃驊財政局培訓中心和泊頭市政府4 個環境受體點開展PM2.5樣品采集,采樣時間為2017 年10 月15 日～2018 年1 月31 日及2018 年10 月15日～2019 年1 月31 日,共采集有效樣品1948 個,對各點位PM2.5樣品中的水溶性離子、無機元素和碳組分進行化學分析和討論.基于顆粒物采樣和環境受體PM2.5的化學分析,綜合利用CMB 受體模型解析得到滄州市工業源、揚塵源、交通源和民用燃燒源的分擔率.

1.1.3 融合解析方法 首先利用區域網格模型獲得本地貢獻占比P區域模型本地,然后基于受體模型獲得第i 類源貢獻占比P受體解析i占比,再融合環境空氣質量監測數據,提取第i 類源在第j 種天氣類型下的貢獻濃度,見公式(1).

式中: C(i,j)為第j 種天氣類型下第i 類源對PM2.5的貢獻濃度,μg/m3;Cj監測為第j 種天氣類型下PM2.5環境質量監測濃度,μg/m3;P區域模型本地為本地源對PM2.5濃度的貢獻占比,%;P受體解析i占比為受體模型解析第i類源對PM2.5濃度的貢獻占比,%.

1.2 基于氣象條件分型的污染特征和轉化規律研究方法

1.2.1 氣象條件分型方法 統計研究區域基準年的風速、風向、穩定度、相對濕度等氣象要素,根據PM2.5濃度從優～嚴重污染程度,確定對應的氣象要素,劃分n種天氣類型(剔除雨雪沙塵天).氣象要素統計原則以該種天氣類型下風向頻次超過80%的風向為主導風向、以該種天氣類型下2min 風速平均值為平均風速、以該種天氣類型下相對濕度的最小值和最大值為相對濕度范圍.

1.2.2 分天氣類型的污染特征和轉化規律研究方法 對于每種天氣類型,計算該類型下的天數(或小時數)占全部統計時間段的比例、常規污染物平均濃度、水溶性離子濃度及其與前體物比值(二次轉化系數)等,據此研究分污染天氣類型的二次轉化規律.

1.3 不同天氣類型下的遷散系數確定方法

根據擴散原理,污染濃度不僅與排放源強成正比關系,同時還與污染源排放布局和排放方式、氣象條件、污染物的遷移轉化以及地形地表等條件密切相關,在特定區域排放布局和排放方式基本不變的假設前提下,污染濃度的大小取決于排放強度、氣象條件和遷移、轉化等因素[31-32].

對于PM2.5,基于融合解析方法和氣象分型研究,按式(2)計算得到第j 種天氣類型第i 類源的遷散系數.

式中: F(i,j)為第i 類污染源在第j 種天氣類型的遷散系數,(μg?d)/(m3?t); C(i,j)基準為基準年第i 類污染源在第j 種天氣類型下的質量濃度,μg/m3; Q(i,j)基準為基準年第i 類污染源在第j 種天氣類型下的排放強度,t/d.

1.4 特定天氣類型下的允許排放量測算方法

1.4.1 多種污染物控制濃度確定方法 基于區域網格模型模擬的P區域模型本地,結合6 因子質量監測數據和PM2.5組分數據,分析n 種天氣類型下二次污染物占比和二次轉化系數.基于PM2.5規劃目標,綜合上述分析方法,獲得n 種天氣類型下SO42-和NO3-的控制濃度.

1.5 數據來源

本研究區域網格模型和CMB 受體模型解析結果引用《大氣重污染成因與治理攻關項目——滄州市大氣污染防治綜合解決方案研究》(DQGG-05-滄州07)項目成果,清單數據采用課題組編制的滄州市2018 年源清單,滄州市2018 年全年環境空氣質量監測數據來自大氣環境科學綜合數據采集與共享平臺,氣象條件數據由滄州市氣象局提供.

2 滄州市應用實例與結果討論

2.1 融合解析方法確定滄州市主要源類貢獻濃度

表1 滄州市主要污染源類對PM2.5 貢獻濃度Table 1 Contributions of main sources to PM2.5

根據1.1 節方法,采用區域網格模型模擬得到滄州市本地源貢獻75%;根據CMB 受體模式解析結果,滄州市工業源貢獻64%,揚塵源貢獻20%,交通源和民用燃燒源均貢獻8%.2018 年滄州市PM2.5年均濃度為59μg/m3,運用公式(1),計算得到工業源對PM2.5貢獻濃度為28.32μg/m3,同理得到揚塵源、交通源和民用燃燒源貢獻濃度,結果見表1.

2.2 氣象條件分型結果

基于滄州市近2a 秋冬季氣象條件數據,根據1.2.1 節所述方法,按優、良、輕度污染、中度污染、重度污染和嚴重污染分別統計風向、風速、相對濕度、靜小風持續時間4 項氣象要素,由于污染水平為良時可以歸納為2 種不同的氣象條件,因此最終劃分為7 種天氣類型(已剔除雨雪沙塵天).氣象條件分型結果見表2.

由表2 可知,天氣類型1 以東北風主導,平均風速最大,相對濕度最低,擴散條件最有利;天氣類型7靜小風時間大于72h,相對濕度在80%～100%,擴散條件最不利.從天氣類型1～7,靜小風持續時間不斷升高,平均風速越來越小、相對濕度逐漸增大,污染程度呈加重趨勢.污染發生時段多以偏南風和本地靜小風主導.

表2 滄州市氣象條件分型結果Table 2 7 typical meteorological conditions of the city of Cangzhou

2.3 基于不同氣象條件分型的遷移擴散和轉化規律研究

2.3.1 不同天氣類型下的污染規律研究 由表3可知,從天氣類型1～7 污染呈加重趨勢,隨著污染的加重,PM2.5/PM10比值不斷增大,細顆粒物占比增高說明二次轉化加劇;硝酸鹽/NO2和硫酸鹽/SO2的濃度比總體呈上升趨勢,硫酸鹽/SO2平均比值要高于硝酸鹽/NO2,說明本地高濕度環境下,更有利于SO2的二次轉化,這與相關研究結論有一致性[33].

表3 滄州市7 種天氣類型下的污染特征Table 3 Pollution characteristics under 7 typical meteorological conditions in the city of Cangzhou

表4 滄州市7 種天氣類型下主要污染物的遷散系數F[(μg?d)/(m3?t)]Table 4 Migration and diffusion coefficients under 7typical meteorological conditions

2.3.2 不同天氣類型下遷散系數確定 根據排放清單,滄州市2018 年一次PM2.5排放量為156.71t/d、PM10為328.22t/d、SO2為67.40t/d、NOx為232.05t/d.按公式(2)計算得到滄州市7種天氣類型下四種污染物的遷散系數F,如表4 所示.可以看到,從天氣類型1～7,4 種污染物的遷散系數總體不斷增大,表明隨著污染程度的加重,單位排放量的污染物對環境空氣質量濃度的貢獻逐漸增大.

2.4 滄州市不同天氣類型下允許排放量測算

2.4.1 PM2.5、PM10、NO2與SO2的控制濃度確定《環境質量標準》規定的 PM2.5達標濃度為35μg/m3,PM2.5主要由一次排放貢獻和二次轉化構成,由滄州市秋冬季PM2.5組分數據及氣象條件分型結果,獲得7 種天氣類型下NO3-和SO42-的占比,天氣類型1～7,NO3-和SO42-濃度的占比在39.3%～67.3%之間.根據式(3)、(4),獲得7 種天氣類型下NO2、SO2和PM10控制濃度見表5.

表5 滄州市主要污染物目標控制濃度(μg/m3)Table 5 Target concentrations of main pollutants(μg/m3)

2.4.2 天氣類型1～7 達控制濃度目標下的允許排放量測算 由表6可知,從天氣類型1～7,各項主要污染物的允許排放量遞減.天氣類型1 下,平均風速約為2.5m/s,平均相對濕度50%以下,擴散條件最好,滄州市一次PM2.5、PM10、NOx和SO42-的允許排放量分別為273.36, 486.25, 237.05 和73.27t/d;天氣類型7下,靜小風持續時間分別在72h 以上,平均相對濕度為80%～100%,擴散條件最不利,滄州市一次PM2.5、PM10、NOx和SO2的允許排放量急劇下降,分別為27.23, 61.82, 57.89 和17.16t/d.

表6 滄州市不同氣象條件下4 種污染物的減排比例Table 6 Reduction percentages of main pollutants under 7 typical meteorological conditions

從減排比例結果來看,要達到PM2.5目標控制濃度,從天氣類型1～7,各項主要污染物的減排比例遞增.天氣類型1 下各污染物已達到控制目標,不需要再做削減;天氣類型7 可認為發生嚴重污染過程,氣象條件最為不利,一次PM2.5、PM10、NOx和SO2減排比例需分別在82.62%、81.17%、75.05%和74.54%以上,才可達到環境質量控制目標.可以看出最不利氣象條件下大氣環境允許排放量很小,允許排放量約是有利氣象條件的1/6～1/10.因此,在該氣象條件下,需要更大力度削減污染物排放,才能避免發生重污染過程.

通過該方法獲得了滄州市基于氣象條件分型的大氣環境允許排放量.該方法是以源清單、源解析研究結果為基礎的,由于京津冀、汾渭平原、長三角等重點區域大部分城市均已開展源清單和源解析研究,因此該方法對這些城市具有可行性,可以快速測算特定氣象條件下的允許排放量.

2.5 研究方法的不確定性分析

由于污染濃度與排放源強、污染源排放布局、排放方式、氣象條件、污染物的遷移沉降、地形地表和物理化學反應等條件存在著密切的關系,大氣污染物允許排放量的計算十分復雜,本研究旨在排放布局和排放方式不變的前提下,提出一種簡便的快速測算方法.本研究的不確定性主要體現在以下幾方面.

2.5.1 基準年選取的不確定性 本研究是統計區域內基準年的氣象條件、環境質量監測數據、顆粒物組分數據、模型模擬和解析結果等,但是氣象條件分型研究可能受到基準年選取的影響,同時,污染源排放布局和排放方式、PM2.5來源解析結果也與基準年選取有關,因此需要考慮基準年選取對測算結果帶來的不確定性影響.

2.5.2 數據樣本代表性影響 本研究案例中PM2.5組分數據是采用近2a 秋冬季的膜采樣分析數據,采樣時間為秋冬季4 個月(當年10 月份～次年1 月份),對于特定天氣類型下(例如嚴重污染日)的樣本數有限,后續可進一步增加采樣分析數量,提高數據代表性.

2.5.3 模型計算的不確定性 本研究方法基于區域網格模型和受體模型解析結果.由于模型模擬本身在參數選取、模型計算等方面具有一定不確定性,模型計算結果疊加也會對測算結果帶來影響.

3 結論

3.1 本研究提出一種基于氣象條件分型的大氣污染物允許排放量測算方法,該方法能快速測算特定污染天氣類型下的允許排放量,對以改善環境空氣質量為目標核算最大允許排放量探索了一條可行的技術路線.

3.2 本研究以滄州市為例,得到滄州市秋冬季7 種天氣類型,天氣類型1 的氣象條件最有利于擴散,天氣類型7最為不利,從天氣類型1～7,污染程度不斷加重,靜小風持續時間不斷升高,平均風速不斷減小、相對濕度增大,硝酸鹽/NO2和硫酸鹽/SO2的濃度比總體上升.

3.3 以滄州市PM2.5控制目標35μg/m3為約束,在最不利氣象條件下,滄州市一次PM2.5、PM10、NOx和SO42-排放量削減率應分別在82.62%、81.17%、75.05%和74.54%以上,才能達到空氣質量標準.不利氣象條件下大氣環境允許排放量很小,需要更大力度減少污染物排放,才能避免發生重污染天氣.