頁(yè)巖各向異性力學(xué)特性微觀測(cè)試方法研究

賈鎖剛, 萬(wàn)有余, 王 倩, 劉世鐸, 劉又銘, 王志晟, 葉 禹, 齊春艷

1. 中國(guó)石油青海油田公司, 甘肅 敦煌 736202;2. 中國(guó)石油集團(tuán)工程技術(shù)研究院有限公司, 北京 102206;3. 北京華美世紀(jì)國(guó)際技術(shù)有限公司, 北京 100028

0 引言

中國(guó)頁(yè)巖氣資源分布廣泛 (張金川等, 2004;郭嶺等, 2015), 儲(chǔ)量巨大, 是非常重要的非常規(guī)能源。 水平井及大規(guī)模水力壓裂技術(shù)是頁(yè)巖氣高效開(kāi)發(fā)的關(guān)鍵技術(shù), 由于頁(yè)巖地層顯著的各向異性特征對(duì)地應(yīng)力大小 (宋連騰等, 2015; 鄒賢軍和陳亞琳, 2018; 田鶴, 2019; 翁劍橋, 2020)、水力裂縫擴(kuò)展有直接影響 (郭天魁等, 2013; 袁俊亮等, 2013; 衡帥, 2015a; 李芷, 2015; 何易東, 2017)。 因此, 國(guó)內(nèi)外專家學(xué)者在頁(yè)巖氣儲(chǔ)層的力學(xué)特性 (Niandou et al. , 1997; Tien and Kuo,2001; Nasseri et al. , 2003; 高春玉等, 2011), 尤其是力學(xué)各向異性方面進(jìn)行了大量實(shí)驗(yàn)和理論方面的分析研究 (Kuila et al. , 2011; Cho et al. ,2012)。

目前主要通過(guò)兩種方法求取頁(yè)巖各向異性的巖石力學(xué)參數(shù)。 一種方法是通過(guò)巖石三軸實(shí)驗(yàn)(王倩等, 2012; 衡帥等, 2015b; 汪虎等, 2017;賈利春等, 2017; 艾池等, 2017) 或聲波各向異性測(cè)試 (Scott and Abousleiman, 2005; Sierra et al. , 2010), 該方法有很大的局限性。 一方面, 由于頁(yè)巖的非均質(zhì)性導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)離散性很大, 需要大量的數(shù)據(jù)來(lái)克服, 但是由于鉆井取心成本高、難度大, 一般只對(duì)探井目的層取心, 開(kāi)發(fā)井不取心, 很難獲得大量的巖心。 另一方面, 頁(yè)巖試樣制作成功率很低, 垂直層理方向及與層理有一定夾角的頁(yè)巖試樣很難獲得。 這一矛盾造成實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的可靠性大大降低。 第二種方法是通過(guò)偶極聲波測(cè)井計(jì)算頁(yè)巖各向異性力學(xué)參數(shù)剖面 (路保平和鮑洪志, 2005; 王華等, 2007), 利用斯通利波得到各向異性地層的剛度矩陣, 分別計(jì)算巖石縱橫向的彈性模量和泊松比。 然而, 偶極聲波測(cè)井不是常規(guī)的測(cè)井方法, 大部分井不使用這種方法測(cè)井, 測(cè)井資料獲取有限。 影響測(cè)井所獲得曲線的因素很多, 如井眼質(zhì)量、 鉆井液體系等, 在一定程度上只反映巖石力學(xué)參數(shù)變化趨勢(shì), 存在很大的誤差。 測(cè)井曲線所計(jì)算出的巖石力學(xué)參數(shù)具有很大的不確定性 (Wang et al. , 2018), 很難滿足鉆完井設(shè)計(jì)和施工模擬分析。 微/納米壓入力學(xué)測(cè)試的出現(xiàn), 使得在納米或微米尺度下探測(cè)材料力學(xué)性能成為可能。 將微/納米壓入測(cè)量技術(shù)用于測(cè)量天然泥頁(yè)巖材料力學(xué)性質(zhì)的研究起步較晚,2005 年, Ulm et al. 通過(guò)對(duì)頁(yè)巖組分球形顆粒模型的評(píng)價(jià), 探討了不同尺度下的粘土堆積密度, 提出采用網(wǎng)格化納米壓痕研究頁(yè)巖的力學(xué)性能 (Ulm et al. , 2005); 2007 年, 其進(jìn)一步提出了統(tǒng)計(jì)壓痕分析方法 (Ulm et al. , 2007)。 2015 年, 陳平等開(kāi)展了頁(yè)巖細(xì)觀力學(xué)性質(zhì)的研究, 采用微米壓入實(shí)驗(yàn)對(duì)龍馬溪組頁(yè)巖進(jìn)行了大量的測(cè)試, 評(píng)價(jià)了頁(yè)巖細(xì)觀模量和硬度特征, 結(jié)合量綱分析建立了定量評(píng)價(jià)頁(yè)巖細(xì)觀力學(xué)特性的方法 (陳平等,2015; Han et al. , 2015)。

納米壓痕測(cè)試作為一種快速的、 無(wú)損的實(shí)驗(yàn)方法為定量測(cè)試頁(yè)巖力學(xué)參數(shù)提供了一種全新的思路, 結(jié)合頁(yè)巖力學(xué)參數(shù)實(shí)驗(yàn)測(cè)試準(zhǔn)確性的優(yōu)點(diǎn)和測(cè)井能得到連續(xù)力學(xué)參數(shù)剖面的優(yōu)勢(shì), 提出頁(yè)巖各向異性巖石力學(xué)參數(shù)微觀測(cè)試方法。 文中通過(guò)制作垂直層理和平行層理的頁(yè)巖巖屑試樣, 采用納米壓痕技術(shù)和掃描電鏡技術(shù)對(duì)巖屑試樣進(jìn)行測(cè)試, 突破傳統(tǒng)的納米壓痕測(cè)試方法準(zhǔn)靜態(tài)加載方式, 采用動(dòng)態(tài)加載方式, 得到加載段的連續(xù)接觸剛度, 獲得垂直層理和平行層理方向頁(yè)巖巖屑的力學(xué)參數(shù)。

1 頁(yè)巖納米壓痕實(shí)驗(yàn)原理

納米壓痕實(shí)驗(yàn)是一種微觀測(cè)量技術(shù), 以納牛和納米分辨率連續(xù)控制和測(cè)量荷載及位移, 通過(guò)接觸力學(xué)分析, 測(cè)定頁(yè)巖試樣在納米尺度的彈性模量、 硬度、 斷裂韌性等力學(xué)性能。 實(shí)驗(yàn)原理如圖1 所示。

頁(yè)巖硬度H可以通過(guò)最大荷載和投影接觸面積比值獲得:

圖1 納米壓痕實(shí)驗(yàn)原理Fig.1 Principle of the nano-indentation test

公式中,Fmax為最大載荷, N;Ac為投影接觸面積,m2; 對(duì)于特定幾何形狀的壓頭, 投影接觸面積為接觸深度hc的函數(shù)。 此次頁(yè)巖納米壓痕實(shí)驗(yàn)中采用的是理想的Berkovich 壓頭, 投影接觸面積為:

公式中,hc為接觸深度, m。

接觸深度hc可利用荷載-位移結(jié)果獲得:

公式中,ε為與壓頭幾何形狀有關(guān)的常數(shù), 無(wú)量綱, 對(duì)于Berkovich 壓頭,ε= 0.75;S為接觸剛度, N/m;h為位移, m;F為載荷, N。

接觸剛度S通過(guò)納米壓痕實(shí)驗(yàn)卸載段初始點(diǎn)的斜率計(jì)算:

頁(yè)巖彈性模量可通過(guò)下式計(jì)算:

公式中,E為頁(yè)巖的彈性模量, GPa;v為頁(yè)巖泊松比, 無(wú)量綱;Ei為壓頭的彈性模量, GPa;vi為頁(yè)巖泊松比, 無(wú)量綱; 對(duì)于金剛石壓頭,Ei=1141 GPa,vi= 0.07。Er為彈性接觸理面表觀模量, GPa, 可通過(guò)對(duì)已知彈性模量的材料進(jìn)行納米壓痕實(shí)驗(yàn)進(jìn)行標(biāo)定, 通過(guò)下式計(jì)算:

公式中,β為與壓頭幾何形狀有關(guān)的常數(shù), 無(wú)量綱, 對(duì)于Berkovich 壓頭,β=1.034。

壓痕加載過(guò)程中總能量Ut由彈性能Ue和塑性能Up組成, 后者為不可逆能量。 不可逆能量可進(jìn)一步分為解為純塑性能Upp和裂縫擴(kuò)展所產(chǎn)生的斷裂能Ufrac。

公式中,Ut,Ue,UP,UPP和Ufrac分別為加載過(guò)程中總能量、 彈性能、 塑性能、 純塑性能和斷裂能, J。

通過(guò)壓痕荷載-位移曲線可計(jì)算出總能量Ut和彈性能Ue:

公式中,hmax,hcreep,hr和hth分別為最大位移、 蠕變位移、 殘余位移和漂移溫度位移, m;PL為彈性載荷, N;PUL為塑性載荷, N。

塑性能Up為不可逆能量, 純塑性能Upp可由下式確定:

公式中,hf為壓痕殘余深度, 通過(guò)下式計(jì)算獲得:

裂縫擴(kuò)展所產(chǎn)生的斷裂能Ufrac, 通過(guò)下式計(jì)算獲得:

此時(shí), 臨界能量釋放率Gc可通過(guò)下式獲得:

公式中,Gc為臨界能量釋放率, N/m;Am為最大斷裂面積, m2, 可利用壓頭的深度與面積關(guān)系獲得。 此時(shí), 可得出斷裂韌性Kc:

2 納米壓痕制樣與測(cè)試方法

納米壓痕實(shí)驗(yàn)要求被測(cè)樣品具有光滑平整的表面, 以此減小表面效應(yīng)。 制樣步驟如下: ①塊狀巖樣與壓碎的巖屑被選擇切割成5 mm×5 mm×5 mm, 對(duì)于不同深度的鉆井巖屑試樣避免挑選凝結(jié)塊狀物; ②采用速凝樹(shù)脂或鋁塊作為基底, 對(duì)于鋁塊基底, 使用琥珀樹(shù)脂加熱至130 ℃作為沾粘物, 迅速移開(kāi)加熱鋁塊來(lái)最大程度的減小溫度對(duì)樣品的影響, 對(duì)于速凝樹(shù)脂作為基底, 使用模具來(lái)進(jìn)行倒模; ③通過(guò)顯微鏡觀察頁(yè)巖層理方向,在鑲嵌時(shí)保證頁(yè)巖層理面平行或垂直與基底面;④使用MetaServ250 拋光機(jī)及碳化硅磨砂紙按照粒徑逐級(jí)機(jī)械打磨至0.3 μm, 終拋光則采用氧化鋁薄膜打磨至0.05 μm, 在機(jī)械拋光過(guò)程中, 使用顯微鏡來(lái)觀察頁(yè)巖表面的光滑平整程度, 如圖2所示。

圖2 納米壓痕測(cè)試制樣示意圖Fig.2 Schematic diagram of the sample preparation for the nano-indentation tests

對(duì)頁(yè)巖表面拋光處理后的試樣進(jìn)行納米壓痕測(cè)試, 每個(gè)試樣進(jìn)行50 ～100 個(gè)壓痕實(shí)驗(yàn)。 由于頁(yè)巖是以粘土為基質(zhì)的多種礦物沉積物, 巖石表面較難拋光, 具體的測(cè)試點(diǎn)位置根據(jù)表面的粗糙程度選擇, 若表面光滑, 選取布局區(qū)域按照間距為50 ～100 nm 布置點(diǎn)陣進(jìn)行壓痕實(shí)驗(yàn); 若表面較粗糙, 進(jìn)行人工選點(diǎn)測(cè)試。

如果采用準(zhǔn)靜態(tài)加載方式, 只能利用卸載曲線得到單一接觸剛度。 如果采用動(dòng)態(tài)加載方式,能得到加載段的連續(xù)接觸剛度。 實(shí)驗(yàn)中通過(guò)在壓痕加載過(guò)程中添加一個(gè)相對(duì)高頻的小簡(jiǎn)諧力信號(hào)以實(shí)現(xiàn)連續(xù)剛度測(cè)量。 簡(jiǎn)諧力的振幅保持足夠小,對(duì)變形過(guò)程不會(huì)產(chǎn)生影響。 利用位移測(cè)量精度為0.001 nm 的雙通道相敏檢波器 (鎖定放大器) 檢測(cè)相應(yīng)的位移振動(dòng), 將激勵(lì)頻率下的位移響應(yīng)和與簡(jiǎn)諧力的相位差作為深度的函數(shù)進(jìn)行連續(xù)測(cè)量。通過(guò)求解響應(yīng)的同相和不同相的部分, 來(lái)確定接觸剛度S隨深度的函數(shù)。

連續(xù)剛度測(cè)試方法使用Berkovich 壓頭和45 Hz頻率測(cè)試頁(yè)巖的楊氏模量和硬度隨深度的變化。采用位移控制進(jìn)行加載, 加載模式分為五個(gè)步驟:①按照0.05 s-1的恒定壓痕應(yīng)變率增加荷載至壓痕深度達(dá)到預(yù)先設(shè)定的最大壓痕深度 (hmax=2000 nm), 同時(shí)在荷載施加過(guò)程中添加上述的簡(jiǎn)諧力; ②將最大荷載Fmax保持10 s; ③采用恒定的卸載率 (dF/dt) ) 從最大荷載Fmax下載至10%的最大荷載Fmax; ④將10%的最大荷載Fmax保持100 s,以記錄儀器的溫度漂移量; ⑤線性卸載至零。

3 納米壓痕測(cè)試結(jié)果

3.1 X-ray 光電子能譜測(cè)試結(jié)果

鑒于頁(yè)巖是綜合復(fù)雜的礦物混合體, 采用X射線光電子能譜分析 (XPS) 及濺射深度刨面實(shí)驗(yàn)分析表面特征, 同時(shí)為納米壓痕實(shí)驗(yàn)的合理性與適用性提供了證明。 XPS 實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表1 所示, 其中每種元素被描述為原子含量。

表1 元素含量Table 1 Element contents

在獲取第一次定量XPS 分析結(jié)果后, 進(jìn)行了多次濺射深度刨面實(shí)驗(yàn)來(lái)探究試樣表層的元素均勻性。 每次濺射使用2 kV 加速電壓, 氬離子束切割持續(xù)60 s, 然后用XPS 定量分析表面元素。 在切割了頁(yè)巖試樣表面5 ～10 μm 后, 各元素原子含量變化很小。

3.2 納米壓痕測(cè)試結(jié)果

每個(gè)試樣測(cè)試后可獲得荷載與位移曲線, 硬度與位移曲線, 以及楊氏模量與位移曲線, 如圖3所示。 刪除測(cè)試點(diǎn)位于孔隙和表面粗糙處的測(cè)試曲線。

將每個(gè)試樣上的曲線數(shù)據(jù)按照所測(cè)得力學(xué)特性進(jìn)行歸類, 大致分成三類: 粘土基質(zhì)類、 碳酸鈣礦物或粒狀礦物類、 石英礦物類(圖4)。 將每個(gè)試樣的各類的實(shí)驗(yàn)曲線進(jìn)行平均統(tǒng)計(jì)處理, 得到荷載、硬度和楊氏模量與位移的平均曲線(圖5)。

不同的礦物組成和這些礦物不同的力學(xué)性質(zhì)造成了頁(yè)巖微觀結(jié)構(gòu)和微觀力學(xué)性質(zhì)的非均質(zhì)性。在這些組成中, 粘土基質(zhì)中細(xì)粒度的粘土礦物通常主導(dǎo)頁(yè)巖整體的力學(xué)性質(zhì)。 對(duì)頁(yè)巖采用數(shù)字圖像相關(guān)技術(shù) (DIC) 分析, 發(fā)現(xiàn)粘土基質(zhì)變形比其他礦物變形大很多, 變形場(chǎng)非均質(zhì)性很強(qiáng), 一些區(qū)域幾乎沒(méi)變形 (Bornert et al. , 2010)。 頁(yè)巖中的非粘土礦物占小部分體積, 不能表明整體頁(yè)巖的力學(xué)性質(zhì), 而粘土基質(zhì)作為封裝這些礦物的介質(zhì)主要控制著頁(yè)巖的整體力學(xué)性質(zhì)。

圖3 納米壓痕測(cè)試曲線Fig.3 Curves drawn through the nano-indentation tests

納米壓痕深度為2000 nm, 對(duì)表面粗糙較為敏感。 由于頁(yè)巖以粘土基質(zhì)為主, 經(jīng)過(guò)拋光處理后,頁(yè)巖表面仍較粗糙, 一定深度范圍內(nèi)測(cè)試的結(jié)果存在較大的波動(dòng)。 同時(shí)材料的力學(xué)特性本身存在尺寸效應(yīng), 研究表明材料的硬度隨壓痕的深度而減小。 X-ray 光電子能譜 (XPS) 對(duì)頁(yè)巖表面測(cè)試結(jié)果表明頁(yè)巖表面5 ～10 μm 內(nèi)的化學(xué)元素基本一致。 綜合以上分析, 取值壓痕深度為1500 nm 的楊氏模量和硬度進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

將各個(gè)試樣粘土基質(zhì)的楊氏模量、 硬度和斷裂韌性匯總于表2 中。

圖4 納米壓痕微觀圖Fig.4 Micrographs taken in the nano-indentation tests

圖5 納米壓痕測(cè)試平均曲線Fig.5 Mean curves drawn through the nano-indentation tests

3.3 納米壓痕測(cè)試結(jié)果分析

3.3.1 頁(yè)巖粘土基質(zhì)力學(xué)參數(shù)統(tǒng)計(jì)

將所有頁(yè)巖試樣中的粘土基質(zhì)力學(xué)參數(shù)測(cè)試值進(jìn)行分項(xiàng)統(tǒng)計(jì), 頁(yè)巖粘土基質(zhì)硬度統(tǒng)計(jì)平均值為1.55 GPa, 標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.49 GPa; 楊氏模量統(tǒng)計(jì)平均值為45.12 GPa, 標(biāo)準(zhǔn)偏差為12.63 GPa;斷裂韌性統(tǒng)計(jì)平均值為2.00 MPa·m1/2, 標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.57 MPa·m1/2。

3.3.2 水平層理試樣與豎直層理試樣力學(xué)參數(shù)對(duì)比分析

將頁(yè)巖水平層理試樣與豎直層理試樣的粘土基質(zhì)力學(xué)參數(shù)進(jìn)行對(duì)比分析, 如圖6 所示。 楊氏模量和斷裂韌性平行與垂直方向參數(shù)的相關(guān)性較弱, 硬度參數(shù)中兩者相關(guān)性較好, 但仍然可以發(fā)現(xiàn)垂直層理試樣所測(cè)得力學(xué)參數(shù)要比平行層理試樣高, 說(shuō)明頁(yè)巖粘土基質(zhì)力學(xué)特性在納米尺度上具有各向異性, 納米尺度力學(xué)參數(shù)與層理方向相關(guān)。 頁(yè)巖不同力學(xué)性質(zhì)的各向異性程度不同, 在高壓實(shí)粘土基質(zhì)中, 楊氏模量受粒子方向影響不大, 楊氏模量的各向異性程度小。 由于在平行于層理方向上容易產(chǎn)生裂縫, 所以平行方向斷裂韌性小于垂直方向, 斷裂韌性的各向異性程度最高, 平行方向斷裂韌性為垂直方向斷裂韌性的80%。

3.3.3 頁(yè)巖宏微觀力學(xué)參數(shù)對(duì)比分析

將頁(yè)巖水平層理試樣與豎直層理試樣的微觀彈性模量與巖石三軸實(shí)驗(yàn)的彈性模量進(jìn)行對(duì)比,由于頁(yè)巖垂直層理宏觀巖樣制樣成功率很低, 只進(jìn)行了部分平行層理頁(yè)巖的三軸壓縮實(shí)驗(yàn), 實(shí)驗(yàn)條件及結(jié)果如表3 所示。

表2 頁(yè)巖試樣粘土基質(zhì)力學(xué)參數(shù)匯總表Table 2 Mechanical parameters for clay matrix in the samples

由頁(yè)巖宏觀和微觀楊氏模量測(cè)試結(jié)果對(duì)比可以看出 (表3), 頁(yè)巖宏微觀楊氏模量的吻合度較高, 其中偏差較大的一塊巖樣分析原因是由于該巖樣微裂縫發(fā)育, 微觀壓痕可能壓在了微裂隙上,導(dǎo)致微觀巖石模量偏低。

圖6 水平層理試樣與豎直層理試樣力學(xué)參數(shù)對(duì)比分析Fig.6 Comparison and analysis of mechanical parameters for the samples with horizontal bedding and vertical bedding

表3 頁(yè)巖試樣三軸力學(xué)參數(shù)匯總表Table 3 Triaxial mechanical parameters of the shale samples

4 結(jié)論

(1) 傳統(tǒng)宏觀測(cè)試頁(yè)巖力學(xué)特性各向異性存在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)離散性大與鉆井取心難、 巖心數(shù)量有限的矛盾, 采用容易得到的鉆井巖屑或破碎巖塊進(jìn)行微觀測(cè)試, 能夠得到豐富的頁(yè)巖力學(xué)特性數(shù)據(jù)。 通過(guò)頁(yè)巖微觀宏觀測(cè)試數(shù)據(jù)對(duì)比, 吻合度較高。

(2) 采用基于硬度的分類準(zhǔn)則將納米壓痕數(shù)據(jù)分為三類主要礦物組或礦物基質(zhì): 石英、 碳酸鈣礦物、 粘土基質(zhì)。 由于礦物組份和微觀結(jié)構(gòu)的不同, 納米壓痕實(shí)驗(yàn)結(jié)果不能直接平均化獲得頁(yè)巖整體力學(xué)性質(zhì)。 粘土基質(zhì)作為封裝這些礦物的介質(zhì)主要控制著頁(yè)巖的整體力學(xué)性質(zhì)。

(3) 采用納米壓痕實(shí)驗(yàn)獲得頁(yè)巖粘土基質(zhì)力學(xué)性質(zhì), 測(cè)試的頁(yè)巖粘土基質(zhì)硬度為1.55±0.49 GPa, 楊氏模量為45.12±12.63 GPa, 斷裂韌性為2.00±0.57 MPa·m1/2。

(4) 頁(yè)巖粘土基質(zhì)力學(xué)特性在納米尺度上具有各向異性, 納米尺度力學(xué)參數(shù)與層理方向相關(guān)。頁(yè)巖不同力學(xué)參數(shù)的各向異性表現(xiàn)不同, 楊氏模量各向異性較弱, 斷裂韌性各向異性較強(qiáng)。 平行層理方向斷裂韌性為垂直層理方向斷裂韌性的80%。