安徽省大氣顆粒物污染特征分析

易明建, 鄧淑梅, 汪水兵, 衛尤文, 戴海夏

(1. 安徽建筑大學 環境與能源工程學院, 安徽 合肥 230601; 2. 安徽省環境科學研究院, 安徽 合肥 230071; 3. 合肥學院 生物與環境工程系, 安徽 合肥 230601; 4. 上海市環境科學研究院, 上海 200233)

0 引 言

顆粒物污染是近年來備受社會關注的熱點問題, 也是大氣環境學科研究的前沿問題之一。粒徑小于10 μm 的顆粒物粒子因為可以直接通過呼吸進入人類呼吸道引發多種疾病[1-2], 而成為改善大氣環境的首要污染物治理目標[3-4]。隨著監測技術的不斷進步和監測體系的逐步完善, 在全國很多重點城市, 對顆粒物污染特征及其成因開展了較多的研究[5-8]。

顆粒物污染的形成是污染源排放與不利天氣共同作用下的結果[9-12]。人類社會生產和生活排放的大量污染物進入環境大氣, 經過一系列復雜的物理化學過程, 逐漸形成并吸附增大成為細小粒子, 最終形成灰霾天氣影響日常社會活動與人類健康[13-15]。設置監測站點開展常態監測是獲得顆粒物污染特征最直接也是最重要的手段, 對監測數據的分析是開展大氣環境研究最為基礎性的工作之一[16]。在此基礎上, 結合實驗室精密儀器對顆粒物物理屬性和化學組成進行分析, 可以更深入地解析污染來源和成因[17]。

安徽省對環境空氣中顆粒物污染的研究相比京津冀等熱點地區偏少。其中, 從宏觀的氣象角度研究霾天氣較多, 石春娥等[18]利用地面氣象觀測站的能見度和相對濕度觀測資料重建霾日歷史數據, 得到了1980～2013 年安徽霾天氣的變化趨勢與空間分布。張浩等[19]對1965～2005 年間合肥霾天氣的氣候變化特征進行了研究, 指出霾的發生與邊界層中上部氣團的移動速度關系密切。由于長期以來對顆粒物觀測數據的缺失, 使多個城市大范圍的比較研究難以進行, 主要研究對象也僅局限于省會城市合肥[20-22]。對合肥顆粒物采樣分析發現, 霾天細顆粒物(PM2.5)濃度和水溶性無機離子質量占比都有大幅上升[23]。但受樣本時次偏少的限制, 研究結果仍然很難綜合描述城市顆粒物濃度變化在更小時間尺度和更大空間尺度上的細節特征。

由于大氣具有大尺度連續性特點, 因而顆粒物污染的跨區域影響不容忽視[24-27]。安徽省所處的江淮地區是中國東部地區天氣系統移動的重要通道[28-30], 已有研究利用后向軌跡聚類分析的方法, 從宏觀上論證了合肥的可吸入顆粒物(PM10)污染多與遠程輸送有關[31]。污染氣團的大尺度輸送不僅直接關系合肥等城市顆粒物污染, 還可能在過境安徽之后繼續向下游傳輸, 影響到上海等地區[32-33]。對該地區顆粒物污染特征與輸送途徑的研究, 不僅有助于安徽省空氣污染成因解析, 也是研究連接京津冀地區、長江三角洲地區兩個大氣污染重點區域以及整個中東部地區大氣環境問題, 促使區域大氣環境整體改善的重要內容。

1 資料來源

2016 年 PM2.5和PM10數據來自生態環境部每小時發布的國控站點環境空氣質量監測數據。各城市每小時濃度由轄區內所有國控站點去掉缺測值后求取平均值得到, 日均濃度數據由當日24 時次的每小時濃度數據去掉缺測值后求取平均值得到[5,34]。2016 年安徽省16 個市共監測PM2.5數據137634 萬個, 缺測率為2.1%。根據《環境空氣質量標準(GB 3095—2012)》污染物濃度數據有效性的最低要求, 每日至少有20 h 平均濃度值, 安徽省2016 年PM2.5監測數據有效性達96.9%, 其中合肥、蕪湖、馬鞍山、淮北、安慶、黃山、滁州、阜陽、宿州、六安、池州和宣城的數據有效性達97%, 蚌埠、淮南和銅陵的數據有效性達96.7%, 亳州數據有效性達96.4%。小時濃度變化為按月平均結果, 由當月每天同一時刻的每小時濃度數據去掉缺測值后求取平均值得到。質量濃度比值只對 PM2.5和PM10均未缺測的數據樣本計算其比值, 并按月統計城市轄區內全部監測站點有效數據計算其概率分布。

2 結果分析

安徽省是長江三角洲地區地理位置較為特殊的省份。安徽省地處內陸, 大部分位于江淮地區, 是中國東部地區南北氣流的重要通道。分析安徽省顆粒物污染情況, 對于進一步認識長江三角洲地區大氣污染成因, 開展聯防聯控改善區域環境空氣質量有著重要意義。本次研究選擇2016 年作為代表年份分析安徽省顆粒物污染特征, 是因為2016 年安徽省尚未被納入PM2.5考核地區, 各城市對PM2.5的管控還沒有全面推進, 因此, 2016 年是研究PM2.5特征及成因的一個特殊窗口期, 對后續開展PM2.5減排績效評估和優化減排措施方案具有非常重要的參照意義。2016 年安徽省平均PM2.5濃度為53 μg/m3, 超過環境空氣質量二級標準濃度限值的51%, 是長江三角洲地區顆粒物污染最為嚴重的省份。

2.1 顆粒物污染濃度呈現地理分區特點

為了比較各個城市 PM2.5濃度變化差異與地理位置的關系, 采用層次聚類分析方法, 將2016 年各市 PM2.5的日均值濃度數據進行歸一化處理, 歸一化過程如下。

將n個城市樣本, 每個城市m次的觀測值記為V, 全部觀測值V構成的數據矩陣為Vi,j(i=1, 2, ……,n;j=1, 2, ……,m)。通過式(1)對Vi,j進行歸一化計算, 得到Si,j。

采用層次聚類算法[35], 對Si,j進行聚類計算, 計算得到16 個城市間層次關系如圖1?；诜纸M數量適中原則, 將16 個市分為4 組。第1 組為淮北、宿州、阜陽和亳州4 個城市, 全部位于淮河以北; 第2 組為合肥、馬鞍山、六安、淮南、蚌埠和滁州6 個城市, 主要位于沿江和江淮之間; 第3 組為蕪湖、銅陵、安慶和宣城 4 個城市, 全部位于長江以南; 第4 組為黃山和池州, 屬于皖南山區。層次聚類分析結果表明, 各市之間 PM2.5污染的相似性和差異性與其所處的地理位置之間存在非常密切的關聯。按照1～4 組的順序, 整體上年平均PM2.5濃度依次下降, 表明由北向南 PM2.5污染程度依次減輕。

層次聚類的結果與地理地形存在非常密切的聯系。如圖2 所示, 第1 組淮河以北城市全部屬于平原地區, 地勢平坦, 海拔高度較低, 在大范圍污染發生時, 受輸入型污染影響較大, 顆粒物濃度升高快, 污染程度重; 第2 組江淮之間城市主要屬于丘陵和平原交錯地區, 地形相對復雜, 主導風向對小尺度地形影響復雜多變, 污染程度相對較輕, 但污染成因更為復雜; 第3 組長江以南城市主要分布在沿江一線, 西面和南面都是海拔較高的山地, 風向及污染的生消過程都明顯受到地形影響; 第4 組皖南山區城市因為多山地, 人口密度低, 經濟規模小, 空氣質量也最好。

2.2 不同區域顆粒物具有明顯差異

一般而言, 大氣顆粒物濃度在一年當中存在明顯的季節變化, 秋冬季節的 PM2.5濃度較高。針對2.1 節中顆粒物污染分區域特點, 圖3 分別以宿州、合肥、蕪湖和黃山4 個城市為代表, 給出2016 年全年日均 PM2.5濃度曲線, 來說明安徽省不同區域PM2.5濃度的季節變化特點。從全省平均來看, 7 月和8 月 PM2.5濃度最低, 大部分天數日均值低于0.050 mg/m3, 12月和1 月 PM2.5濃度最高, 經常會出現日均值超過0.100 mg/m3的情況。2 月、3 月和11 月PM2.5濃度低于12 月、1 月, 也有部分天數日均值超過0.100 mg/m3。4 月、5 月和10 月 PM2.5濃度又更低一點, 大部分天數已經低于24 h 平均二級濃度限值0.075 mg/m3。剩下的6 月和9 月是比較明顯的分界點, 6 月下半月開始已經達到和7 月、8 月相當的全年最好狀況, 9月下半月 PM2.5濃度開始升高, 空氣質量由好開始日漸轉差。

在圖3 的4 個城市 PM2.5濃度相互比較中可以看出, 宿州最高, 合肥、蕪湖比較接近全省平均水平, 黃山最低。宿州的 PM2.5污染不僅頻次多, 而且濃度高, 其中日均值超過0.150 mg/m3的有25 d, 合肥、蕪湖分別只有7 d、2 d。

圖1 層次聚類結果(樹形層次關系表示各市污染相似性程度) Fig.1 Hierarchical clustering results and their geographical distribution (the tree hierarchy represents the degree of similarity)

圖2 污染分區及其地形特征 Fig.2 Pollution districts and their terrain features

圖3 合肥、蕪湖、黃山和宿州以及安徽省平均PM2.5 日均濃度 Fig.3 Average daily PM2.5 concentration in Hefei, Wuhu, Huangshan, Suzhou and Anhui Province

顆粒物濃度的變化受排放源強度與天氣條件的共同作用, 在一天當中的不同時刻會有明顯的變化, 不同城市其規律也有所不同。圖4 分別給出了宿州、合肥和蕪湖3 個城市1 月、4 月、7 月和10 月 PM2.5月平均的24 h 變化。

1 月和4 月代表的冬季、春季與其他季節相比PM2.5濃度高, 一天當中24 h 的變化特點也最為突出。從圖4 中可以看到, 1 月份宿州11: 00 和21: 00分別是白天和夜晚的兩個最高值時段, 05: 00～06: 00和15: 00～17: 00 分別是兩個最低值時段, 一天當中有明顯的“雙峰雙谷”; 合肥 PM2.5最高值時段出現在11: 00 和22: 00, 峰值濃度比宿州低, 最低值時段出現在04: 00～05: 00和16: 00～17: 00 附近, 谷值濃度比宿州高。蕪湖在11: 00 前后小幅度上升至1 個非常弱的 峰值。4 月各市 PM2.5濃度比1 月低, 相比1 月份的“雙峰雙谷”特點, 4 月份已經弱化, 白天的峰區明顯比夜晚更加突出, 可以稱為“白天偏強”型。7 月是一年當中 PM2.5濃度最低的月份, 一天當中的變化幅度也最小。10 月份PM2.5濃度開始升高, 其中平均濃度最高的宿州在上午、夜間兩個時段濃度最大, 可以概括為“雙弱峰”型。

圖4 不同城市不同月份平均24 h 變化, 實線為散點的擬合曲線 Fig.4 Hourly variation in typical cities in different months (the solid line is the fitting curve of the scattered data points)

從不同季節一天24 h PM2.5濃度平均變化可以看到, 夜間由于地面輻射冷卻導致大氣對流擴散能力減弱, 易造成污染物在近地面的堆積, 使空氣質量變差, 這是一般共性特征。不同城市間的差異, 主要體現在冬季、春季上午時段高濃度極值和持續時間、下午的低濃度極值和持續時間有明顯不同。形成差異的主要原因在于本地污染源排放的差別。宿州在安徽省經濟產業結構和發展水平相對落后, 大氣污染治理及相關管理相對粗放, 因此在城市上午社會活動水平達到最高的時段, 污染物濃度也達到最大。合肥是安徽省最先納入“大氣污染防治行動計劃”考核目標的城市, 大氣污染防治管理開始更早, 本地污染源在經過一些專項治理后已經部分減弱, 因此合肥污染物濃度相對低一些, 但是其特點是持續時間長, 其原因在于合肥經濟發展強度大, 污染來源構成更加復雜, 不僅有一次污染物, 同時由于大氣理化過程所生成二次污染物占比更高, 污染物清除速度更慢。蕪湖與合肥有些類似, 但是各方面更為弱化, 這與蕪湖市的現實發展情況基本一致。 常規監測數據不僅可以得到顆粒物時間變化和空間分布特征, 還可以利用 PM2.5和PM10濃度比值, 分析粒徑分布特征。不同粒徑顆粒物粒子的來源和組成顯著不同[36], 其各自占比情況也是顆粒物污染的特征屬性之一。圖5 是宿州、合肥和蕪湖3 個城市1 月、4 月、7 月和10 月質量濃度比值的概率分布圖, 分別代表冬、春、夏和秋不同季節的比值特點。1 月宿州比值平均最大, 最大概率比值在0.8～0.9之間, 這表示冬季典型月份顆粒物污染中 PM2.5占比大部分時候都很大。合肥質量濃度比值概率分布有兩個區間比較突出, 最突出的為0.88～0.96, 另外1 個在0.52～0.68 之間, 表明合肥的顆粒物粒徑可能分化有兩種類型: 一種是以 PM2.5為主, 這一種 PM2.5的占比比宿州更高, 另一種是 PM2.5和PM10并重。蕪湖的質量濃度比值概率分布集中在0.7 附近, 以此為中心基本對稱, 是比較接近一般分布態的類型。4 月宿州質量濃度比值特征已經恢復到接近一般分布態, 大約以0.65 為中心, 兩邊對稱分布; 合肥概率分布中心位置向偏低移動, 意味著 PM2.5占比更低。蕪湖的質量濃度比值概率分布與宿州很接近。春季質量濃度比值相比冬季減小, 大粒徑顆粒物占比增加, 可能與春季多發沙塵天氣有關。7 月宿州質量濃度比值概率分布曲線變得更為平緩, 蕪湖稍微傾向往高比值方向偏移, 合肥也有向高比值方向輕微偏移的趨勢。夏季質量濃度比值概率分布向增大方向偏移, 可能與大氣氧化性增強導致二次氣溶膠增加有關。10 月份宿州質量濃度比值分布中心向高比值方向偏移至0.8 左右, 僅次于1 月; 合肥質量濃度比值概率曲線較為平緩, 比值變化幅度增大; 蕪湖則與1 月、4 月較為相似。

2.3 顆粒物污染的主要傳輸路徑

通過對2016 年全年各城市PM2.5小時濃度數據進行滑動平均(每24 h 平均), 濾除PM2.5的瞬時變化后, 4 個代表城市的PM2.5濃度如圖6。圖6 只保留了1 月、2 月、3 月、10 月、11 月和12 月的曲線, 因為其他月份沒有出現滑動平均PM2.5濃度大于0.15 mg/m3的過程。如果以滑動平均濃度大于0.15 mg/m3記為1 次污染過程, 那么全年共發生17 次污染過程(在圖6 中分別用字母A～R 標記), 其中12 月最多(7 次); 其次為1 月和3 月, 各3 次。比較17 次污染過程4個代表城市的濃度曲線, 除去圖中標記為D、E 的兩次以外, 其余15 次污染過程中4 個代表城市出現污染峰值的時刻具有明顯自北向南的滯后性, 污染峰值最早出現在宿州, 然后依次為合肥、蕪湖, 最后是黃山也有弱峰出現。由此推斷, 全年較嚴重的污染過程(中度污染以上)中污染氣團多數由北向南移動。這與江淮地區污染季節主要盛行偏北風的氣候特征完全一致。

為了進一步分析PM2.5污染自北向南影響的范圍和強度, 圖7 選擇了2016 年12 月10 日至31 日全部16 個城市的每6 h 濃度值, 按照時間序列歸一化處理后(消除緯度不同帶來的本底濃度差異), 再以城市地理緯度由南向北排序后作為縱軸, 以時間坐標為橫軸繪制填色圖。從圖7 的填色情況可以看到, 暖色塊對應 PM2.5濃度高, 圖中暖色塊區域由左上向右下方傾斜, 表示地理緯度高的城市在一次污染過程中 PM2.5高濃度出現的時間更早, 然后由北向南出現的時間逐漸推遲。圖中紅色實線標識了3 次比較明顯的 PM2.5污染過程。分別是在12 月17～21 日、22～27 日和28～31 日。污染程度以第二次過程最重, 影響的城市范圍也最廣, 相應的影響時間也最長。由此說明, 在安徽省出現較重污染時, 污染過程大多由北部地區向南部地區逐步推進, 影響 范圍和時長與污染過程強度有關, 較強的污染過程可以一直影響到南部黃山等城市, 而較弱的污染過程可能影響到中部合肥等城市之后就不再明顯。

圖5 不同城市不同月份質量濃度比值分布, 實線為散點的擬合曲線 Fig.5 Distribution of particle size ratios in typical cities in different months (the solid line is the fitting curve of the scattered data points)

圖6 4 個代表城市污染過程的時間關系 Fig.6 Time lag relationship among four typical cities

圖7 顆粒物污染擴散影響過程 Fig.7 Diffusion process in particulate pollution

3 結 論

(1) 顆粒物污染區域化特征明顯, 可以分為淮河以北、沿江和江淮之間、長江以南和皖南山區4 個組別, 與地理位置密切相關。PM2.5污染程度由北向南依次減輕, 污染過程一般由北向南逐步擴散傳輸, 重污染過程影響覆蓋安徽省全省, 影響時間可以長達1 周。部分較弱的污染過程只能推進到江淮之間。

(2) 不同區域顆粒物污染特征具有明顯差異。冬、春季節顆粒物濃度高時, 污染程度越重的城市, 上午出現的污染時段越突出, 下午污染消散時間較短, 24 h 變化出現“雙峰雙谷”特征。不同區域城市冬季質量濃度比值差異很大, 冬季污染中的城市質量濃度比值高, 對PM2.5和PM10的管控力度不同可能是其主要原因; 合肥質量濃度比值相對偏低且構成更為復雜, 與其相對安徽省其他城市污染源構成更加多樣化的特點一致。

感謝中國科學院地理科學與資源研究所數據共享中心提供高分辨率地理高程數據, 使得本次研究工作得以完成。此外, 感謝3 位匿名審稿人為本文提出的寶貴修改意見, 使得本文得以完善。