高通量計(jì)算篩選的材料設(shè)計(jì)接口應(yīng)用軟件①

馮岳璐,王 浩,楊小渝,靳 凱,萬 萌

1(中國(guó)科學(xué)院 計(jì)算機(jī)網(wǎng)絡(luò)信息中心,北京 100190)

2(中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 計(jì)算機(jī)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,北京 100049)

3(南京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,南京 210016)

復(fù)合材料是由兩種或兩種以上不同性質(zhì)的材料,通過物理或化學(xué)的方法,在宏觀上組成具有新性能的材料.高分子基復(fù)合材料由基體、增強(qiáng)體和界面3 部分組成,相比于傳統(tǒng)材料,由于其具有獨(dú)特優(yōu)異的性能,例如:輕質(zhì)、高強(qiáng)度、高模量,被廣泛用于航空航天等領(lǐng)域.研制高分子基復(fù)合材料時(shí),基體扮演著重要角色,組成基體的不同性質(zhì)材料的配比如何確定,及不同配方的基體對(duì)復(fù)合材料的宏觀性能又有哪些影響,一直是一個(gè)十分具有挑戰(zhàn)性的難題[1-5].基于傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)“試錯(cuò)法”,成本高,周期長(zhǎng),而計(jì)算模擬、大數(shù)據(jù)和人工智能的方法,可以幫助更快地進(jìn)行材料的配方設(shè)計(jì)并預(yù)測(cè)材料的性質(zhì).

材料計(jì)算的主流軟件如Material Studio[6,7]雖然提供了不同尺度的計(jì)算模塊(CASTEP、Forcite Plus、Mesocite 等),并且該軟件也支持同一尺度下多種計(jì)算任務(wù)(如Forcite Plus 模塊支持結(jié)構(gòu)優(yōu)化、模擬退火、動(dòng)力學(xué)平衡等).然而使用起來非常不方便,不同尺度及不同任務(wù)間的計(jì)算需要每步單獨(dú)開展.尤其是,計(jì)算結(jié)果數(shù)據(jù)得不到有效保存和管理,極易丟失,非常不便于人工智能時(shí)代的材料設(shè)計(jì)和材料數(shù)據(jù)挖掘.

高通量計(jì)算和篩選方法可以生成大量參考的配方,自動(dòng)計(jì)算,自動(dòng)保存計(jì)算結(jié)果,根據(jù)篩選條件選擇出符合要求的配方.可以快速排除許多不合理的配方,減少了材料研發(fā)周期和材料開發(fā)中的代價(jià).通過計(jì)算模擬進(jìn)行復(fù)合材料的配方設(shè)計(jì)和性質(zhì)預(yù)測(cè),往往涉及多個(gè)尺度的計(jì)算(如微觀-介觀-宏觀)[8].即便在同一尺度下,還涉及不同的計(jì)算任務(wù)(如結(jié)構(gòu)優(yōu)化-模擬退火-動(dòng)力學(xué)平衡等).因此,使用高通量計(jì)算和篩選方法進(jìn)行復(fù)合材料的配方設(shè)計(jì),應(yīng)該是這樣的一種思路:順著“結(jié)構(gòu)-分子運(yùn)動(dòng)-物理性質(zhì)” 研究路線,如何高通量的產(chǎn)生大量不同的復(fù)合材料配方,并在這些配方的結(jié)構(gòu)中通過一系列動(dòng)力學(xué)模擬后,計(jì)算每一種配方下材料的結(jié)構(gòu)性質(zhì)和力學(xué)性質(zhì),并按照一定的篩選條件選擇出合理的配方.通過篩選出的結(jié)構(gòu),分析其結(jié)構(gòu)性質(zhì)與物理性質(zhì)的聯(lián)系,得出哪些結(jié)構(gòu)性質(zhì)是決定其物理性質(zhì)的關(guān)鍵因素.一般考慮運(yùn)動(dòng)單元(鏈節(jié)運(yùn)動(dòng)、鏈段運(yùn)動(dòng)、側(cè)基運(yùn)動(dòng)、支鏈運(yùn)動(dòng)、晶區(qū)運(yùn)動(dòng)以及整個(gè)分子鏈運(yùn)動(dòng)等) 的變化以及運(yùn)動(dòng)方式(鍵長(zhǎng)、鍵角的變化,側(cè)基、直鏈、鏈節(jié)的旋轉(zhuǎn)和搖擺運(yùn)動(dòng)) 的變化等因素.采用這種方法和模式進(jìn)行材料配方設(shè)計(jì)和性質(zhì)預(yù)測(cè),涉及大規(guī)模計(jì)算,大量的數(shù)據(jù)處理,以及同一尺度下的不同計(jì)算任務(wù)之間的計(jì)算結(jié)果如何傳遞,和不同尺度之間的計(jì)算結(jié)果轉(zhuǎn)換和傳遞方法.

因此,我們需要開發(fā)這樣一種基于材料計(jì)算軟件Materials Studio 的支持高通量自動(dòng)流程計(jì)算和篩選的材料設(shè)計(jì)接口應(yīng)用軟件,它能自動(dòng)生成大量的復(fù)合材料配方,根據(jù)用戶需要添加計(jì)算模塊、設(shè)置計(jì)算參數(shù),計(jì)算作業(yè)以及參數(shù)設(shè)置完成之后提交作業(yè);計(jì)算環(huán)境包含計(jì)算作業(yè)的調(diào)度和材料計(jì)算軟件,并能根據(jù)用戶此次的篩選需求自動(dòng)存儲(chǔ)相應(yīng)的計(jì)算結(jié)果,利用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法以及機(jī)器學(xué)習(xí)的方法對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行二次處理,從而得到相應(yīng)的用于結(jié)構(gòu)篩選所需的篩選因子數(shù)據(jù),并根據(jù)篩選因子篩選出符合條件的配方.

1 需求分析和軟件架構(gòu)設(shè)計(jì)

1.1 軟件需求分析

本著“一鍵式、自動(dòng)流程、高通量篩選” 等特點(diǎn),該軟件使用了客戶端/服務(wù)器模式的架構(gòu).客戶端可以設(shè)置計(jì)算作業(yè)、設(shè)置計(jì)算參數(shù)、監(jiān)控作業(yè)狀態(tài)等;服務(wù)器端負(fù)責(zé)在用戶提交計(jì)算作業(yè)并開始計(jì)算之后,負(fù)責(zé)作業(yè)間的調(diào)度與計(jì)算結(jié)果的保存于分析,并將其存入數(shù)據(jù)庫中.提供計(jì)算資源的Materials Studio 及其計(jì)算模塊可以是任意計(jì)算節(jié)點(diǎn),小到PC 機(jī),大到計(jì)算中心.該軟件的主要特點(diǎn)如下:

(1)自行設(shè)計(jì)每次計(jì)算機(jī)作業(yè)流程、添加計(jì)算模塊.

(2)高通量的生成材料配方.

(3)按需設(shè)置各個(gè)計(jì)算模塊中的參數(shù).

(4)自動(dòng)進(jìn)行作業(yè)的調(diào)度.

(5)自動(dòng)提取計(jì)算結(jié)果,使用統(tǒng)計(jì)學(xué)和機(jī)器學(xué)習(xí)方法分析數(shù)據(jù).

(6)可下載所有的計(jì)算結(jié)果文件或下載經(jīng)過篩選的符合條件的配方文件.

1.2 軟件架構(gòu)設(shè)計(jì)

該軟件主要分為流程設(shè)計(jì)、流程監(jiān)控、作業(yè)調(diào)度、計(jì)算結(jié)果分析、結(jié)構(gòu)篩選5 個(gè)部分.流程設(shè)計(jì)、作業(yè)調(diào)度及結(jié)構(gòu)篩選3 部分是整個(gè)系統(tǒng)的核心,主要包含了高通量生成計(jì)算任務(wù),高通量自動(dòng)流程的實(shí)現(xiàn),以及高通量結(jié)構(gòu)篩選,如圖1所示.

圖1 軟件架構(gòu)圖

流程設(shè)計(jì)及流程監(jiān)控部分中,可自行添加和刪除計(jì)算作業(yè)、在每個(gè)作業(yè)中可根據(jù)用戶需要添加計(jì)算模塊、在每個(gè)計(jì)算模塊中也可根據(jù)計(jì)算需求進(jìn)行參數(shù)設(shè)置、用戶添加完計(jì)算模塊及設(shè)置完計(jì)算參數(shù)后可以提交作業(yè).之后,用戶可對(duì)計(jì)算作業(yè)的運(yùn)行狀態(tài)進(jìn)行監(jiān)控.

作業(yè)調(diào)度部分包含作業(yè)的自動(dòng)調(diào)度及計(jì)算節(jié)點(diǎn).作業(yè)的自動(dòng)調(diào)度中,軟件服務(wù)器根據(jù)用戶設(shè)置的計(jì)算參數(shù)和計(jì)算模塊,將每個(gè)計(jì)算模塊中的計(jì)算任務(wù)發(fā)送至計(jì)算節(jié)點(diǎn),計(jì)算節(jié)點(diǎn)計(jì)算完成之后,將計(jì)算結(jié)果發(fā)送至提交計(jì)算任務(wù)的服務(wù)器.

計(jì)算結(jié)果分析部分從計(jì)算節(jié)點(diǎn)計(jì)算完成并發(fā)送至提交計(jì)算任務(wù)服務(wù)器的計(jì)算結(jié)果中,提取本次計(jì)算所需的數(shù)據(jù),直接存儲(chǔ)或者進(jìn)行處理后存儲(chǔ),生成篩選因子.

結(jié)構(gòu)篩選部分中,用戶可以根據(jù)添加的篩選因子進(jìn)行結(jié)構(gòu)篩選,對(duì)滿足篩選條件的結(jié)構(gòu),用戶可以根據(jù)需要選擇其中的某些配方,并下載這個(gè)配方下的所有計(jì)算結(jié)果文件,或者直接下載所有配方的計(jì)算結(jié)果文件.

1.3 流程設(shè)計(jì)

本節(jié)主要介紹使用本軟件進(jìn)行高通量微觀建模以及微觀尺度的分子動(dòng)力學(xué)模擬兩部分的計(jì)算流程,具體的流程介紹如圖2所示.

在微觀尺度的模擬中,首先需要產(chǎn)生大量的候選配方并建立模型,系統(tǒng)提供兩種產(chǎn)生候選模型的方法,分別是用戶上傳和高通量生成大量候選配方.模型上傳或高通量建模完成之后需要對(duì)每個(gè)配方進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬、結(jié)構(gòu)交聯(lián)、結(jié)構(gòu)分析、力學(xué)性質(zhì)計(jì)算和結(jié)構(gòu)篩選,用戶可以自行選擇本次作業(yè)中需要添加的計(jì)算模塊.

在進(jìn)行流程設(shè)計(jì)時(shí),用戶首先需要選擇使用高通量建模或上傳已經(jīng)建立好的模型,有了微觀尺度的計(jì)算模型,就需要對(duì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行初步優(yōu)化.優(yōu)化完成之后可以選擇是否進(jìn)行交聯(lián)反應(yīng)建立交聯(lián)模型,如果選擇了交聯(lián)反應(yīng)模塊,則在交聯(lián)模型建立完成之后對(duì)結(jié)構(gòu)再次進(jìn)行動(dòng)力學(xué)模擬,最后進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析、力學(xué)性質(zhì)計(jì)算和篩選.不選擇交聯(lián)反應(yīng)模塊則直接進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析、力學(xué)性質(zhì)計(jì)算和篩選.

2 接口應(yīng)用軟件設(shè)計(jì)

軟件基于客戶端-服務(wù)器架構(gòu),主要基于Materials Studio 的核心模塊進(jìn)行開發(fā).不同尺度的材料計(jì)算模塊(如Amorphous cell、Forcite Plus、Mesocite、CASTEP等) 運(yùn)行于計(jì)算節(jié)點(diǎn).服務(wù)器可以高通量生成作業(yè),進(jìn)行參數(shù)設(shè)置,以及作業(yè)提交等.將每次計(jì)算任務(wù)發(fā)送至計(jì)算節(jié)點(diǎn),一旦計(jì)算結(jié)束,計(jì)算節(jié)點(diǎn)會(huì)將計(jì)算結(jié)果返回至服務(wù)器端進(jìn)行分析、篩選以及可視化呈現(xiàn).

圖2 微觀尺度模擬計(jì)算流程圖

目前該軟件主要支持Materials Studio 的Amorphous Cell 模塊和Forcite Plus 模塊,通過Amorphous Cell 模塊生成微觀尺度的復(fù)合材料分子模型,使用Forcite Plus 模塊中的不同計(jì)算任務(wù)對(duì)模型進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬.自動(dòng)流程是整個(gè)軟件的核心,自動(dòng)流程的核心算法實(shí)現(xiàn)參照了MatCloud[9-13].

2.1 Materials Studio 核心模塊簡(jiǎn)介

進(jìn)行性質(zhì)預(yù)測(cè)首先需要建立高分子模型,Amorphous Cell 就是一個(gè)高分子建模模塊,能夠進(jìn)行塑料、玻璃、樹脂等無定型聚合物的建模.Forcite Plus 是Materials Studio 提供的一個(gè)分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算模塊,它包含各種通用力場(chǎng)和支持5 種任務(wù),每個(gè)任務(wù)可以是一個(gè)單獨(dú)的模塊.

實(shí)際應(yīng)用中,用戶可以根據(jù)自己的需求選擇不同的任務(wù)組合.可以選擇上傳建立好的模型或上傳單分子模型,根據(jù)環(huán)境參數(shù)進(jìn)行無定形建模.在分子動(dòng)力學(xué)模擬中可以選擇多種任務(wù),比如幾何優(yōu)化-模擬退火-動(dòng)力學(xué)平衡、幾何優(yōu)化-動(dòng)力學(xué)平衡等多種流程.

在進(jìn)行上述操作時(shí),每個(gè)計(jì)算任務(wù)均需要單獨(dú)地完成,并將計(jì)算結(jié)果存儲(chǔ)下來.當(dāng)前一個(gè)任務(wù)(如幾何優(yōu)化) 完成后,需要將其計(jì)算結(jié)果讀取,再開始下一個(gè)任務(wù)的計(jì)算(如模擬退火),非常不便捷.

2.2 軟件核心功能

為了解決Material Studio 多個(gè)計(jì)算任務(wù)不夠便捷的問題,我們開發(fā)了一個(gè)基于Material Studio 多個(gè)計(jì)算模塊的高通量材料計(jì)算接口應(yīng)用軟件[14-25],它能夠高通量生成作業(yè),能夠進(jìn)行不同任務(wù)間的協(xié)調(diào)和自動(dòng)流程,并將作業(yè)發(fā)送至計(jì)算節(jié)點(diǎn)開展計(jì)算,基于計(jì)算結(jié)果進(jìn)行篩選.我們以環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料的配方設(shè)計(jì),進(jìn)行該軟件的應(yīng)用驗(yàn)證.

目前該軟件的1.0 版,主要支持微觀尺度的計(jì)算,支持Material Studio 的Amorphous Cell 和Forcite Plus 模塊.軟件主要有以下的核心模塊:(1) 無定形建模模塊(Amorphous Cell);(2) 上傳模型模塊(Upload-Model);(3) 動(dòng)力學(xué)平衡模塊(Forcite Plus Dynamic);(4) 幾何優(yōu)化模塊(Forcite Plus Geometry Optimization);(5) 模擬退火模塊(Forcite Plus Anneal);(6) 結(jié)構(gòu)分析模塊(Forcite Plus Analysis);(7) 力學(xué)性質(zhì)計(jì)算模塊(Forcite Plus Mechanical Properties);(8) 結(jié)構(gòu)交聯(lián)模塊(XLink);(9) 結(jié)構(gòu)篩選模塊(Pickout).

2.2.1 按不同配比,高通量方式生成大量的分子結(jié)構(gòu)

無定形建模模塊:支持用戶上傳單分子模型,可以根據(jù)用戶選擇的配比,通過接口調(diào)用服務(wù)器端的Amorphous Cell 模塊,生成大量的復(fù)合材料分子模型.這些輸出的高分子模型,就是Forcite Plus 各個(gè)計(jì)算模塊的輸入文件.

高分子基復(fù)合材料的配方設(shè)計(jì),涉及組成基體的組分種類及其配比.例如,以環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料的基體為例,包含3 種組分,分別是:環(huán)氧樹脂、固化劑、增韌劑.而環(huán)氧樹脂組分可以有兩種分子結(jié)構(gòu),分別是E54 環(huán)氧樹脂分子,AG80 環(huán)氧樹脂分子,固化劑又可以有雙氰氨,二氨基二苯酚等.究竟在哪個(gè)配方下,才能使這種復(fù)合材料有著更優(yōu)的性能,就是配方設(shè)計(jì)問題.

確定基體中不同組分的分子結(jié)構(gòu)數(shù)之比,如表1.

表1 基體中不同組分的分子結(jié)構(gòu)數(shù)比例

確定環(huán)氧樹脂組分中不同的分子的分子結(jié)構(gòu)數(shù),如表2所示(此例中選擇兩種環(huán)氧樹脂分子結(jié)構(gòu)).

表2 環(huán)氧樹脂組分中不同分子的分子結(jié)構(gòu)數(shù)(單位:個(gè))

從表2中任意選取一個(gè)組合作為環(huán)氧樹脂組分的配方.比如,本例中選擇50 個(gè)E54 分子、50 個(gè)AG80分子,組成100 個(gè)環(huán)氧樹脂組分配方.選擇雙氰胺、二氨基二苯酚、甲基硫氫苯酐3 種固化劑分子,選擇PES、PEI、PSF 這3 種增韌劑分子.則按表1的基體中不同組分的分子結(jié)構(gòu)比例計(jì)算,則會(huì)產(chǎn)生1326 種固化劑配方,1326 種增韌劑配方,則本例中共有1758 276(1326×1326) 個(gè)基體配方.如表3和表4所示為固化劑和增韌劑組分的配方.

表3 生成的固化劑組分配方(單位:個(gè))

表4 生成的增韌劑組分配方(單位:個(gè))

無定形建模模塊的主要功能,就是完成搭建具有多種組分,如上面的例子中包含兩種環(huán)氧樹脂分子,3 種固化劑分子,3 種增韌劑分子,在不同配方下的高分子共混模型.每一個(gè)分子模型的構(gòu)建都是Materials Studio 的Amorphous Cell 模塊采用的蒙特卡洛方法進(jìn)行無定形模塊搭建,每個(gè)分子模型都是隨機(jī)產(chǎn)生的,所以在本項(xiàng)目中的無定形建模模塊對(duì)每一個(gè)配方只生成一個(gè)分子模型,每個(gè)配方的后續(xù)計(jì)算都是在這個(gè)分子模型的基礎(chǔ)上進(jìn)行的.

2.2.2 上傳搭建好的模型

上傳模型模塊:在微觀尺度的模擬中本軟件支持用戶上傳兩種類型的文件,一種是無定形建模模塊搭建好的模型,一種是單分子模型,兩種結(jié)構(gòu)類型支持的是兩種流程,本模塊支持用戶上傳無定形建模模塊搭建好的模型,可以直接作為Forcite Plus 的各個(gè)計(jì)算模塊的輸入文件,直接開展分子動(dòng)力學(xué)模擬.

2.2.3 微觀尺度的分子動(dòng)力學(xué)模擬

分子動(dòng)力學(xué)模擬的目標(biāo)是對(duì)高分子結(jié)構(gòu)中的每一個(gè)小分子進(jìn)行優(yōu)化,優(yōu)化之后找出體系在變化過程中總能量最低的構(gòu)型,再對(duì)其進(jìn)行特定條件下的模擬運(yùn)動(dòng),并分析其各種性質(zhì).包含以下幾種計(jì)算任務(wù).

幾何優(yōu)化模塊:優(yōu)化原子坐標(biāo)和晶胞參數(shù),支持原子笛卡爾坐標(biāo)和晶胞參數(shù)的限定,可添加外應(yīng)力.輸入文件是原子或分子結(jié)構(gòu),輸出是幾何優(yōu)化后的結(jié)構(gòu).

模擬退火模塊:基于不同溫度點(diǎn)的動(dòng)力學(xué)模擬,實(shí)現(xiàn)體系的反復(fù)升降溫過程,輔助掃描勢(shì)能面,尋找最優(yōu)的分子構(gòu)象,吸附構(gòu)象等.該模塊的輸入文件是分子結(jié)構(gòu),輸出是從不同溫度條件下的分子結(jié)構(gòu)中找出的5 個(gè)能量最低的構(gòu)象.

動(dòng)力學(xué)平衡模塊:基于牛頓運(yùn)動(dòng)方程,研究原子核在特定系綜(NVE、NVT、NPT、NPH) 條件下的運(yùn)動(dòng),并結(jié)合分析模塊計(jì)算各種性質(zhì).本模塊可以對(duì)模型在單一溫度條件下進(jìn)行動(dòng)力學(xué)平衡,也可以對(duì)模型在一個(gè)溫度范圍內(nèi)按一定步長(zhǎng)進(jìn)行多次的動(dòng)力學(xué)平衡,用以計(jì)算其在溫度變化過程中模型的各種性質(zhì)變化.

2.2.4 結(jié)構(gòu)交聯(lián)反應(yīng)

交聯(lián)反應(yīng)是指2 個(gè)或者更多的分子(一般為線型分子) 相互鍵合交聯(lián)成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的較穩(wěn)定分子(體型分子) 的反應(yīng).反應(yīng)分為物理交聯(lián)和化學(xué)交聯(lián),分別是由氫鍵和共價(jià)鍵結(jié)合而成的.在本系統(tǒng)中我們使用的實(shí)驗(yàn)理論基于化學(xué)交聯(lián),如橡膠的硫化、不飽和聚酯通過鏈?zhǔn)骄酆戏磻?yīng)的固化、環(huán)氧樹脂與固化劑的反應(yīng)等.線形聚合物經(jīng)過適度交聯(lián),在力學(xué)強(qiáng)度、彈性、尺寸穩(wěn)定性、耐溶劑性或化學(xué)穩(wěn)定性等方面均有改善,所以交聯(lián)反應(yīng)常被用于聚合物的改性.

結(jié)構(gòu)交聯(lián)模塊:本軟件中的交聯(lián)模塊是在對(duì)模型進(jìn)行初步的分子動(dòng)力學(xué)模擬之后,找出每個(gè)模型的總能量較低的構(gòu)型,需要對(duì)其進(jìn)行交聯(lián),產(chǎn)生組合鍵,該模塊中也可以設(shè)置交聯(lián)度以及其他參數(shù).初步的分子動(dòng)力學(xué)模擬之后的優(yōu)化結(jié)構(gòu)文件作為輸入,輸出為多個(gè)分子相互鍵合交聯(lián)之后的較穩(wěn)定分子.

2.2.5 結(jié)構(gòu)分析和力學(xué)性質(zhì)計(jì)算

結(jié)構(gòu)分析/力學(xué)性質(zhì)計(jì)算模塊:這兩個(gè)模塊主要對(duì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行力學(xué)性質(zhì)計(jì)算和結(jié)構(gòu)分析,并將所需的計(jì)算結(jié)果存入數(shù)據(jù)庫.

在結(jié)構(gòu)分析模塊中,用戶可以自行上傳計(jì)算和分析腳本,也可以從提供的16 種性質(zhì)中選擇一些作為本次計(jì)算的分析對(duì)象.默認(rèn)的16 種性質(zhì)包含與結(jié)構(gòu)相關(guān)的性質(zhì)(徑向分布函數(shù)等),與動(dòng)力學(xué)相關(guān)的性質(zhì)(溫度分布曲線等),與統(tǒng)計(jì)學(xué)相關(guān)的性質(zhì)(密度分布曲線等)等.在基本性質(zhì)計(jì)算完成之后可以對(duì)計(jì)算結(jié)果進(jìn)行分析從而得出其他性質(zhì),以玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為例,如果一個(gè)配方在不同的溫度條件下的動(dòng)力學(xué)平衡計(jì)算次數(shù)不滿足條件(小于4 次),則不會(huì)計(jì)算玻璃化轉(zhuǎn)變溫度.如果不同溫度條件下動(dòng)力學(xué)平衡次數(shù)滿足條件(大于等于4),則會(huì)計(jì)算如玻璃化轉(zhuǎn)變溫度等性質(zhì).其中玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的計(jì)算以及計(jì)算結(jié)果存儲(chǔ)如下:一個(gè)配方在不同溫度條件下進(jìn)行動(dòng)力學(xué)平衡之后,會(huì)繼續(xù)計(jì)算其密度,并在溫度密度兩個(gè)維度下分段擬合出兩條最符合溫度密度變化趨勢(shì)的直線,兩直線的交點(diǎn)則為該配方的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度.將計(jì)算出的兩條直線的斜率、截距還有交點(diǎn)處所對(duì)應(yīng)的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度預(yù)測(cè)值存入數(shù)據(jù)庫.

力學(xué)性質(zhì)模塊和結(jié)構(gòu)分析模塊的計(jì)算對(duì)象相同,需要對(duì)每個(gè)動(dòng)力學(xué)平衡計(jì)算完成之后的結(jié)構(gòu)進(jìn)行力學(xué)性質(zhì)計(jì)算,力學(xué)性質(zhì)計(jì)算完成之后需要提取相關(guān)的篩選因子,在本文中此模塊選擇的是楊氏模量作為篩選因子,提取完成之后將其存入數(shù)據(jù)庫.

這兩種模塊的輸入為分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算完成之后的文件,輸出為各種分析結(jié)果,包含表格、文本文檔等.在設(shè)計(jì)計(jì)算流程時(shí),可以選擇這兩個(gè)模塊的任意一個(gè)或兩個(gè)都選擇.

2.2.6 結(jié)構(gòu)篩選

結(jié)構(gòu)篩選模塊:該模塊主要是展示所有的計(jì)算結(jié)果,也可以進(jìn)行篩選、下載等功能.在本模塊中,會(huì)根據(jù)用戶在結(jié)構(gòu)分析和力學(xué)性質(zhì)計(jì)算兩個(gè)模塊中選擇的需要計(jì)算、提取和存儲(chǔ)的性質(zhì),將所有配方的計(jì)算結(jié)果以圖表的形式展示出來.頁面也有篩選條件設(shè)置框和篩選按鈕,用戶可以根據(jù)需要設(shè)置篩選參數(shù),篩選出符合條件配方的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行展示,也可以進(jìn)行下載.比如,在一個(gè)流程中,我們添加了兩個(gè)計(jì)算模塊,分別進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析以及力學(xué)性質(zhì)計(jì)算,結(jié)構(gòu)篩選模塊中讀取以上兩個(gè)模塊的計(jì)算結(jié)果,先將所有的計(jì)算結(jié)果展示出來,之后用戶可以自己設(shè)置篩選參數(shù),篩選出滿足條件的配方.

3 應(yīng)用案例

下面給出一個(gè)例子,來說明本軟件如何產(chǎn)生大量配方并進(jìn)行計(jì)算和篩選的.案例描述:這里假設(shè)一種雙酚A 型環(huán)氧樹脂分子(DGEBA),一種固化劑分子(DDS)作為基礎(chǔ)組分(如圖3所示),按不同的比例產(chǎn)生配方.因此我們需要確定在哪種配方下該種樹脂基復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度在指定區(qū)間內(nèi)(如1100 K到1200 K).單個(gè)模型進(jìn)行初步優(yōu)化之后的計(jì)算基本步驟為,首先建立交聯(lián)模型,對(duì)模型進(jìn)行動(dòng)力學(xué)平衡,之后進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析和力學(xué)性質(zhì)計(jì)算,最后對(duì)配方進(jìn)行篩選.

圖3 環(huán)氧樹脂基體不同組分的分子模型

3.1 流程設(shè)計(jì)

生成不同配方的環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料模型,并計(jì)算不同配方下結(jié)構(gòu)的楊氏模量和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度.然后基于楊氏模量和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度進(jìn)行篩選,從而篩選出符合條件的配方.

本次計(jì)算在首次動(dòng)力學(xué)平衡之后,對(duì)每個(gè)模型中的大量分子進(jìn)行交聯(lián).因?yàn)橐?jì)算不同配方的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度,所以需要對(duì)每個(gè)配方下的模型在不同的溫度條件下進(jìn)行動(dòng)力學(xué)平衡.可以通過設(shè)置起始溫度和終止溫度,并設(shè)置溫度變化的步長(zhǎng),實(shí)現(xiàn)每個(gè)配方的模型在不同溫度條件下進(jìn)行動(dòng)力學(xué)平衡計(jì)算.添加力學(xué)性質(zhì)計(jì)算模塊主要是為了計(jì)算篩選結(jié)構(gòu)所需的楊氏模量.具體的計(jì)算流程如圖4所示.

圖4 微觀尺度的計(jì)算和篩選流程

3.2 參數(shù)設(shè)置

本例中,采用兩種分子混合,分別是一種環(huán)氧樹脂分子和一種固化劑分子(如圖3),因?yàn)橐M(jìn)行交聯(lián)反應(yīng),基于這兩種分子的特性,對(duì)其配比為大于1:1 即可,本例中固化劑分子采用5 至20 個(gè)結(jié)構(gòu)分別進(jìn)行混合,共16 種配方.如圖5所示.

圖5 配方設(shè)計(jì)

在交聯(lián)任務(wù)前,需要對(duì)每種配方的結(jié)構(gòu)在單個(gè)溫度條件下進(jìn)行動(dòng)力學(xué)平衡,故將本次計(jì)算的起始、終止溫度設(shè)置為一樣,溫度步長(zhǎng)大于0 即可.如圖6所示.

圖6 單一溫度下進(jìn)行動(dòng)力學(xué)平衡

在交聯(lián)計(jì)算中,設(shè)置本次計(jì)算的交聯(lián)度為50.如圖7中參數(shù)Conversion 所示.

圖7 交聯(lián)反應(yīng)參數(shù)設(shè)置

在第二次動(dòng)力學(xué)平衡中,將起始溫度設(shè)置為298 K,終止溫度設(shè)置為1900 K,溫度的步長(zhǎng)為100 K,系綜為NPT.溫度設(shè)置如圖8所示.

圖8 同一模型進(jìn)行多次動(dòng)力學(xué)平衡溫度設(shè)置

在分析模塊中,本次的計(jì)算中采用溫度密度曲線來預(yù)測(cè)玻璃化轉(zhuǎn)變溫度,所以在本任務(wù)中選擇密度作為本次分析的性質(zhì).如圖9所示,選中的性質(zhì)顏色會(huì)變化.

圖9 選擇需要進(jìn)行分析的性質(zhì)

3.3 計(jì)算結(jié)果

計(jì)算流程設(shè)計(jì)和參數(shù)配置完成之后,點(diǎn)擊“Start”鍵,啟動(dòng)該作業(yè).整個(gè)作業(yè)會(huì)自動(dòng)化運(yùn)行,不需人工的干預(yù).計(jì)算結(jié)束后,可進(jìn)入結(jié)構(gòu)篩選模塊的View 界面,展示所有配方的計(jì)算結(jié)果,分別是配方的分子結(jié)構(gòu)數(shù),摩爾質(zhì)量比,該配方的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度以及最接近這個(gè)溫度的兩個(gè)溫度下的楊氏模量.

可見,共有16 種候選樣本空間;無定形建模,共生成16 種復(fù)合材料配方分子的模型;第一次幾何優(yōu)化,輸出16 種復(fù)合材料配方分子模型優(yōu)化后模型;第一次動(dòng)力學(xué)平衡,對(duì)16 個(gè)配方的模型進(jìn)行動(dòng)力學(xué)平衡;交聯(lián)反應(yīng),輸出為16 個(gè)配方交聯(lián)后的模型;第二次幾何優(yōu)化,對(duì)16 個(gè)交聯(lián)后的模型進(jìn)行優(yōu)化;第二次動(dòng)力學(xué)平衡,16 個(gè)優(yōu)化后的模型中每個(gè)結(jié)構(gòu)都需要在不同的溫度條件下進(jìn)行動(dòng)力學(xué)平衡,共16×17 次動(dòng)力學(xué)平衡計(jì)算任務(wù),同樣也有16×17 次的結(jié)構(gòu)分析和力學(xué)性質(zhì)計(jì)算任務(wù).從建模到獲取楊氏模量,總共運(yùn)行了2560 分鐘 (42.7 h),平均每個(gè)配方計(jì)算時(shí)間是160 分鐘(2.7 h).

如圖10所示,由于計(jì)算結(jié)果太多(16 個(gè)配方的計(jì)算結(jié)果),此處只展示一部分(前兩個(gè)配方).

圖10 計(jì)算結(jié)果

3.4 篩選結(jié)果

本次的篩選條件為玻璃化轉(zhuǎn)變溫度在1100 K 到1200 K 之間的所有配方.篩選結(jié)果如圖11所示,篩選出的結(jié)果5_20 的配方,該配方的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為1152 K.

在所有計(jì)算結(jié)果和根據(jù)條件篩選出的結(jié)果展示界面中,用戶都可以選擇下載某一配方或所有配方下的計(jì)算結(jié)果文件.比如本次篩選出的符合條件的配方只有5_20,那么只能下載這一種配方的計(jì)算結(jié)果文件,如果根據(jù)篩選條件篩選出的配方有兩個(gè),那么用戶可以選擇下載這兩個(gè)配方的其中一種或者兩種都下載.

4 討論

4.1 創(chuàng)新點(diǎn)

通過試驗(yàn)方法開展復(fù)合材料的設(shè)計(jì),往往周期較長(zhǎng),效率不高.不使用本軟件,僅使用Material Studio,用戶首先需要建立龐大的文件系統(tǒng),每次計(jì)算任務(wù)都需要單獨(dú)設(shè)置配方和計(jì)算參數(shù),在計(jì)算完成之后,只能手動(dòng)提取需要分析的計(jì)算結(jié)果并保存,還需要有機(jī)器學(xué)習(xí)領(lǐng)域知識(shí)并會(huì)使用相關(guān)方法進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合,擬合結(jié)果記錄、篩選等都需要耗費(fèi)大量的人力和時(shí)間.

使用本軟件,通過高通量篩選的辦法,開展復(fù)合材料設(shè)計(jì),在如下的關(guān)鍵點(diǎn)上進(jìn)行了創(chuàng)新.

(1) 供篩選樣本空間的自動(dòng)生成.本軟件使用遞歸算法生成了大量的配方(以本文第2.2.1 節(jié)為例,生成了超過106種配方),用戶可以在預(yù)生成的大量配方中選擇保留哪些配方,刪除哪些配方(以本文第2.2.1 節(jié)為例,用戶可以在候選配方中選擇性刪除一部分,如果環(huán)氧樹脂組分對(duì)某一種固化劑敏感度較低時(shí),可以將復(fù)合材料的各個(gè)配方種該固化劑分子的數(shù)量間隔增大一些).高通量方式快速生成復(fù)合材料配方的候選空間,極大地提高了計(jì)算效率,降低了實(shí)驗(yàn)的盲目性,縮短復(fù)合材料的研發(fā)周期.

(2) 多個(gè)步驟的自動(dòng)化、流水式計(jì)算(如無定形建模-幾何優(yōu)化-模擬退火-動(dòng)力學(xué)平衡-結(jié)構(gòu)交聯(lián)-力學(xué)性質(zhì)計(jì)算-結(jié)構(gòu)分析-篩選) 通過工作流一鍵式的完成.如果沒有該軟件,操作的流程是:首先需要進(jìn)行建模,建模完畢,用戶需要先打開幾何優(yōu)化模塊,對(duì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化得到優(yōu)化后的輸出文件,然后重新打開模擬退火模塊,加載上一步幾何優(yōu)化得到的輸出文件,再進(jìn)行模擬退火.以此類推,模擬退火,動(dòng)力學(xué)平衡的計(jì)算,也是同樣的操作模式,非常不便捷.而計(jì)算模塊的流程化設(shè)計(jì),實(shí)現(xiàn)了數(shù)據(jù)的自動(dòng)流動(dòng),避免了上述逐步的操作流程,提高復(fù)合材料計(jì)算仿真的靈活性和可操作性.

(3) 材料關(guān)鍵性數(shù)據(jù)的自動(dòng)獲取并存儲(chǔ),實(shí)現(xiàn)材料數(shù)據(jù)的重復(fù)利用和可回收.一旦計(jì)算結(jié)束,數(shù)據(jù)會(huì)抽取和自動(dòng)歸檔.如果沒有該軟件,這些物性數(shù)據(jù)(計(jì)算參數(shù)如溫度,動(dòng)力學(xué)計(jì)算中的密度、徑向分布函數(shù),力學(xué)性質(zhì)如楊氏模量等) 是隱藏在各個(gè)模塊的輸入輸出文件中.而本軟件,通過與結(jié)構(gòu)算法的結(jié)合,為多尺度計(jì)算到組織性能-工藝和設(shè)計(jì)的相互連接打下良好的基礎(chǔ).

(4) 集成人工智能方法,自動(dòng)進(jìn)行篩選.根據(jù)關(guān)鍵性質(zhì)使用機(jī)器學(xué)習(xí)方法生成配方的篩選因子.以玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為例,本軟件采用二分單變量線性回歸的方法對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行了分段擬合,找出了各個(gè)配方的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度.

(5) 配方的計(jì)算環(huán)節(jié)中文件歸檔和管理,各個(gè)配方下計(jì)算結(jié)果文件的下載.根據(jù)篩選結(jié)果,用戶可以選擇性下載部分滿足條件配方的所有計(jì)算結(jié)果文件.用戶可以在任何地方訪問服務(wù)器,下載計(jì)算結(jié)果文件并開展材料研究.

圖11 篩選結(jié)果

4.2 下一步的工作及難點(diǎn)

下一步我們會(huì)繼續(xù)開發(fā)介觀尺度的耗散粒子動(dòng)力學(xué)模塊Mesocite 的接口應(yīng)用,在篩選出微觀尺度的配方結(jié)構(gòu)之后,需要對(duì)其進(jìn)行介觀建模,而如何對(duì)微觀復(fù)合材料分子結(jié)構(gòu)中進(jìn)行粗粒化,以及建立好粗粒化分子之后填充介觀模型,有很多種方式,而從中選擇最能體現(xiàn)材料本質(zhì)的模型也是一個(gè)難題.

5 結(jié)束語

航空復(fù)合材料作為21世紀(jì)主流材料,采用高效設(shè)計(jì)方法研發(fā)新型復(fù)合材料,減少復(fù)合材料研發(fā)成本依然是未來急需解決的問題.高通量材料計(jì)算和多尺度模擬方法和理念,尤其適合于復(fù)合材料配方的理論設(shè)計(jì).為此,我們研發(fā)了一個(gè)基于Materials Studio 的支持高通量計(jì)算和篩選的材料設(shè)計(jì)接口應(yīng)用軟件.該軟件具有“一鍵式、自動(dòng)流程、高通量篩選” 等特點(diǎn),目前該軟件僅支持微觀尺度的高通量建模和分子動(dòng)力學(xué)模塊的自動(dòng)流程篩選,下一步我們將實(shí)現(xiàn)基于微觀尺度的分子動(dòng)力學(xué)和介觀尺度的耗散粒子動(dòng)力學(xué)的跨尺度計(jì)算模擬和高通量自動(dòng)流程篩選,開展環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料的配方設(shè)計(jì).