朗繆爾探針診斷脈沖激光錫等離子體特性

孫 秦，田雷超，武耀星，尹培琪，王均武，王新兵*，左都羅

(1.華中科技大學 武漢光電國家研究中心，武漢 430074；2.上海空間推進研究所 上?？臻g發動機工程技術研究中心，上海 201112)

引 言

絕大多數極紫外(extreme ultraviolet,EUV)輻射源都是基于高溫、高密度等離子體的線發射[1]。通過脈沖激光作用錫靶產生的等離子體中高電離態離子的電子躍遷，輻射出中心波長為13.5nm的EUV輻射已經用于極紫外光刻中[2]。目前對錫等離子體的研究就是為了獲得更高的13.5nm EUV光轉換效率，而轉換效率的提高與等離子體物理狀態的控制又密不可分，如何準確地測量等離子體的電子溫度與電子密度成為一個亟待解決的問題。

常用的激光等離子體(laser-produced plasma,LPP)診斷方法主要分為接觸式診斷和非接觸式診斷。發射光譜法、微波法、激光干涉法等非接觸式診斷方法可以避免對等離子體產生影響，具有較高的精度，但對技術和設備的要求高，診斷系統的穩定性難以保證，后期數據處理工作也較為繁瑣[3-8]。與之對比，朗繆爾探針(Langmuir probe,LP)診斷作為最早期的一種等離子體診斷方式，其結構簡單，無復雜的設備要求，且成本相對較低，可以得到相比與其它診斷技術更寬的等離子體參量范圍，測量數據也較為全面。雖然其作為一種接觸式的診斷方式必定會對等離子產生影響，但實驗中可以通過選擇合適的探針材料來降低這種影響[9]。

實際應用方面，Impedans公司使用朗繆爾探針測量了13.56MHz射頻產生的塵埃等離子體中電子密度與電子溫度，所測數據用以提高其半導體產業成品率[10]。PICKOVA用朗繆爾探針法測量了空心陰極等離子體射流系統中等離子特性，并觀察了電子對碘蒸氣特性的影響[11]。作者所在團隊早期也利用LP進行了O2及其混合物中的射頻放電特性研究[12]。雖然LP常被用于穩態的等離子體診斷中，但通過合理地設計LP電路，也可以使其適用于脈沖激光產生的非穩態等離子體診斷。國外研究者在此方面已經做了較多的研究。早在1989年，von GUTFELD使用朗繆爾探針診斷波長為248nm的激光燒蝕銅等離子體，發現其電子密度近似地正比于激光能流通量的平方根[13]。此后，愛爾蘭圣三一學院的研究者設計了多種形狀的探針用于激光燒蝕金屬和脈沖激光沉積薄膜過程中的等離子體診斷[14-18]。LP診斷技術同樣可以用在EUV光源檢測上：VERSLOOT將朗繆爾探針、光電二極管、熱傳感器集成在一個設備中，用于實時地測量EUV光源特性[1]。蘇黎世聯邦理工大學的GAMBINO已經設計出了一種自動控制的半球形LP陣列，用以檢測激光作用液滴錫靶等離子體的角向空間分布[19]。國內目前雖有許多團隊對EUV光源進行研究，但均是用光譜法進行分析[20-22]，還未有利用LP進行EUV光源診斷的實例。本文中設計了一種用于激光產生的錫等離子體電子溫度與電子密度診斷的LP，然后將診斷結果與參考文獻[19]中GAMBINO等人的探針結果進行了對比，與參考文獻[22]中LAN等人測量的發射光譜法結果進行了比較。

1 探針設計

在靜電探針理論中，最常用的鞘層模型為圓柱體模型，作者選用了一根直徑1mm的金屬鎢針作為探針的本體。一般而言，在選擇探針尺寸時，其直徑應盡可能小以避免對等離子造成太大的干擾，但同時探針直徑應該大于等離子體的德拜長度，以確保探針所測得的等離子體呈準中性[19]。探針被封裝在玻璃毛細管內僅露出圓錐形尖端的頭部，長度為3mm，有效面積為4.77×10-2cm2，探針與毛細管的縫隙采用環氧樹脂膠密封，尾部用屏蔽導線連接至電路，探針實物如圖1所示。

Fig.1 Photograph of Langmuir probe

探針電路如圖2所示。R1C1回路可以起穩壓作用，電阻R1的值為100kΩ，電容C1的值是100μF。R2C2回路被用以流通探針電流，所以R2的阻值應遠小于R1，以保證探頭讀出的大部分電流通過包含R2C2電路的支路，并且，在選擇R2,C2值時，應使得其時間常數τ小于探針電流的脈寬(約1μs～15μs)[23]。R3為示波器內阻，用以讀出回路電流并發送至數字示波器(Agilent Technologies, DSO-X 3024A)；C3為濾波電容，可以濾除激光作用時產生的高頻電磁干擾。

Fig.2 RC circuit of Langmuir probe

2 實驗原理

使用單探針進行等離子體診斷時，需要根據探針所測的飛行時間譜(time-of-flight spectra,TOF)畫出其伏安特性曲線。圖3為朗繆爾探針測量的理想U-I曲線。其中橫軸Vp表示探針所加偏壓，縱軸Ip表示探針收集的等離子體電流，Ies為電子飽和流，Iis為離子飽和流，Vf為漂浮電位，Vsp為等離子體電勢[24]。根據偏壓的不同，整個曲線可以被分為離子飽和區(VpVsp)3個部分。當探針偏壓為0V時，所測得的電流信號是離子電流與電子電流的疊加值，所以信號幅度相對很弱，且無法展現出等離子中各成分的真實特性。當探針被施加負偏壓后，會對電子產生排斥并吸引離子，形成帶正電的屏蔽鞘層，從而減少等離子體中電子電流的影響，此時離子電流大于電子電流，若所加偏壓足夠高，即可得到穩定的離子飽和流。同理，探針被施加正壓后，會相應地減少離子電流的影響。

Fig.3 Ideal U-I curve collected by Langmuir probe[24]

通過離子飽和流Iis即可求得等離子體電子密度，計算過程中假設等離子體呈電中性，并且離子為弱電離：

(1)

(2)

式中，ne為等離子體電子密度，ni為等離子體密度，e為元電荷,A為探針表面積，vi為t時刻所對應離子速度且由TOF譜決定，L為探針距靶材距離。

過渡區中，探針電流Ip與鞘層電場(Vp-Vsp)有以下關系：

(3)

(4)

(5)

將(3)式兩邊取對數：

(6)

圖4為探針偏壓為24V時，激光觸發的探針TOF譜。通道1為法拉第筒信號，通道2為朗繆爾探針信號，通道4為激光信號。通道1是一個放置于靶材法向100mm處的法拉第筒測得的信號，所加偏壓為-20V；通道2為探針電流過示波器內阻(50Ω)而產生的電壓信號，持續時間約5μs，探針在法向方向距離靶材50mm，偏壓為24V;通道4是光電探測器檢測到的激光信號，脈寬約20ns。圖中探針信號在與激光信號延時1μs之前有較為強烈的噪聲干擾，而3.5μs之后信號幅度較小，信噪比較低。在數據處理時會引起較大的誤差，所以數據處理時把這部分舍去。

Fig.4 TOF spectrum triggered by laser signal with Vp=24V(channel 1—Faraday cup signal; channel 2—Langmuir probe TOF spectrum; channel 4—laser signal)

3 實驗裝置

實驗的裝置如圖5所示。激光器(Innolas,SpitLight Compact 200)的波長為1064nm，到達靶面的能量約58.1mJ，脈寬20ns，出射后被一焦距f=10cm的透鏡聚焦到靶材上，聚焦后光斑半徑約為30μm，功率密度為2.06×1011W/cm2。一個透過率為40%的衰減片被放置于光路，衰減之后作用于靶材的能量為26.5mJ,對應功率密度為9.38×1010W/cm2。實驗中所用靶材為圓形的平板金屬錫，其法線方向與入射激光成45°夾角，并被固定在電動旋轉臺上以避免激光多次作用于同一位置。一個快速響應的光電二極管(Thorlabs,DET 10A/M)被放置在激光光路旁邊，探測散射的激光信號，并以其上升沿作為示波器的時間零點。整個實驗在10-3Pa的高真空環境下進行，激光作用后保持靶材旋轉，改變探針的偏壓并記錄TOF譜，每個數據點都是5次實驗數據平均后的結果。

Fig.5 Experiment setup

4 結果與討論

4.1 朗繆爾探針TOF譜分析

圖6為激光能量分別為58.1mJ和26.5mJ時，不同偏壓下探針的TOF譜。電流方向如圖1中以R2流向C2為正。在相同的偏壓下，顯然能量高的激光所能激發出的探針電流更大。對比不同偏壓下探針電流，不加偏壓時電流曲線較為平緩，符合前面對等離子體電中性的假設。當探針加負偏壓時，接收的探針電流變大，由圖6b可知,在低能量的激光等離子體中探針電流在-50V以上飽和，而圖6a中并未發現該現象，并且同一時刻的電流幅值大于圖6b中電流，說明了能量較高的激光所產生的等離子體具有較高的電子密度，因此需要更高的電壓才能得到飽和電流。而當探針加正偏壓時，隨著電壓的增大，電流幅值顯著增加，但直到50V也未有飽和趨勢。

Fig.6 TOF spectra of the probe at different bias voltages

Fig.7 U-I curve of the probe at different time

由于數據采集時具有多個變量(時間、偏壓)，在處理時一般僅記錄某一時刻探針電流。圖7為激光能量分別為58.1mJ和26.5mJ時，不同時刻下的探針U-I曲線表示對應時刻下探針電流隨著探針偏壓的變化關系。該曲線與典型的探針伏安特性曲線(見圖3)類似，不同時刻的探針電流反映了等離子體電子溫度和電子密度的時間演化。當偏壓小于-25V時，探針電流較為穩定，該偏壓下的所有時刻探針均處于離子飽和區，且飽和電流隨著時間推移先增大后減小。當偏壓增大到0V左右,電流出現了快速增長，此時探針處于過渡區，且不同時刻的過渡區范圍并不相同，如激光作用后1μs，探針電流隨著電壓增大而一直增大，并未有飽和趨勢；但激光作用后4μs，探針電流在偏壓到達10V左右開始飽和。過渡區與電子飽和區的界限變化與等離子體電勢的時間演化有關。

4.2 錫等離子體電子密度

選取圖7中離子飽和區的探針電流，由(1)式可求出等離子體電子密度。不同時刻下的錫等離子體電子密度如圖8所示。隨著時間演化，其在2.5μs時有最大值，而后逐漸變小，這種變化與離子飽和流變化趨勢一致。能量為58.1mJ的激光激發的等離子體峰值電子密度約為4.5×1011cm-3，激光能量衰減至26.5mJ后，等離子體峰值電子密度約2×1011cm-3，兩者在1μs～3.5μs間均保持在1011cm-3。參考文獻[19]中用距離激光作用點30mm的朗繆爾探針測量出激光作用液滴錫靶等離子體的峰值電子密度為3×1011cm-3，其實驗中所用激光波長為1064nm，功率密度為2×1011W/cm2，這與作者的實驗結果較為一致。

Fig.8 Time evolution of electron densities in plasma with different laser energy

4.3 錫等離子體電子溫度

電子溫度的計算依賴于過渡區的選取。將探針所測電流進行對數運算，可得到探針伏安特性曲線的半對數圖，如圖9所示。由(6)式可知,圖9中過渡區斜率1/(kTe)的倒數即為等離子體電子溫度。在數據處理時，選取過渡區為3V～10V，電子飽和區為50V以上的區域，擬合出兩條直線，其交點所對應電壓即為等離子體電勢Vp。從圖中可以看出,擬合結果與數據點較為吻合。

Fig.9 U-lnI curve of the probe at different time

由上述方式求出的錫等離子體電子溫度隨時間的演化如圖10所示。等離子體電子溫度在1μs時刻達到最大值，激光能量為58.1mJ與26.5mJ時分別為16.5eV和7.6eV。隨著時間的增加，等離子體電子溫度逐漸降低，在1.5μs～3.5μs間降低到4eV～8eV。

Fig.10 Time evolution of electron temperature in plasma with different laser energy

圖11為激光作用錫靶與二氧化錫靶的等離子體光譜診斷結果[22]。此實驗中激光能量為216mJ，其余參量與本文中激光器一致。在63ns～133ns的時間范圍內，錫等離子體電子溫度變化范圍為18.7eV～1.78eV，電子密度的變化范圍為9.66×1017cm-3～2.63×1017cm-3。由于采用發射光譜法診斷時依賴于等離子體輻射的可見光，并受限于增強CCD靈敏度，僅能夠探測到等離子體百納秒時刻的可見光輻射，導致探針診斷結果和光譜診斷結果在時間分辨上的差別,但二者所表示的等離子體電子溫度演化趨勢基本一致：在等離子體產生百納秒內，電子溫度先到達峰值，然后迅速下降，一段時間后緩慢下降。

Fig.11 Spectroscopic diagnosis of laser produced Sn plasma and SnO2 plasma [22]

與發射光譜法所測電子溫度對比，探針法測得的電子溫度顯著偏高，可能是由于探針伏安特性曲線中數據點偏少，導致擬合出的直線斜率偏大，以及擬合時的選區也會造成一定的影響。后續實驗會增大0V附近的偏壓取值密度，改進過渡區選擇的方法，以獲得更準確的等離子體電子溫度。

5 結 論

使用自制的朗繆爾探針測量了不同能量激光產生的等離子體電子溫度與電子密度隨時間的演化。在等離子體形成1μs～3.5μs之間，不同激光能量下等離子體電子密度均在1011cm-3量級：激光能量為58.1mJ時，產生的等離子體的峰值電子密度約為4.5×1011cm-3；激光能量衰減至26.5mJ后，等離子體峰值電子密度約2×1011cm-3。高、低能激光所產生的等離子體電子溫度在1μs時刻分別為16.5eV和7.6eV，隨著時間推移逐漸冷卻至4eV～8eV。與發射光譜法診斷結果進行對比，激光產生的錫等離子體電子溫度會在百納秒內到達峰值，約為18eV，此后迅速衰減到幾個eV，并在該能量下緩慢降低，兩種方式測量的電子溫度隨時間演化趨勢一致。