放射性氣體定值分裝系統研制

郭翔博，洪永俠，漆明森，鐘 軍，楊 杰，王 瑋（中國核動力研究設計院，成都 610005）

0 引言

在反應堆運行過程中，對于放射性氣體排放的監測越來越受到關注。這些氣體的排放監測是反應堆安全運行監測的重要參數。因此，為了保障相關氣體監測裝置量值溯源的準確性，需要攜帶放射性氣體源到現場對設備開展溯源，這對放射性氣體源的精確定值分裝有了更高要求。為了解決放射性氣體定值困難、分裝安全風險高的問題，本實驗室基于內充氣正比計數器長短補償法，研制了一套放射性氣體源定值分裝系統，對于放射性氣體源開展精確定值分裝。

1 系統組成及原理

1.1 定值原理

放射性氣體定值分裝系統由放射性氣體源、工作氣體、真空分裝系統和定值系統組成。工作時，先將整個真空分裝系統抽真空，然后將放射性氣體和工作氣體依次充入真空系統進行混合。待氣體混合均勻后，打開連接定值系統和真空分裝系統的閥門使氣體進入探測器的計數器進行活度測量。用內充氣正比計數器測量放射性氣體活度時，只要知道計數器的靈敏體積以及它含有放射性氣體的絕對衰變率，就可以算出分裝得到的樣品的活度。樣品的比活度A，如公式（1）所示：

式（1）中：VLS—長、短計數器的體積差，L；NLS—經死時間修正后長、短計數器在零甄別處計數率之差，s-1；η—修正系數。

1.2 系統組成

1）真空分裝系統

真空分裝系統與內充氣正比計數器連接，結構示意圖如圖1所示。該系統采用機械泵和分子泵作為動力源，在氣體V1和氣體V2處分別安裝兩個質量流量計，用于控制氣體流量；管路安裝有真空計，用于測量整個管道內的真空度；在整個管路中心位置安裝了溫度和壓力傳感器，溫度傳感器用來測量管路的溫度；氣體分裝瓶用來分裝定值好的放射性氣體；真空分裝系統內有電控柜控制，其中電控柜包括系統的總電源、溫度顯示儀表、機械泵及分子泵的開關、分子泵轉速顯示儀表和質量流量計顯示儀。

2）定值系統

定值系統包含內充氣正比計數器、二次儀表。充氣正比計數器為3根除長度不同以外，其他結構完全相同的計數器。計數器的管材料為銅，計數器厚度為1.65mm。在該厚度下，表面發射率為106s-1的β平面源（90Sr-90Y）可完全被屏蔽。二次儀表采用技術經驗成熟的ORTEC產品，包括高壓電源、前置放大器、主放大器、單道分析器、產生器及六路計數器。

2 主要性能測試

2.1 真空保持度測試

關閉閥門V1、V2，其余閥門打開，開啟機械泵，系統壓力小于0.1Pa。關閉閥門V3，系統內壓力變化趨勢如圖2所示。在經歷8h后，系統壓力上升至0.4Pa。極限真空度及真空保持度滿足放射性氣體測量的要求。

2.2 死時間測試

用雙震蕩儀法分別測量3根計數器電子學儀器的死時間，3根計數器中最大死時間為3.53μs，根據下式對計數器的測量計數率進行修正。

圖1 真空分裝系統結構示意圖Fig.1 Structural schematic diagram of vacuum separation system

圖2 真空保持度測試結果Fig.2 Vacuum degree test results

式（2）中：N——死時間修正后的計數器的計數；Ni——i計數管的計數；τ——計數管死時間。

2.3 本底測試

將P10工作氣體充入計數器內，測得本底計數率。在該過程中，為了消除殘留在計數器內壁的放射性氣體對本底產生的影響，先充入清潔的工作氣體，用擴散法進行清洗，直到本底穩定，然后對本底進行測量并記數。長、中、短管計數器本底分別為5.4cps、4.2cps、3.4cps。

2.4 放射性氣體測量

1）內充氣正比計數器坪特性測試

真空系統與探測器抽完真空后，將85Kr氣體源和工作氣體充入內充氣正比計數器，然后調整高壓，分別記錄計數器的高壓和計數，得到3個計數器的高壓坪曲線如圖3所示。3根計數器的坪長為200V、坪斜約為0.7%/100V。

2）零甄別閾值處計數率修正

圖3 3根計數器的坪曲線Fig.3 Plateau curve of three counters

圖5 計數器壁效應測試結果Fig.5 Wall effect test result of three counters

選擇閾值0.5V作為工作閾值，需要采用閾值外推法得到閾值為0時內充氣正比計數器計數率，從而計算得到閾值外推的修正因子。圖4為工作高壓為1400V時，不同計數器閾值外推曲線。由圖4可知，長、中、短計數器零甄別閾處計數率修正因子分別為1.056、1.116、1.086。

3）壁效應修正

位于計數管內壁附近的放射性氣體向壁內發射β粒子時，電離概率很小，以至于不能形成足以引起計數的脈沖，這種情況稱為壁效應。壁效應隨計數氣體壓力的增加而減小，因此用同一種活度濃度的樣品分別在不同壓力下測量它們的活度濃度，根據實驗結果做出各個樣品的活度濃度隨1/p變化的關系圖，并外推到1/p=0處的氣體活度濃度[2]。根據圖5的擬合曲線看出，在1/p=0，即p無窮大時，樣品的活度濃度為182.45 Bq·L-1。系統內壓力為100kPa左右，此時對應的樣品活度濃度為180.80 Bq·L-1，壁效應修正系數為1.009。

4）重復性測試結果

圖4 3根計數器閾值外推曲線Fig.4 Different threshold counting rate extrapolation of three counters

表1 工作高壓1400V時，3根計數器測量結果Table 1 Couting rates of three counters at operating voltages of 1400V

選取1400V作為3個計數器的工作電壓，0.5V為工作閾值，對于85Kr氣體源進行測量，測量結果見表1。

5）放射性氣體源活度濃度測量

綜合考慮計數器死時間修正、零甄別閾值修正、壁效應修正，結合長、中、短計數器體積差，根據公式（1）可以計算得到85Kr放射性氣體源活度濃度，結果見表2。

3 測量結果不確定度分析

以JJG（軍工）98-2015《用內充氣正比計數標準裝置測定放射性氣體活度[3]測量不確定評定方法》為參考，結合試驗中影響測量結果的主要不確定度來源，得到85Kr氣體源活度濃度測量結果不確定度評定見表3。由表3可知，85Kr氣體源活度濃度測量結果合成不確定度。

4 結論

本單位研制了一種新的放射性氣體定值分裝系統，并基于內充氣正比計數器長度補償法的原理對分裝得到的放射源氣體活度濃度進行定值。綜合系統開展的各種試驗結果可知，系統真空保持度高，坪長200V，坪斜0.7%/100V，死時間3.53μs。通過對于放射性85Kr氣體測量可知，在氣壓100kPa，工作高壓1400V條件下，測得85Kr氣體活度濃度值12.5Bq.mL-1,合成標準不確定度為0.85%。后續將通過參與國內比對，為放射性氣體活度標準裝置的建立打下基礎。

表2 85Kr氣體源活度濃度測量結果Table 2 Measurement result of 85Kr radioactivity concentration

表3 85Kr氣體源活度濃度測量結果不確定度Table 3 Uncertainty of the Measurement result of 85Kr radioactivity concentration