基于文獻數據再分析的中國城市面源污染規律研究

楊默遠，潘興瑤*，劉洪祿，于磊，陳昊, ，王俊文

1.北京市水科學技術研究院/北京市非常規水資源開發利用與節水工程技術研究中心，北京 100048；2.河海大學水文水資源學院，江蘇 南京 210098；3.北京市水資源調度中心，北京 100038

隨著對水體污染防治的持續關注，中國主要河流和湖泊的水體污染情況得到有效改善，城市點源污染治理成效顯著，但城市面源污染問題日益突出，成為城市水環境進一步提升的主要瓶頸（Barbosa et al.，2012；Edwin et al.，2010；Shen et al.，2012；鄭一等，2002）。國外城市面源污染研究起步于20世紀70年代，美國國家環境保護局（US EPA）于1984年指出，面源污染已成為美國水污染問題的主因（Miller et al.，1975）。1992年，US EPA將城市雨水徑流對湖泊和河流的危害程度則提升至第2位和第3位（Lee et al.，1995）。目前，以美國為代表的西方國家針對面源污染控制問題，已形成了一整套較完善的技術研究和管控體系（Francey et al.，2010；Gregoire et al.，2011；Kaushal et al.，2011；Rissman et al.，2015；李春林等，2013）。中國的城市面源污染研究工作始于20世紀80年代，首先在北京開展了城市徑流污染調查研究，隨后在上海、天津、南京等城市陸續開展了一系列面源污染研究（Chen et al.，2016；代丹等，2018；鮑全盛等，1996；夏青，1982）。2005年前后，中國城市面源污染研究發展迅速，至今累計發表論文近千篇（歐陽威等，2018）。開展城市面源污染控制研究的基礎，是識別現狀面源污染特征規律（劉莊等，2015）。因此，現有研究大都是針對不同的城市區域，開展的城市面源污染過程實驗監測與成因分析。

城市面源污染存在空間分布廣泛、轉化環節多樣、傳輸路徑復雜、監測資料獲取不便等特點，使得相對孤立的研究成果難以支撐中國城市面源污染總體規律的識別（Leon et al.，2001；賀瑞敏等，2005；孫金華等，2009）。為了整合相對分散的研究成果，侯培強等（2009）匯總了中國17個城市的面源污染監測數據，計算了不同城市下墊面的污染物濃度均值并進行初步的對比分析研究；張千千等（2014）從10余篇文獻綜述提取了中國6個典型城市的道路面源污染監測數據，并與國外典型城市的道路面源污染特征進行對比分析；張志彬等（2016）對中國32個城市的面源污染監測數據進行系統梳理，對比分析了南方和北方城市的屋面和道路雨水徑流特征，初步定量了徑流污染中的初期雨水效應。李定強等（2019）分析了城市面源污染的主要來源，綜述了典型低影響開發措施的結構特點及面源污染控制效果。

雖然目前已開展了少量基于文獻數據的統計分析研究，但對文獻數據的挖掘還不夠深入，缺乏對全國范圍城市面源污染總體概率分布的統計以及不同指標之間相關性的研究。此外，目前的研究大多針對道路和屋面兩類不透水下墊面進行對比分析，對城市綠地面源污染特征的關注不足。本文通過系統開展文獻檢索，較為全面的整合了全國范圍共37個城市的面源污染監測數據成果，分別針對屋頂、道路和綠地3類城市特征下墊面，選取SS、COD、NH3-N、TP、TN共5個水質指標進行統計分析，識別了不同類型城市下墊面的面源污染總體特征及污染物指標相關關系，并初步定量了生活污水對雨污合流制排水分區雨水徑流污染的貢獻率。本文研究雖然沒有充分考慮不同城市的氣候、下墊面和經濟活動差異，存在一定的局限性和不確定性，但仍識別得到了中國面源污染的最主要特征，能夠為后續研究提供監測數據基礎、參數取值依據與共性規律支撐，進而服務于城市面源污染科學管控。

1 數據與方法

1.1 數據資料

圖1 城市面源污染監測點位分布圖Fig.1 Cities with monitoring data for urban non-point pollution

在查閱近200篇城市面源污染相關文獻的基礎上，選取63篇能夠提供具體面源污染負荷監測數據成果的文獻，對文中監測數據資料進行提取和整理，形成全國面源污染負荷監測數據集，共包括37個城市（圖1），覆蓋16個省和4個直轄市，主要分布在中國的中東部地區（曹宏宇等，2011；常靜等，2006；車伍等，2002a；車伍等，2002b；車伍等，2007；陳海豐等，2012；陳偉偉等，2015；丁程程等，2011；董雯等，2013；馮萃敏等，2015；宮曼莉等，2018；郭婧等，2011；郭宇等，2018；韓冰等，2005；郝麗嶺等，2012；何夢男等，2018；何茜，2017；侯立柱等，2006；侯培強等，2009；侯培強等，2012；華蕾等，2012；黃國如等，2018；黃金良等，2006；黃群賢等，2006；紀桂霞等，2006；蔣沂孜等，2013；荊紅衛等，2012a；荊紅衛等，2012b；來雪慧等，2015；李春林等，2014；李飛鵬等，2016；李國斌等，2002；李海燕等，2013；李賀等，2008；李立青等，2007a；李立青等，2007b；李立青等，2009；李立青等，2010；李青云等，2011；李思遠等，2015；鹿海峰等，2012；羅鴻兵等，2012；馬英等，2011；莫文銳等，2012；任玉芬等，2005；任玉芬等，2013；汪楚喬等，2016；王婧等，2011；王軍霞等，2014；王顯海等，2016；謝雨杉等，2008；楊逢樂等，2007；楊龍等，2015；葉閩等，2006；張娜等，2009；張千千等，2014；張香麗等，2018；張亞東等，2003；張志彬等，2016；趙建偉等，2006；趙磊等，2008；周冰等，2016；卓慕寧等，2003）。監測資料主要針對屋面、道路和綠地共3種代表性城市下墊面，考慮懸浮顆粒物（SS）、化學需氧量（COD）、氨氮（NH3-N）、總磷（TP）和總氮（TN）共5種常規水質指標。此外，為了分析雨污合流制排水分區的面源污染問題，收集了上述文獻中提供的16個合流制溢流排口的監測數據成果。最終從文獻中提取得到的有效監測數據成果的樣本數見表1。總體而言，從文獻中提取得到的監測數據成果較為豐富，能夠滿足全國范圍面源污染總體特征的識別，但同時能夠發現，目前的研究主要關注道路和屋面的面源污染，而對綠地和合流制溢流排口的關注相對不足，樣本數量偏少。

表1 3種下墊面及溢流口的有效監測樣本數Table 1 Effective observed samples for 3 underlying surfaces and outlet

1.2 污染物質量濃度分布及變化范圍確定

為了分析監測數據的分布規律，采用單樣本（Kolmogorov-Smirnov）檢驗方法，以漸進顯著性大于0.05為標準，確定不同下墊面各污染物指標的數據分布形態，并計算其均值的90%置信區間。如果K-S統計量的概率P值大于某一顯著性水平（本文取0.05），則認為樣本來自的總體與指定的理論分布無顯著差異，其中，理論分布主要包括正態分布、均勻分布、指數分布和泊松分布等。

1.3 排水分區外排污染物質量濃度估算

基于文獻獲取的監測數據成果包含合流制排口的徑流污染監測數據，但缺乏分流制排口監測數據。為了對比分析合流制與分流制排口污染物質量濃度，需要根據監測得到的3種城市下墊面污染物均值，結合不同下墊面的徑流系數和面積占比，估算分流制排口的污染物質量濃度。參考《建筑給水排水設計標準》（GB 50015—2019）、《室外排水設計規范》（GB 50014—2006）和《城市雨水系統規劃設計暴雨徑流計算標準》（DB11/T 969—2013）等標準規范，綜合確定屋面、道路（包含廣場、停車場等硬化地面）和綠地的徑流系數分別為0.9、0.9、0.2；參考《鎮規劃標準》（GB 50188—2007）和《城市居住區規劃設計標準》（GB 50180—2018），綜合確定屋面、道路（包含廣場、停車場等硬化地面）和綠地在城市下墊面中的占比分別為0.3、0.4、0.3。進而分流制排口雨水徑流中的污染物質量濃度可由下式計算：

式中：Pi，外排污染物質量濃度；Mi，外排污染物質量；Qi，外排徑流總量；Wi，屋面雨水徑流污染質量濃度；Di，道路雨水徑流污染質量濃度；Li，綠地雨水徑流污染質量濃度；i分別對應SS、COD、NH3-N、TP和TN共5種污染物指標。

2 結果與分析

2.1 城市面源污染總體特征

按照污染物指標分類進行統計，3種下墊面的污染物質量濃度數據如圖2所示。普遍而言，不同城市下墊面的面源污染質量濃度排序如下：SS＞COD＞TN＞NH3-N＞TP。相對而言，由于屋面主要受大氣干濕沉降的控制，因此其氮類污染物（NH3-N、TN）的質量濃度較高，SS和TP明顯低于其他兩類下墊面；由于道路徑流污染主要受交通等人類活動的影響，其COD和SS指標最為突出；同其他2種下墊面相比，綠地徑流污染程度相對最低，但由于綠地SS主要來源于徑流對土壤的沖刷和擾動，因此具有較高的隨機性，其波動范圍遠高于道路下墊面。

為了明確各污染物指標的分布規律，進一步縮小污染物質量濃度的變化區間，對不同下墊面的污染物質量濃度監測數據進行單樣本（K-S）檢驗。

圖2 屋面、道路和綠地的污染物指標總體特征Fig.2 Overall characteristics of pollution in roof, road and green land

表2 屋面雨水徑流污染物統計結果Table 2 Statistical results of runoff pollution in roof

（1）對于屋面雨水徑流污染物質量濃度，SS、COD、NH3-N和TP均服從指數分布，而TN服從正態分布（表2）。就均值而言，COD、NH3-N和TN分別為131.07、6.43、8.85 mg·L-1，均遠超出《地表水環境質量標準》（GB 3838—2002）中的Ⅴ類水標準，分別超標2.28、2.22、3.43倍。TP污染相對不突出（0.39 mg·L-1），勉強能夠達到V類水標準。參考《污水綜合排放標準》（GB 8978—1996），城鎮二級污水處理廠允許排放的SS一級標準為20 mg·L-1，二級標準為30 mg·L-1。而屋面雨水徑流SS質量濃度均值高達153.57 mg·L-1，遠超出上述二級排放標準，僅能達到國標中規定的“其他排污單位”二級排放標準（200 mg·L-1），說明就SS指標而言，未經處理的屋面雨水徑流形成的城市面源污染與初步處理后的點源污染具有同一量級的負面影響。

對于全國范圍的監測數據而言，雖然各污染物指標的最小值和最大值相差較大，但通過計算均值的90%置信區間，能夠明顯縮小其變化范圍，進而得到較為具體的污染物指標參考值，即：SS質量濃度變化區間為120.25—204.22 mg·L-1，COD質量濃度變化區間為103.2—172.98 mg·L-1，NH3-N質量濃度變化區間為4.41—10.43 mg·L-1，TP質量濃度變化區間為0.30—0.52 mg·L-1，TN質量濃度變化區間為6.83—10.86 mg·L-1。

（2）對于道路雨水徑流污染物，SS、NH3-N和TP均服從指數分布，而COD和TN服從正態分布（表3）。就均值而言，COD、NH3-N、TP和TN分別為267.92、4.17、0.89、7.54 mg·L-1，均遠超出Ⅴ類水標準，分別超標5.70、1.09、1.23、2.77、2.28倍。SS指標均值為505.04 mg·L-1，超出國標中規定的“其他排污單位”三級排放標準（400 mg·L-1），其污染程度超出一般的點源污染事件，負面影響較為突出。通過計算均值的90%置信區間，道路雨水徑流污染物指標參考范圍如下：SS質量濃度變化區間為406.17—648.06 mg·L-1，COD質量濃度變化區間為214.93—320.92 mg·L-1，NH3-N質量濃度變化區間為2.92—6.55 mg·L-1，TP質量濃度變化區間為0.71—1.14 mg·L-1，TN質量濃度變化區間為6.28—8.80 mg·L-1。

（3）對于綠地雨水徑流污染，SS和TP均服從指數分布，而COD、NH3-N和TN服從正態分布（表4）。就均值而言，COD、TP和TN分別為72.92、0.57、4.35 mg·L-1，均遠超出Ⅴ類水標準，分別超標0.82、0.43、1.18倍。NH3-N污染相對不突出（1.90 mg·L-1），勉強能夠達到V類水標準。SS指標均值為441.53 mg·L-1，超出國標中規定的“其他排污單位”三級排放標準（400 mg·L-1）。通過計算均值的90%置信區間，屋面雨水徑流污染物指標參考范圍如下：SS質量濃度變化區間為281.14—813.80 mg·L-1，COD質量濃度變化區間為45.41—100.43 mg·L-1，NH3-N質量濃度變化區間為0.93—2.88 mg·L-1，TP質量濃度變化區間為0.37—1.02 mg·L-1，TN質量濃度變化區間為2.58—6.13 mg·L-1。

表3 道路雨水徑流污染物統計結果Table 3 Statistical results of runoff pollution in road

表4 綠地雨水徑流污染物統計結果Table 4 Statistical results of runoff pollution in green land

2.2 不同下墊面雨水徑流污染對比分析

通過對比分析不同下墊面各污染物指標的均值及90%置信區間上下限（圖3），可以發現根據污染物指標的不同，各下墊面污染物質量濃度的規律存在較大差異。對于SS指標，屋面SS質量濃度遠低于道路和綠地SS質量濃度，偏低75%左右。這說明由于屋面污染物的累積主來源于干濕沉降過程，干濕沉降過程主要造成可溶解性污染物的增加，而對不可溶的SS增加不明顯。道路和綠地徑流污染的SS質量濃度均較高（相差約10%左右），從SS質量濃度控制的角度，這兩類下墊面都應是重點關注的對象。但兩者的SS來源有一定區別，道路SS主要來源于交通等人類活動，而綠地SS主要來源于徑流對土壤的沖刷和擾動。此外，雖然均值相當，但綠地SS的變化范圍遠高于道路SS（281.14—813.8 mg·L-1和406.17—648.06 mg·L-1），造成這一現象的原因可能是由于綠地下墊面包括復雜的植物種類、土壤類型和植被生長狀態等影響因素，進而使得不同監測事件的綠地徑流污染形成過程差異明顯，進而增加了監測數據的不確定性。

對于COD和TP指標，較屋面和綠地而言，道路污染物質量濃度均值偏高約25%—50%，屋面和綠地污染質量濃度差異不明顯，且90%置信區間的分布規律基本符合均值的變化規律。不同下墊面之間，NH3-N和TN的變化規律較一致，屋面、道路和綠地中NH3-N和TN質量濃度依次降低25%和50%左右。氮類污染物一直都是大氣干濕沉降研究中重點關注的污染物指標，因此在屋面雨水徑流污染中較為突出。此外，由于NH3-N和TN可以作為養分被植物吸收，因此對于綠地下墊面，其質量濃度有明顯降低。

2.3 各污染指標相關性分析

在城市面源污染研究，特別是海綿城市研究中，重點關注SS指標，且通常認為SS與其他污染物指標存在一定的相關性，一定程度上可以用SS指標表征其他污染物?；诖?，對SS與其他4種指標（COD、NH3-N、TP、TN）的相關性進行了分析，分析結果如表5和圖4所示。

表5 不同污染物指標相關關系Table 5 Correlation between different pollutant indexes

對于屋面下墊面，SS與其他污染物指標的相關性均較差（R2＜0.4），且其質量濃度均值遠低于其他2種下墊面。對于道路下墊面，其SS與COD、NH3-N和TN相關性較高（R2＞0.4），SS指標在一定程度上能夠表征道路面源污染的整體情況。對于綠地下墊面，其SS與COD存在極高的相關性（R2=0.83），但與其他污染物指標不存在顯著的相關關系。

圖3 屋面、道路和綠地的污染質量濃度均值及變化區間Fig.3 Mean and variation interval of pollution in roof, road and green land

圖4 SS與其他污染物指標相關關系Fig.4 Correlation between SS and other pollution indexes

2.4 雨污合流/分流制排水分區雨水徑流污染對比分析

城市面源污染研究一方面關注不同城市下墊面直接形成的地表徑流污染，另一方面分析排水分區出口的雨水徑流污染外排過程。較雨污分流制排水分區而言，合流制排水分區排放的雨水徑流污染不僅包括源頭下墊面的直接產污量，同時包含一定的生活污水污染物。

中國多個城市的合流制排水分區排口監測數據分析結果見表6，COD、NH3-N、TP和TN均服從指數分布，且污染物質量濃度均值均遠超出Ⅴ類水標準，分別超標9.11、6.41、14.15、8.82倍。合流制外排徑流的SS監測數據服從正態分布，較其他污染物而言，SS的污染程度并不十分突出，滿足國標中規定的“其他排污單位”三級排放標準（400 mg·L-1），且優于道路和綠地下墊面。通過計算均值的90%置信區間，合流制排水分區外排雨水徑流污染物指標參考范圍如下：SS質量濃度變化區間為262.1—437.46 mg·L-1，COD質量濃度變化區間為277.22—656.19 mg·L-1，NH3-N質量濃度變化區間為9.24—28.4 mg·L-1，TP質量濃度變化區間為4.20—9.67 mg·L-1，TN質量濃度變化區間為13.3—32.47 mg·L-1。除SS外，其他污染物指標均劣于源頭下墊面直接形成的雨水徑流污染。

為了定量合流制雨水徑流污染中生活污水的貢獻量，將剔除異常值后的各類下墊面污染物質量濃度均值帶入公式（1），估算分流制排水分區外排徑流中的污染物平均質量濃度，并與實測合流制外排徑流污染物質量濃度進行對比分析。由圖5可以看出，雨污合流制排水分區的雨水徑流污染明顯高于分流制排水分區的雨水徑流污染，兩者差值主要來源于合流制雨水徑流外排過程中攜帶的生活污水。生活污水對合流制雨水徑流污染中SS的貢獻率較低，僅為17.19%，但明顯增加了TP的質量濃度，貢獻率高達84.45%。造成這一現象的原因主要是由于SS本身就是城市雨水徑流中較為突出的污染物指標，而城市環境中的磷主要來源于糞便、食品污物和洗滌劑，因此在生活污水中較為富集。此外，生活污水對COD、NH3-N和TN的貢獻率分別為51.06%、79.06%和40.81%，對污染物質量濃度的增加均較為明顯。因此，在控制合流制排水分區面源污染問題時，僅減控源頭下墊面的直接雨水徑流污染是遠遠不夠的，需要在源頭水量水質綜合調控的基礎上，結合過程和末端控制措施，最大限度的減少溢流事件的發生，從根本上控制合流制排水分區的面源污染外排。

表6 合流制外排徑流污染物質量濃度統計結果Table 6 Statistical results of pollutant in combined drainage area

圖5 合流/分流制排水分區徑流污染對比Fig.5 Runoff pollution in combined and separate drainage area

3 結論

在對全國范圍內城市面源污染監測數據成果進行全面整理與系統分析的基礎上，從總體特征、不同下墊面對比、污染物指標相關性和雨污合流/分流排水系統對比共4個方面，綜合評估了全國范圍的城市面源污染規律，以期為中國的面源污染控制研究提供基礎數據與總體規律參考。主要結論如下：

（1）屋面下墊面的COD、NH3-N和TN的質量濃度均值分別為131.07、6.43、8.85 mg·L-1，均遠超出《地表水環境質量標準》（GB3838—2002）中的Ⅴ類水標準，分別超標2.28、2.22、3.43倍。TP均值為0.39 mg·L-1，勉強達到V類水標準。屋面雨水徑流SS質量濃度均值高達153.57 mg·L-1，僅能達到《污水綜合排放標準》（GB8978—1996）中規定的“其他排污單位”二級排放標準（200 mg·L-1）。

（2）道路下墊面的COD、NH3-N、TP和TN均值分別為267.92、4.17、0.89、7.54 mg·L-1，分別超出Ⅴ類水標準5.70、1.09、1.23、2.77、2.28倍。SS指標均值為505.04 mg·L-1，超出國標中規定的“其他排污單位”三級排放標準（400 mg·L-1）。

（3）綠地下墊面的COD、TP和TN分別為72.92、0.57、4.35 mg·L-1，均遠超出Ⅴ類水標準，分別超標0.82、0.43、1.18倍。NH3-N均值為1.9 mg·L-1，勉強達到V類水標準。SS指標均值為441.53 mg·L-1，同樣超出三級排放標準。

（4）大氣干濕沉降中包括大量的氮類污染物，因此屋面中NH3-N和TN污染最為嚴重（高出道路下墊面約25%，高出綠地下墊面約50%）。由于交通等人類活動，道路中的COD和SS污染物質量濃度均值較其他下墊面偏高約25%—50%。同其他2種下墊面相比，綠地徑流污染程度相對最低，但由于綠地SS主要來源于徑流對土壤的沖刷和擾動，因此具有較高的隨機性，其波動范圍遠高于道路下墊面。

（5）對于屋面下墊面，SS與其他污染物指標的相關性均較差（R2＜0.4）；對于道路下墊面，其SS與COD、NH3-N和TN相關性較高（R2＞0.4），SS指標在一定程度上能夠表征道路面源污染的整體情況；對于綠地下墊面，其SS與COD存在極高的相關性（R2=0.83），但與其他污染物指標不存在顯著的相關關系。

（6）對于合流制排水分區溢流排放過程，生活污水對SS的貢獻率較低，僅為17.19%，但對其他污染物質量濃度的增加較為明顯，按照貢獻率由高到低，依次為TP（84.45%）、NH3-N（79.06%）、COD（51.06%）和TN（40.81%）。因此對于合流制排水分區，僅減控源頭下墊面的直接雨水徑流污染是遠遠不夠的，需要結合過程和末端控制措施，最大限度的減少溢流事件的發生，從根本上控制合流制排水分區的面源污染外排。