重金屬-稀土高分子復(fù)合材料屏蔽性能的MCNP 模擬

徐曉輝，吳榮俊，李曉玲，李 強(qiáng)，賈靖軒，陳 艷，程 翀

(1.武漢第二船舶設(shè)計(jì)研究所，湖北 武漢 430205；2.淄博火炬能源有限公司，山東 淄博 255000)

0 引 言

二次屏蔽作為核動力裝置輻射防護(hù)系統(tǒng)的主要組成，其主要作用是阻擋和減弱射線對人體造成的危害，保證工作人員受照劑量不超過規(guī)定限值。隨著核能的開發(fā)和利用，對屏蔽材料的要求不斷提高，新型防輻射材料的研發(fā)成為材料領(lǐng)域的熱點(diǎn)[1]。目前國內(nèi)外研發(fā)的二次屏蔽材料主要是基于混凝土、鉛板等高密度材料，以及含硼高分子材料（例如含硼聚乙烯、鉛硼聚乙烯等），廣泛用于核電站、加速器、放射醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域。

對于船用核動力裝置或可移動式放射源等的屏蔽，由于受到空間、環(huán)境等因素限制，對力學(xué)、熱性能等有較高的要求，傳統(tǒng)的屏蔽材料具有一定的局限性。例如，混凝土體積較大、可移動性差，鉛具有毒性，并且存在“弱吸收區(qū)”（對于能量介于40～88 keV的γ 射線存在一個吸收能力薄弱的區(qū)域）[2]。10B 由于較高的熱中子吸收截面（可達(dá)4 020Barn），被廣泛用于復(fù)合屏蔽材料的制備（例如在聚乙烯基體中摻雜碳化硼），但由于反應(yīng)后形成的氦、鋰沒有吸收中子的能力，因此屏蔽性能隨著吸收的進(jìn)行而減弱。且天然硼中，10B 的豐度較低，富含10B 的B4C 價格昂貴，且B4C 力學(xué)性能較差，高比熱，燒結(jié)溫度高[3]。因此，研制高效無毒、物理性能優(yōu)異、屏蔽效果持久的輻射防護(hù)材料成為艦船屏蔽材料的發(fā)展趨勢。

稀土元素由于特殊的原子結(jié)構(gòu)，能夠彌補(bǔ)鉛的弱吸收區(qū)，而且稀土中的許多元素對熱中子的（n，γ）反應(yīng)截面比硼高出十幾倍，對慢中子和中能中子的反應(yīng)截面也比后者高。此外，作為金屬元素對γ 射線的屏蔽效果也較為明顯，眾多優(yōu)勢使得稀土成為輻射防護(hù)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[4]。

本文對傳統(tǒng)的復(fù)合屏蔽材料進(jìn)行改進(jìn)，提出一種新型重金屬-稀土高分子復(fù)合屏蔽材料設(shè)計(jì)，并對其屏蔽性能進(jìn)行MCNP 模擬。

1 屏蔽材料選型

1.1 中子屏蔽

對中子的屏蔽一般分為快中子慢化和熱中子吸收2 個過程，快中子通過與介質(zhì)中靶核進(jìn)行彈性或非彈性碰撞不斷損失能量，慢化為熱中子，然后被材料吸收。快中子的慢化主要通過與原子核的散射進(jìn)行，每次散射損失的能量取決于靶核的質(zhì)量、密度等，理論上當(dāng)靶核的質(zhì)量與中子質(zhì)量相當(dāng)時碰撞損失的能量最大，故核工業(yè)中常用富氫材料作為中子慢化劑，中子屏蔽原理示意圖如圖1 所示。

圖1 中子屏蔽原理示意圖Fig.1 Diagrammatic sketch of neutron shielding.

常用的中子慢化材料主要有水、石墨以及高分子材料（如聚乙烯、橡膠、環(huán)氧樹脂等）。高密度聚乙烯因較高的含氫量，且密度比一般聚乙烯高，極易獲取，生產(chǎn)成本較低等優(yōu)勢，成為較理想的中子慢化材料。

稀土元素對中子的吸收性能是由其核特性決定的，表1 列出了常見元素的熱中子吸收截面。其中吸收截面較高的元素主要有Sm，Gd，Eu，10B 等，但很多元素因價格昂貴或使用壽命短而得不到廣泛應(yīng)用。例如：Eu 因具有較大吸收截面且使用壽命長，成為較有前景的屏蔽材料，但價格昂貴[5]；Sm 半衰期較短，燃耗速度快，對于超熱中子的吸收能力較差[6]。目前，核工業(yè)常用的主要還是含硼材料。稀土元素中釓的熱中子吸收截面最高，且價格、密度適中，使用壽命長，是一種比較理想的功能元素，對于屏蔽材料的改性方面具有較高的應(yīng)用價值，常被用作熱中子俘獲測井的示蹤劑等[7–8]。釓?fù)ǔＲ匝趸彛℅d2O3）的形式存在，其中Gd-155 和Gd-157 的熱中子吸收截面可達(dá)62540b 和255000b。

表1 中子吸收材料的基本核特性對比[9]Tab.1 Nuclear properties of neutron absorption material

本文結(jié)合稀土元素高熱中子吸收截面的優(yōu)勢，設(shè)計(jì)一種稀土高分子復(fù)合材料對中子進(jìn)行屏蔽，選用高密度聚乙烯作為中子慢化材料，稀土氧化物Gd2O3作為中子吸收材料。通過在高密度聚乙烯基體中添加Gd2O3功能粒子，提升材料對中子的吸收性能。

1.2 γ 射線屏蔽

目前核工業(yè)中常用的γ 射線屏蔽材料主要是鉛，雖具有較好的屏蔽效果，但也有一定的局限性。如鉛有毒性，存在“弱吸收區(qū)”，會產(chǎn)生二次韌致輻射。由于結(jié)構(gòu)強(qiáng)度較差，并且不耐高溫，一般不作為結(jié)構(gòu)支撐材料，常用來制作鉛磚或者鉛容器等，屏蔽體較大時需配以鋼材做結(jié)構(gòu)支架，否則鉛屏蔽體會因自重而發(fā)生塌陷。除鉛之外，鎢合金也具有良好屏蔽性能，被廣泛應(yīng)用于屏蔽材料中，其很多特性可以彌補(bǔ)鉛的不足。例如鎢具有很高的熔點(diǎn)和硬度，無毒，通過添加碳、鎳等元素制備的鎢合金，具有很好的力學(xué)性能，同時可以作為結(jié)構(gòu)材料。

由于鎢的生產(chǎn)成本較高，在核能應(yīng)用中大規(guī)模替換低成本的鉛是不現(xiàn)實(shí)的，在對空間環(huán)境沒有嚴(yán)格要求的情況下，若足夠厚度的鉛可以達(dá)到所需的屏蔽效果，鎢就沒必要大規(guī)模應(yīng)用上去。但在對空間環(huán)境要求較高的區(qū)域，如核動力艦艇、加速器、水下應(yīng)用或者箱體結(jié)構(gòu)的屏蔽體等，空間狹窄，工作人員流動性大，屏蔽體需要承擔(dān)相應(yīng)的結(jié)構(gòu)功能時，鎢合金的應(yīng)用價值才能真正顯現(xiàn)出來。

本文在對核動力艦船上的空間環(huán)境等關(guān)鍵因素考慮后（例如在反應(yīng)堆的底部等空間有限難以施工的區(qū)域），選用鎢鎳合金來代替鉛進(jìn)行γ 射線的屏蔽，鎢鎳合金成分組成選擇如下：鎢的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為90%，鎳為6%，碳為4%。

2 多層屏蔽結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

在實(shí)際的應(yīng)用中，源項(xiàng)多為復(fù)雜的中子、γ 混合輻射場，為達(dá)到綜合屏蔽效果，需根據(jù)實(shí)際需要對屏蔽材料進(jìn)行分區(qū)設(shè)計(jì)。在靠近放射源一側(cè)，采用鎢鎳合金，外層放置稀土高分子材料。主要基于以下方面的考慮：1）在實(shí)際應(yīng)用中靠近反應(yīng)堆的一側(cè)中子、γ 的能量、通量及環(huán)境溫度都相對較高，鎢鎳合金具有很好的耐高溫性能，對外層的屏蔽材料起到一定的隔熱保護(hù)作用；2）鎢鎳合金除了具有較好的γ 射線屏蔽效果外，對快中子的慢化能力也較強(qiáng)，10 cm 厚的鎢鎳合金可以屏蔽掉93% 的快中子[10]。將含有稀土氧化物Gd2O3的高密度聚乙烯置于鎢鎳合金外層，用于進(jìn)一步慢化和吸收熱中子，以及吸收低能γ 射線。圖2 為多層屏蔽結(jié)構(gòu)模型布置示意圖。

圖2 多層屏蔽結(jié)構(gòu)模型布置示意圖Fig.2 The geometric model of multilayer shielding structure

3 MCNP 模擬結(jié)果分析

MCNP 是美國洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室基于蒙特卡羅方法開發(fā)的一套通用計(jì)算機(jī)程序，主要用于復(fù)雜三維幾何結(jié)構(gòu)中的中子、光子、電子以及耦合中子/光子/電子在物質(zhì)中輸運(yùn)問題的模擬計(jì)算。本文使用MCNP5 模擬計(jì)算新型屏蔽材料對中子、γ 的屏蔽性能。模型如圖2 所示，放射源簡化為面源，距離屏蔽體10 cm，屏蔽體邊長設(shè)為100 cm，粒子垂直入射，圓柱形探測器置于屏蔽體后10 cm 處，設(shè)置源項(xiàng)和屏蔽體厚度后，采用F4 卡進(jìn)行計(jì)數(shù)。

3.1 鉛和W-Ni 合金屏蔽性能對比

為了對比鉛和W-Ni 合金對γ 射線的屏蔽性能，模擬計(jì)算2 種材料對不同能量γ 射線的屏蔽效果。圖3為MCNP 模擬結(jié)果，給出了當(dāng)γ 劑量降低90%時所需的材料厚度與能量的關(guān)系。可以看出，W-Ni 合金的整體屏蔽性能是優(yōu)于鉛的，在能量低于0.5 MeV 時，2 種材料的衰減系數(shù)相差不大，隨著能量的升高，W-Ni 合金的屏蔽優(yōu)勢越明顯，這主要是由于鎢合金具有更高的密度。

圖3 鉛和W-Ni 合金對不同能量γ 射線屏蔽性能的MCNP 模擬Fig.3 Simulation of shielding properties between lead and W-Ni alloy at different energy by γray

3.2 稀土含量對復(fù)合材料的影響

為研究稀土高分子復(fù)合材料中稀土的用量對屏蔽性能的影響，設(shè)定屏蔽體厚度為10 cm，分別模擬不同Gd2O3含量的復(fù)合材料對1 MeV 中子的屏蔽率。其中Gd2O3質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為：0，0.1%，0.5%，1%，5%，10%。模擬結(jié)果如圖4 所示，給出了中子屏蔽率隨Gd2O3含量的變化關(guān)系。

圖4 中子屏蔽率與Gd2O3 含量的關(guān)系Fig.4 The relationship between neutron absorption rate and Gd2O3 contents

模擬結(jié)果表明，不含稀土材料時中子屏蔽率約90%，當(dāng)加入0.1%的Gd2O3時，中子屏蔽效果明顯升高，但并不會隨著Gd2O3的用量持續(xù)升高。可以看出，當(dāng)Gd2O3含量超過0.5%時，屏蔽效果變化并不明顯。出現(xiàn)這種情況的原因可以解釋為：中子的屏蔽效果取決于慢化和吸收2 個方面，而中子慢化效果主要取決于高密度聚乙烯材料的厚度，即屏蔽體的厚度（稀土由于密度大且含量較少，對厚度的影響可以忽略），本文10 cm 厚的屏蔽體決定了中子慢化的上限（即材料中熱中子產(chǎn)額），稀土主要作用是吸收慢化后的熱中子，因此當(dāng)稀土的用量足以吸收掉大部分熱中子時，屏蔽效果就不會隨著用量的增加而繼續(xù)提升了，若繼續(xù)增加，屏蔽效果會因慢化材料的不足而變差。

為驗(yàn)證稀土對熱中子的吸收能力，本文進(jìn)一步模擬計(jì)算了經(jīng)上述不同稀土含量的復(fù)合材料屏蔽后的熱中子份額，圖5 為經(jīng)過不同Gd2O3含量的復(fù)合材料屏蔽后，能量在1 ev 以下的熱中子所占的比重。

圖5 屏蔽后熱中子份額與Gd2O3 含量的關(guān)系Fig.5 The relationship between thermal neutron fraction and Gd2O3 contents

可以看出，隨著Gd2O3用量的增加，熱中子份額迅速降低，并趨于0。曲線走勢與圖4 基本相反，更加說明稀土對屏蔽性能的提升主要是靠吸收慢化后的熱中子。從結(jié)果來看，極少量的Gd2O3就可以吸收大量的熱中子，這與Gd 超高的熱中子吸收截面是分不開的，因此在實(shí)際應(yīng)用中，應(yīng)基于慢化后的中子能譜選取合適的稀土用量，以達(dá)到最佳的屏蔽效果。

4 結(jié) 語

本文從艦船空間環(huán)境的角度出發(fā)，提出一種新型重金屬-稀土高分子多層屏蔽材料設(shè)計(jì)思路，能夠用較小的厚度達(dá)到更好的屏蔽效果。利用MCNP 模擬鉛和W-Ni 合金對γ 射線的屏蔽性能，結(jié)果表明，W-Ni 合金對中高能γ 射線具有更好的屏蔽能力，且力學(xué)性能優(yōu)異、無毒性，可滿足特殊空間環(huán)境下的使用。同時，研究了稀土的用量對復(fù)合材料的影響。結(jié)果表明，稀土元素可以顯著提升材料的屏蔽性能，但并非稀土用量越高屏蔽效果越好。稀土對屏蔽性能的提升主要依靠吸收慢化后的熱中子，工程應(yīng)用中應(yīng)根據(jù)實(shí)際源項(xiàng)的中子能譜選擇合適的用量。