鈾礦山污染土壤的分布特征和植物修復研究評述

范文哲，王 瑋，吳少旭，杜喜臣

鈾礦山污染土壤的分布特征和植物修復研究評述

范文哲，王 瑋，吳少旭，杜喜臣

（核工業北京地質研究院，北京 100029）

近年來隨著核工業的發展和核能的應用，鈾污染土壤問題逐漸引起人們的重視。與此同時，物理、化學、生物等土壤污染修復技術也得到快速發展，其中植物修復以其綠色環保、成本較低、無二次污染、可大面積修復等優點被廣泛應用于鈾污染土壤修復。綜述我國部分鈾礦山鈾污染土壤的分布特征及植物修復、螯合劑-植物修復、植物-微生物修復四方面研究進展，并對螯合劑增強植物-微生物聯合技術進行討論與展望。

鈾礦山；土壤；植物修復；螯合劑；微生物修復

鈾礦為我國核能發展提供基本原料。隨著鈾礦開采與冶煉而產生的放射性核素會通過自然或人為因素進入土壤。因此，鈾礦山周圍污染土壤的控制與修復逐漸成為關注的對象。探究鈾污染土壤的分布特點與修復鈾污染土壤方法可為后續修復工程提供技術支撐。

1 土壤中鈾的來源及危害

1.1 土壤中鈾的來源

土壤中鈾的來源主要分為：天然放射性源和人為放射性源[1]。天然鈾來源是指在天然物質中的鈾元素及其同位素如234U、235U和238U，相對豐度分別為0.005 5%、0.720%和99.27%[2]。地殼是天然放射性核素的重要貯存庫，但土壤中的放射性核素含量很低，對人類的生活影響不大。人為鈾來源主要包括三方面：（1）來自于鈾尾礦廢渣。根據中國核能行業協會發布2020年1～12月全國核電運行情況，截至2020年12月31日，我國運行核電機組共49臺，運行裝機容量為51 027.16 MWe（額定裝機容量），占全國累計發電量的4.94%。鈾礦開采、冶煉、濃縮等過程留下的尾礦、廢渣和廢氣等放射性污染物對周圍土壤造成污染。據報道我國因鈾礦開采產生的廢石場和尾礦庫等固體廢物堆存場地約200處，廢石總量約為2 800萬t，占地面積約250 hm2；鈾水冶廠排出的尾砂量約3 000萬t，若按平均堆放高度4 m計算，約需占地375 hm2[3]。鈾礦地區中廢渣、廢石中鈾的含量普遍比正常土壤本底值高，鈾尾礦中殘留鈾以及其他重金屬進入土壤、水體從而可能通過食物鏈進入人體[4]。（2）科研產生的核廢物。高校等一些科研單位應用鈾等放射性核素進行科研實驗，除此之外，核電站、核武器試驗、放射性儀表、醫療儀器、輻射加工、農業育種和食品保藏等諸多領域都有應用。1986年4月26日切爾諾核電站發生爆炸，爆炸泄露的核燃料濃度高達60%，釋放約1.2×107TBq放射性物質，由于放射性煙塵的擴散，整個歐洲都被籠罩在核污染的陰霾中[5-6]。2011年3月11日，日本發生地震，之后福島第一核電站發生核泄漏，嚴重污染土壤地表面和地下水以及海洋水資源，據統計受污染的水達到1.15萬t[7]。（3）戰爭中使用核武器。貧化鈾（DU）是在天然鈾中提取235U過程中產生的副產物，被用來制造貧鈾武器如貧鈾彈、穿甲炸彈、燃燒裝置等[8]。近年來，貧鈾武器經常被用于戰爭，導致戰爭地區的水和土壤受到嚴重污染。1991年第一次海灣戰爭，美國及其盟國部隊共投放貧鈾彈近100萬枚，總計約3 200 t。1994年波黑沖突中北約使用1萬多枚貧鈾彈。1999年北約對南聯盟78 d轟炸期間，共使用3.1萬枚貧鈾彈。參加戰爭的士兵以及當地人出現神經衰弱、肌肉疼痛、失眠、頭暈眼花、頭發減少等奇怪的病癥，這就是著名的“海灣戰爭綜合癥”或“巴爾干半島綜合癥”[9]。

1.2 鈾的毒性

鈾是毒性很強的重金屬元素，其毒性主要表現在化學毒性和放射性毒性兩個方面，并且和鈾化合物的可溶性密切相關。土壤中溶解態鈾含量越大則化學毒性越強，不溶態鈾含量越大則放射性毒性越強[10]。鈾的放射性毒性表現為鈾及其子體衰變產生、射線，致使人體患骨癌、肺癌；化學毒性表現為對人體腎臟的危害[11]。環境中的鈾經過食物鏈、呼吸、飲水等途徑進入人體，對人體造成永久性傷害。鈾具有生物動態毒性、代謝毒性和化學毒性，對哺乳動物的繁殖以及生物多樣性具有長期潛在的危害[12]。

2 鈾在土壤中分布及遷移特點

鈾（Uranium），原子序數為92，法國物理學家Antoine Henri Becquerel于1896年發現的第一個具有放射性的元素[13]。鈾具有銀白色金屬光澤、延展性和輕微順磁性，鈾金屬粉末可自燃、可與冷水發生反應，有很長的半衰期，238U半衰期達到4.468×109a[14]。

2.1 鈾礦區鈾在土壤中的分布特點

探明鈾礦區周邊土壤中鈾元素的分布特征可以為開展鈾尾礦庫治理及植物修復提供基礎數據與技術支撐。眾多學者表明鈾含量在平面空間及剖面空間范圍均存在差異，也存在局部富集現象，證明人類活動對區域土壤質量產生影響[15-16]。陳井影等[15]研究我國江西省相山鈾礦山尾礦區土壤中鈾含量平面分布特征與剖面分布特征。研究表明表層（0～10 cm）土壤鈾含量在平面空間分布特征差異較大，距離尾礦壩越近的地塊鈾含量越高，最高點為當地背景值的30倍。以尾礦壩體邊界為中心，在周圍不同半徑范圍內出現大小不同的污染暈，并主要集中在下游地區。作者認為下游受大氣沉降/雨水沖刷等影響較大從而引起鈾分布不同。總體而言，土壤剖面鈾含量隨著土壤層深度的增加而減少，在0～40 cm范圍內減少速度遠大于更深層的土壤，并且表層土壤的鈾含量總體大于深層土壤鈾含量。馬盼軍等[17]應用單因子污染指數法與地質累積指數法對272廠鈾尾礦庫四周土壤鈾含量研究，結果表明土壤中鈾含量主要集中在鈾尾礦庫區周圍0～500 m范圍內與NE向靠近應急處理池方向的周圍。杜洋等[18]指出南方某鈾礦山區典型場地不同深度稻田土壤中鈾元素主要集中在表層土壤中，這是由于周圍環境與表層土壤聯系緊密，土壤的過濾及吸附作用使得鈾元素易于集中在表層土壤中。深層土壤由于植物根系發達，在植物根系呼吸作用下氧氣含量小，土壤環境為還原狀態時鈾不易發生溶解遷移。植物根系分泌產生的有機配體如EDTA、C2H2O4等均可與4價鈾及鈾酰離子產生穩定的配合物[19]。

2.2 鈾在土壤中的遷移特點

國內、外多名學者研究成果表明重金屬的賦存形態變化左右其在土壤中的遷移及生物有效性。Ma等[20]研究重金屬對環境及人類生命活動的影響，表明土壤中重金屬的毒性取決于土壤中的化學形態。鈾是具有放射性且較為活潑的天然放射性元素，近年來研究表明鈾在土壤中存在有機質結合態、碳酸鹽結合態、可交換態、吸附態（在土壤微粒和孔隙水中）、無定型鐵錳氧化物/氫氧化物結合態、晶質型鐵錳氧化物/氫氧化物結合態、殘渣態等[21]。其中對環境存在威脅的鈾：①活性鈾：可交換態（水溶態）、碳酸鹽結合態。②潛在活性鈾：有機質結合態、無定型鐵錳氧化物/氫氧化物結合態。對環境短時間沒有威脅的鈾：①惰性態鈾：晶質型鐵錳氧化物/氫氧化物結合態。②殘渣態鈾?；钚遭櫯c潛在活性鈾易被生物吸收而呈現出對環境有威脅性質，惰性態鈾與殘渣態鈾不易被生物吸收在短時間內對環境無重大影響。

鈾在土壤中的遷移同樣受到土壤粒徑、環境溫度、pH、碳酸根離子、氧化-還原電位等土壤性質的影響，同時也受到發生在土壤介質中配位作用和氧化-還原反應的影響[22]。土壤中鈾的遷移可以用遷移系數表示，遷移系數越大，則表明土壤中鈾向植物體遷移的概率越大。土壤中鈾的生物有效性越大，可能對環境造成的危害就越嚴重。吳瀛灝等[23]通過對某鈾礦區土壤中鈾的吸附遷移研究發現環境pH值在2.0～5.0時土壤對鈾的吸附量與吸附率逐漸增加， pH值在5.0～8.0時，吸附量與吸附率逐漸減少；溫度在5～25 ℃范圍內，土壤對鈾的吸附率會有稍微增加但是變化不明顯；減少土壤有機質使得土壤膠體表面結構發生變化，減少土壤表面負電荷點位從而導致土壤對鈾的吸附能力減弱。賴捷等[24]在西南某廢物處置場中研究發現，隨著土壤粒徑的變小，土壤對鈾的吸附系數逐漸增大，但60～80目之后變化速度逐漸變緩。在碳酸根濃度不大于0.1 mol·L-1時，隨著碳酸根濃度的增加，吸附系數逐漸減小。這可能是由于水中的碳酸根與鈾發生配合物影響土壤對鈾的吸附。

3 鈾污染土壤修復的主要方法及局限性

3.1 物理法

鈾污染土壤物理修復是采用物理工程措施以及改變土壤的物理屬性來直接達到土壤恢復可利用價值的方法[25]。一般的包括物理工程法、玻璃化技術、土壤淋洗法和電動修復法等。物理工程措施主要有客土、深耕翻土等措施。物理工程量較大，且存在污染土壤的處理問題。玻璃化技術是在高溫高壓條件下，鈾污染土壤形成玻璃態結構，使土壤中鈾被固定穩定化。玻璃化技術能夠從根本上去除土壤中重金屬污染，去除速度快，但是工程量大、費用高，較多用于對鈾污染嚴重地區進行搶救性修復。土壤淋洗法是通過注入淋洗液，淋洗液和污染土壤充分混合，土壤中的鈾通過溶解、乳化和化學作用滲入到淋洗液中，隨著淋洗液的吸出而去除的修復技術，該技術存在對淋洗液進行二次處理的問題。電動修復法是通過電流作用，在電場的作用下，土壤中重金屬離子（如鈾、鉛等）以電滲析和電遷移的方式向電極運輸，而后集中處理。電動修復法特別適合于低滲透的黏土和淤泥，可以控制污染物的流動方向，但是能耗高并存在一定的危險性。

3.2 化學法

鈾污染土壤化學修復主要包括土壤固化穩定化技術、氧化-還原技術和化學提取法等[25]。固化穩定化技術是指使用固定劑或穩定劑來固定土壤中的有害重金屬，或者將重金屬轉化成化學穩定形態，阻止其在環境中的遷移、擴散等過程，從而降低毒害程度。目前主要包括：（1）水泥、石灰和粉煤等無機材料固化；（2）熱塑性有機材料如聚乙烯和瀝青，以及熱固性有機材料如聚酯和脲甲醛固化；（3）玻璃化技術；（4）硫酸亞鐵、磷酸鹽和高分子有機物等化學品的穩定化。氧化-還原技術主要通過將氧化劑混入土壤與污染物發生氧化反應，將污染物降解為低含量、低移動性物質的技術?；瘜W提取法是指向土壤中添加螯合劑將土壤中穩定形態的鈾轉化為絡合物和螯合物的形式而置換出來，去除鈾等污染物。常用的螯合劑有：EDTA、EDDS、NTA、檸檬酸和蘋果酸等。化學修復過程中加入的化學試劑可能對土壤造成二次污染，使土壤結構破壞，生物活性下降和肥力退化，修復成本過高，只適用于小規模鈾污染土壤修復。

3.3 微生物法

微生物修復技術是利用特殊的微生物對鈾進行吸附與富集、溶解作用、生物轉化作用使鈾得以去除[26]。微生物修復技術的局限性在于：微生物在土壤中的移動性差，易受土壤中鈾濃度高低所帶來的毒性效應抑制；降解過程中可能產生有毒副產物；尋找合適的微生物種群較困難等。

4 鈾污染土壤植物修復研究進展

4.1 植物修復鈾污染土壤

鈾污染植物修復技術相對于其他修復技術有其特點：應用范圍廣，安全環保，成本低，操作簡單，不會造成二次污染，可大規模修復，能使土壤保持良好的結構和肥力狀態，成為目前最具有發展前景的鈾污染土壤修復技術。植物修復技術是利用植物的生物學作用來揮發、固定、過濾、降解、提取污水或土壤中的污染物的一種綠色環保修復技術[27]。其中植物修復鈾污染土壤主要利用植物的提取作用。植物提?。和ㄟ^篩選出的鈾超積累植物或生物量大的富集植物利用其根系吸收污染土壤中的鈾并運移至植物地上部，通過收割地上部物質帶走土壤中鈾。尋找篩選超富集植物是這一技術的關鍵。超富集植物是指植物能夠吸收重金屬的總量是普通植物的100倍以上，同時有以下基本特征：植物吸收的重金屬大部分分布在植物地上部，地上部與根濃度比值較高；體內某元素濃度大于一定的臨界值（相同生長條件下普通植物的100倍）；在鈾污染土壤上能正常生長，不會出現中毒現象；生長周期短；生物量大；根系發達；可同時富集多種重金屬[28]。曾峰等[29]用反枝莧、紅圓葉莧、藜等16種不同科屬植物對鈾（238U 485 mg·kg-1）污染土壤進行修復研究。篩選出酸模、鬼針草、蒼耳、向日葵可以作為鈾污染土壤修復植物，地上部鈾含量分別為363.57、91.87、75.80和65.42 mg·kg-1。唐麗等[30]采用土壤盆栽實驗，共有10種植物為研究材料，包括十字花科、錦葵科和菊科等，在鈾濃度100 mg·kg-1的土壤環境中培養55 d后進行收割，實驗結果表明特選榨菜地上部鈾含量達到1 115 mg·kg-1，其TF、BF均大于1，艾蒿地上部鈾提取量最大為每盆1 113 μg。Wang等[31]對中國華南地區鈾尾礦土壤進行植物修復，發現野苧麻和苧麻另外一種品種香竺7號對鈾都有較強的生物富集作用。野生苧麻的生物富集鈾濃度高達20 μg·g-1，轉移因子＞1，可以作為鈾尾礦的修復植物。Ahmad H. Alsabbagh等[32]用向日葵對約旦鈾礦地區鈾污染土壤進行植物修復。表明向日葵地下部和地上部的生物量（植物收獲時的重量）隨時間的增加而增加，向日葵植株總鈾提取量在第4周達到最高。Shahandeh H等[33]在鈾濃度為100 mg·kg-1的土壤中種植34種植物，發現向日葵與印度芥菜地上部含量達到21.8與24.6 mg·kg-1，比其他植物的富集能力更強。

4.2 植物-螯合劑聯合修復鈾污染土壤

目前植物修復技術在重金屬污染土壤中的主要問題在于植物修復效率，單一的植物修復技術對重金屬污染土壤修復效率很大程度上取決于污染土壤中重金屬的生物有效性，生物有效性越低，植物修復效率往往越低，而螯合劑的使用可以提高污染土壤中重金屬的水溶性，從而提高其植物有效性，增加植物對鈾的吸收、利用和轉移等作用。

螯合劑本身含有較多的多齒狀配位體，容易和土壤中重金屬離子形成水溶性螯合物，減少重金屬和土壤礦物的結合。在螯合劑輔助植物修復重金屬污染土壤過程中，螯合劑和重金屬離子螯合不僅能提高重金屬離子的生物有效性，降低重金屬對植物的毒性，而且能夠促進植物對重金屬的吸收和植物將重金屬向地上部轉移的能力[34]。目前應用較多的螯合劑分為2種[35]：（1）氨基多羧酸（APCAs）螯合劑：①人工合成的氨基多羧酸（APCAs）螯合劑有EDTA、HEDTA、DTPA、CDTA、EGTA、EDDHA、HEIDA和HBED等；②天然的氨基多羧酸（APCAs）螯合劑有EDDS、NTA等。（2）天然低分子量有機酸（NLMWOA）：主要有檸檬酸、草酸、蘋果酸和沒石子酸等。這類螯合劑是植物根系分泌，可以控制植物根際環境，提高植物對重金屬的吸收利用。

陳立等[36]通過對比EDDS、CA和OA3種螯合劑對向日葵修復鈾污染土壤的結果得出CA比EDDS和OA更加顯著地增強土壤中鈾的可利用性，同時提高向日葵的富集系數和轉運能力。在7.5 mmol·kg-1CA作用下向日葵的轉運系數最高時為0.063，是對照組的1.42倍；向日葵地下部和地上部鈾含量分別為178.95和11.27 mg·kg-1，是對照組的2.21和3.45倍。Qi等[37]探究不同配比的低分子量有機酸混合物對鈾污染土壤植物修復的影響。發現在檸檬酸、蘋果酸、草酸、乳酸摩爾比為2.5：2.31：1.15：0.044時所組成混合物時作用最顯著。土壤中鈾的最大浸出率在6 d后達到55%。在盆栽實驗中低分子有機酸混合物增強芥菜地上部和地下部對鈾的積累，并在第8天和第5天達到最高值，鈾含量分別為1 528和2 300 mg·kg-1。Li等[38]在溫室環境下首次發現博落回（學名：Macleaya cordata (Willd.) R. Br.罌粟科，屬多年生直立草本植物）能夠增加土壤中溶解性有機碳從而提取污染土壤中的重金屬鈾。研究表明在鈾污染土壤中加入相同濃度的EDDS與檸檬酸時，EDDS促進博落回地上部提取鈾的效果更出色。

4.3 植物-微生物聯合修復鈾污染土壤

很多植物對重金屬的耐受性不高導致植物本身對重金屬污染土壤修復效率很難滿足現實需要。探究增強植物修復的措施刻不容緩，其中越來越多的研究表明微生物在植物修復過程中發揮重要作用。土壤中微生物增強植物抗逆性、促進植物吸收、提高生物量以及促進植物對重金屬的吸收固定，強化植物修復作用[39]。微生物與植物之間的互相作用復雜，近年來微生物聯合植物修復鈾污染土壤報道相對較少。

Sarma等[40]在鈾礦地區分離出綠膿桿菌（Pseudomonas aeruginosa）菌株，該菌株顯示出對重金屬U、Cd、Zn和Cu有很高的耐受性，對鈾具有高效的轉運能力，并且對植物沒有毒性作用，可以與植物病原菌產生拮抗作用。筆者認為可以作為植物根際促生菌來促進植物修復污染土壤。榮麗杉等[41]在鈾污染土壤中接種叢枝菌根真菌（AMF）后，黑麥草對鈾的抗逆性有所提高，主要體現在光合色素、可溶性蛋白含量比未接種的增加，植株體內的抗氧化體系酶活性增強。接種3種叢枝菌根真菌(AMF)對黑麥草富集鈾的特征不同：接種G.mosseae的黑小麥根部鈾含量明顯增加，莖葉部含量減少，轉運系數減??；接種G.claroideum的黑麥草莖葉部鈾含量增加，轉運系數變大；接種G.tortuosum的黑麥草對鈾的富集量沒有明顯改變。鄭文君等[42]通過對蜈蚣草接種從枝根真菌地表球囊霉（GV）的鈾污染土壤盆栽實驗，結果表明，土壤中的總鈾含量在9月到次年6月期間從140 mg·kg-1下降至100 mg·kg-1。Chen等[43]采用無根毛突變體及野生型大麥為研究材料進行實驗，結果顯示，根外菌絲與根毛在鈾和磷的吸收上具有類似的效果，具有促進植物修復作用，而控制植物體內鈾的分配的關鍵菌種是菌根真菌。Rufyiki等[44]的研究發現，從枝根真菌（AM）能促進土壤中的鈾向植物根系遷移，同時由于AM擁有的特殊結構又能限制植物根系中的鈾的向上部遷移，有效地緩解鈾對植物的毒害。郝等[28]通過對24種牧草進行鈾脅迫下的種子萌發篩選，再對5種菌種進行鈾脅迫下的正交組合實驗，最后利用根部添加微生物的牧草對鈾污染土壤進行聯合修復，結果發現，在150 mg·kg-1的鈾污染土壤中，多花黑麥草與微生物組合進行聯合修復時，地上部鈾的富集量為600 mg·kg-1；單年生黑麥草與組合聯合修復時，地上部鈾的富集量為800 mg·kg-1。Chen等[45]在鈾濃度111 mg·kg-1的污染土壤中進行兩種菌根真菌對植物吸收鈾的影響，結果表明兩種菌根真菌都能顯著增加植物根部對鈾的吸收，可將植物轉運系數（TF）從7增加到14，并且在收獲期植物根部鈾濃度的最高可以達到1 574 mg·kg-1。

5 結語

植物修復鈾污染土壤具有治理成本較低、環境友好、可適用于大面積修復等優點，越來越受到關注。但單一的植物修復存在生物量小，周期較長，修復效率低等問題需要解決。今后的研究重點可能包括：1）繼續篩選富集能力高、轉運系數大、耐鈾性強、生物量大、生長速度快的植物物種；2）加強對螯合劑的研發，研究出選擇性強、溶解性大、對植物毒性低、易生物降解的螯合劑；3）繼續篩選抗毒性強、修復效率高、對環境沒有毒害的微生物物種；4）利用轉基因、細胞雜交和生物誘變等現代生物技術對植物、微生物進行定向改造，使其具有更高的修復效率；5）進一步研究聯合修復方式。根據不同修復方式的優點，取長補短，例如植物-螯合劑-微生物綜合修復鈾污染土壤等方式。

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Distribution characteristics and phytoremediation of uranium-contaminated soil in uranium mines: A review

FAN Wenzhe，WANG Wei，WU Shaoxu，DU Xichen

（Beijing Research Institute of Uranium Geology，Beijing 100029，China）

With the development of the nuclear industry and the application of nuclear energy, the problem of uranium contaminated soil is becoming more and more serious. At the same time, physics, chemistry, biology and other soil pollution remediation technologies have also been rapidly developed. Phytoremediation is widely used in uranium contaminated soil because of its advantages of green environment protection, low cost without secondary pollution and large scale remediation. In this article, four aspects are reviewed: uranium-contaminated soil distribution characteristics, phytoremediation, chelating agents-phytoremediation, phyto-microbial remediation. Finally, the application of slow-release chelating agents in phytoremediation combine with microorganism technology is discussed and predicted.

uranium mine；soil；phytoremediation；chelator；microorganism remediation

X53

A

1672-0636(2021)03-0394-08

10.3969/j.issn.1672-0636.2021.03.014

2021-05-20；

2021-06-04

范文哲（1992— ），男，河南平頂山人，助理工程師，2019年畢業于東華理工大學，主要從事環境修復工作。E-mail：wanyifany@163.com