金屬鉍靶件制備研究

楊紅偉，向學琴，胡連生，馬俊平，劉 路

(中國原子能科學研究院 同位素研究所，北京 102413)

210Po主要發射5.3 MeV的α粒子，γ輻射分支比很小，半衰期為138 d，衰變到穩定的206Pb。210Po常用于制備高比活度α源、高強度210Po-Be中子源和高功率熱源，它可以通過將中子輻照209Bi生成210Bi經過β衰變后獲得，其制備方法主要包括濕法、高溫化學萃取及高溫蒸餾等[1]。

制備210Po常用的輻照靶件有金屬鉍靶件和Bi2O3靶件兩種。靶件的制靶質量關系到提高放射性核素產額、減少放射性核素雜質和確保輻照安全等的重要問題。在相同的輻照條件下，金屬鉍靶可獲得更多的210Po產額及更少的放射性核素雜質，金屬鉍靶件入堆輻照安全的關鍵條件是在輻照過程中始終保證靶件的完整性。本文以金屬鉍為靶材料進行靶件制備研究，經過靶件設計、傳熱計算及靶件密封性檢查，制備靶件并分析靶件的安全性，為后續中國先進研究堆(CARR)輻照金屬鉍制備210Po提供支持。

1 金屬鉍靶件設計

1.1 靶件組成

靶件組成為鋁筒，內裝4個金屬鉍棒，金屬鉍棒用鋁箔包裹，鋁筒一端焊接密封。靶件示意圖示于圖1，主要參數列于表1。靶材選用高純鉍(99.999%)，主要雜質元素含量列于表2；靶筒選用6061鋁合金，主要雜質元素含量列于表3。

圖1 靶件示意圖

表1 兩種靶件主要參數

表2 金屬鉍主要雜質元素含量

表3 6061鋁合金主要雜質元素含量

1.2 210Po產額計算

核反應如下：

(1)

2 核發熱計算

2.1 中子注量率

輻照孔道選取CARR堆內熱中子注量率偏高的水冷孔道進行靶件輻照的計算，根據孔道中子注量率的分布，取CARR堆芯活性區下-30 cm處為靶件底端的位置，靶件的物理計算結果，利用MCNP程序計算靶件的中子注量率。靶件在輻照孔道內的位置分布示意圖示于圖2。

圖2 靶件輻照位置圖

2.2 核發熱

根據中子注量率計算結果計算核發熱，反應堆功率按照滿功率60 MW計算，利用MCNP程序計算靶件的中子碰撞熱、γ光子熱和β衰變熱等。分別計算金屬鉍及鋁靶筒在反應堆中的最大發熱量。

3 傳熱計算

靶件核發熱產生的熱量通過金屬鉍棒、氦氣間隙和鋁靶筒傳入反應堆水冷孔道中，鉍棒與鋁靶筒內熱傳遞為導熱過程，鋁靶筒與水冷孔道的熱傳遞為對流換熱過程[2-4]。

3.1 金屬鉍棒導熱

核發熱為一種內熱源，設定金屬鉍棒為均勻體積熱源，忽略軸向導熱，其穩態柱坐標形式的傳熱關系式為：

(2)

式(2)中，r為徑向坐標，m；λ為導熱系數，W/m·K；t為溫度，℃；q為功率密度，W/m3。

金屬鉍棒中心與表面溫差為：

(3)

式(3)中，rBi為鉍棒半徑，m；λBi為鉍導熱系數，W/m·K。

3.2 氦氣間隙導熱

3.2.1導熱模型 金屬鉍棒處于鋁靶筒中心，將氦氣間隙看成無內熱源的均勻圓筒，忽略氦氣對流換熱的影響，根據表面溫度恒定的圓筒模型，推導出溫差為：

(4)

式(4)中，Q為鉍棒發熱功率，W；L為鉍棒長度，m；T1、T2為氦氣間隙內外的溫度，℃；r1、r2為氦氣間隙內外的半徑，m；λHe為氦氣導熱系數，W/m·K。

3.2.2氣隙接觸導熱模型 由于氦氣的熱導率很低，即便氦氣間隙很薄，氦氣隙內仍會產生相當大的溫降。為保證金屬鉍棒在反應堆輻照過程中的幾何形態，需將鉍棒用鋁箔包裹后放入鋁靶筒內，鋁箔與鋁靶筒在許多點上形成接觸，此時氣隙導熱方式為氣隙接觸導熱。通過氣隙的溫降為：

(5)

式(5)中，Q為鉍棒發熱功率，W；L為鉍棒長度，m；αg為氣隙換熱系數，典型值范圍為8 000～11 000，W/m2·K。

3.3 鋁靶筒導熱

鉍棒核發熱遠大于鋁靶筒的核發熱，將鋁靶筒的核發熱累計到鉍棒的核發熱上，按照無內熱源的圓筒推導出鋁靶筒的溫差為:

(6)

式(6)中，QBi、QAl為鉍棒、鋁靶筒發熱功率，W；L為鋁靶筒長度，m；Tin，Ts為鋁靶筒內外的溫度，℃；rin，rs為鋁靶筒內外的半徑，m；λAl為鋁導熱系數，W/m·K。

3.4 鋁靶筒外壁對流換熱

鋁靶筒外壁與冷卻水的換熱方式主要是對流換熱，對流換熱的熱量為：

Q=aA(Ts-Tl)

(7)

式(7)中，Q為熱量，W；a為對流換熱系數，W/m2·K；Ts、Tl為鋁靶筒外壁、冷卻水的溫度，℃。

4 靶件密封性檢查

鉍棒用鋁箔包裹后塞入鋁靶筒中，靶筒內沖入氦氣，用氬弧焊焊封，焊后的靶件用氦質譜檢漏儀檢漏，檢查靶件密封性。

5 結果與討論

5.1 210Po產額

熱中子注量率最大為5.21×1014n/cm2·s條件下輻照30 d后，以210Po放射性活度-冷卻時間作圖，結果示于圖3。

圖3 210Po放射性活度隨冷卻時間曲線圖

從圖3可知，熱中子注量率最大為5.21×1014n/cm2·s條件下輻照30 d后，由于210Bi半衰期為5.013 d，需要將其充分衰變為210Po，冷卻時間以15～20 d為宜，a靶件210Po理論產額為115 Ci，b靶件210Po理論產額為169 Ci。

5.2 核發熱

利用MCNP程序計算中子注量率，結果見表4。核發熱計算結果見表5。

由表4、表5結果可見，靶件a與靶件b處于反應堆輻照孔道同一水平位置，二者中子注量率分布基本一致。由于靶件b核反應生成的同位素比靶件a生成的同位素多，相對由生成的同位素衰變引起的核發熱多，靶件b總發熱量大于靶件a總發熱量。

表4 靶件堆照部位中子注量率

表5 靶件核發熱

5.3 傳熱

5.3.1輸入參數 金屬鉍導熱系數：λBi=7.97 W/(m·℃)，6061鋁導熱系數：λAl=160 W/(m·℃)，氦氣導熱系數：λHe=0.15 W/(m·℃)，氦氣接觸導熱換熱系數：αHe=8 000 W/m2·K，水冷孔道內徑：D=70 mm，入口溫度：50 ℃，流速：1.0 m/s。

5.3.2計算結果 氦氣間隙傳熱分別為間隙導熱和接觸導熱時靶件各部分溫度列于表6。鋁具有良好的導熱性能，容易將輻照產生的熱量傳遞到水冷孔道中，鋁靶筒外壁溫度低于100 ℃，靶筒的幾何形狀保持完好。

表6 靶件溫度分布

鉍棒與鋁靶筒間的間隙為1 mm，鉍棒核發熱產生的熱量有兩種模式通過氦氣傳遞到鋁靶筒，分別為氦氣間隙導熱和氦氣接觸導熱。氦氣間隙導熱時，由于氦氣導熱系數小，會產生超過600 ℃以上的氦氣間隙溫差，鉍棒溫度大于734 ℃，造成鉍棒熔化。氦氣接觸導熱時，鉍棒用鋁箔包裹，鋁箔與鋁靶筒接觸，鉍棒通過鋁箔將熱量傳遞到鋁靶筒，鉍棒與鋁靶筒之間產生13 ℃的接觸間隙溫差，鉍棒中心溫度低于鉍的熔點。因此，針對熔點低的靶材料，要采用接觸導熱的模式制備靶件。

5.4 密封性檢查

經傳熱計算，用鋁箔包裹鉍棒后靶件a的中心溫度比靶件b的中心溫度低28.3 ℃，靶件a更安全。按照靶件a設計的尺寸焊接3個靶件，焊接后的靶件用氦質譜檢漏儀進行檢漏，靶件的氣密性檢查結果見表7。

表7 泄漏率

焊后靶件氦氣泄漏率低于3.2×10-9Pa·m3/s，密封良好。

6 結論

在熱中子注量率最大為5.21×1014n/cm2·s條件下輻照30 d，冷卻15～20 d，a靶件210Po理論產額約為115 Ci，b靶件210Po理論產額約為169 Ci。鉍棒用鋁箔包裹，在CARR堆水冷孔道中輻照靶件，鉍棒中心溫度最高為191.8 ℃，低于鉍的熔點，鉍棒不會在反應堆熔化變形。