龍巖市中心城區大氣污染特征與相關性研究

謝麗萍

(福建省龍巖環境監測中心站,福建 龍巖 364000)

近年來，隨著工業發展和城市化進程的加快，能源消耗不斷增加，導致大氣污染物不斷增加，大氣污染問題日益顯著。現有大氣污染類型也發生了變化，從煤煙型污染、“光化學污染”轉變成混合型污染，多種大氣污染物共存于大氣對流層中[1]。大氣污染不僅對生態系統造成不可忽視的危害，而且會損害人體健康[2]。

目前我國已有的大氣污染特征研究主要集中在大城市和發達城市，而對小城市大氣污染特征研究相對較少。對龍巖市大氣污染的研究由21世紀初的以降塵和可吸入顆粒物為主，經十幾年的治理、工業結構和交通生活方式演變，逐漸演變成以臭氧污染溯源、自動監測和治理為主。本文以龍巖市中心城區為研究對象，對大氣污染綜合特征進行分析，以期為大氣污染治理與控制提供參考。

1 數據與方法

1.1 研究區域

龍巖市地處福建省西南部，東與泉州、漳州兩市相鄰，西與江西省贛州市交界，南與廣東省梅州市相鄰，北與三明市接壤，位于福建東南沿海地區與內陸腹地的結合部。地勢整體東高西低、北高南低。龍巖市中心城區位于行政區的東南部，中心城市規劃面積60km2，是一個較完整的盆谷地[3]。龍巖市屬海洋氣候與大陸性氣候的過渡帶，春夏季濕潤多雨，秋冬季干燥少雨。年平均氣溫在15.8℃～20℃，歷年平均降水量為1559.4mm。常年主導風向為北北東風，風頻為13.5%，次主導風向為南南西風，風頻為8.3%。

1.2 數據來源

本文采用2016—2019龍巖市城區范圍市監測站、龍巖二中、閩西職業技術學院和龍巖學院4個國控環境空氣自動監測點位的監測數據。監測因子包括SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10的日均值和小時值，O3日最大8h平均值和O3小時值。

1.3 AQI

AQI為無量綱，其主要用于定量描述空氣質量狀況。根據《環境空氣質量指數(AQI)技術規定》(HJ633-2012)[4]，污染物項目P的空氣質量分指數按式(1)計算：

(1)

式中,IAQIP—污染物項目P的空氣質量分指數；CP—污染物項目P的質量濃度值；BPHi—表1中與CP相近的污染物濃度限值的高位值；BPLo—表1中與CP相近的污染物濃度限值的低位值；IAQIHi—表1中與BPHi對應的空氣質量分指數；IAQILo—表1中與BPLo對應的空氣質量分指數。

空氣質量指數按式(2)計算：

AQI=max{IAQI1,IAQI2,IAQI3,...,IAQIn}

(2)

式中：IAQI—空氣質量分指數；n—污染物項目。

1.4 氣象資料和向后軌跡模式

氣象資料使用的是中國氣象局氣象數據中心(http://data.cma.cn)。后向軌跡使用的美國國家海洋大氣局(NOAA)發布的HYSPLIT模式(http://www.ready.noaa.Gov/ready/hysplit4.html)。

2 結果與討論

2.1 年際變化特征

從圖1可見，2016—2019年，龍巖市中心城區SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO和O3六種污染物的IAQI年均值均小于50，表明龍巖市中心城區相應大氣污染物的濃度較低，龍巖市中心城區空氣質量整體優良。SO2、NO2和CO三種污染物2016—2019年間IAQI值沒有明顯變化，表明這三種污染物濃度質量在2016—2019年間變化比較平穩。PM2.5和PM10兩種污染物的IAQI值2016—2018年有明顯的上升趨勢，2019年IAQI值下降。2016-2018年為 PM2.5和PM10質量濃度上升年，可能與以下因素有關：①近年來龍巖城市規劃區內進行城市擴容，大量基礎設施和房地產開發建設導致濃度上升。②龍巖市中心城區內汽車保有量不斷增加。2019年PM2.5和PM10質量濃度下降，可能是由于2019年降雨日的天數比往年多，龍巖市中心城區所在地新羅區平均年降水量為2256mm，比常年相對偏多30%，屬偏多型年份。O3的年際IAQI值呈上升趨勢，且趨勢明顯。

2016—2019年，龍巖市中心城區的首要污染物是PM2.5、PM10和O3。同時從圖2可見，2019年PM2.5和PM10作為首要污染物的比例與2016年相比有所下降。2019年O3作為首要污染物的占比表現出明顯的增長趨勢，而且趨勢明顯，由2016年的59%增至76%，增幅達17%。由此可見，龍巖市中心城區臭氧污染問題逐漸凸顯。臭氧污染問題突出的主要原因可能由于外來高濃度O3和前體物的輸入、不利的擴散天氣形勢和本地臭氧污染物的集聚。

圖1 2016—2019年空氣污染物IAQI年際變化趨勢

圖2 2016—2019年首要污染物占比

2.2 季變化特征

根據龍巖市季節氣候特點，對龍巖市六種空氣污染物的監測數據進行季節的統計分析。四季劃分如下：3-5月為春季，6-8月為夏季，9-11月為秋季，12月至翌年的2月為冬季。將2016—2019年各類污染物IAQI日均值按季節劃分，得到各個污染物四季的IAQI的季節均值，見圖3。

圖3 2016—2019年空氣污染物IAQI季變化特征

從圖3可以看出，六種污染物的IAQI均值都低于50，說明龍巖市中心城區四季的整體空氣質量優良。其中SO2、NO2、PM2.5、PM10和CO的變化規律基本相同，冬季IAQI最高，春季與秋季次之，但春季與秋季差別不大，夏季最低。O3的IAQI則是春秋季高，夏季次之，冬季最低。這與國內北京、廣州和無錫等城市一般夏季臭氧濃度較高的特征明顯不同[5-7]，而與福州和泉州等城市相同[8-9]。

2.3 日變化特征

如圖4所示，NO2和CO呈現雙峰特征，其中NO2的雙峰特征較明顯。日出后，由于早高峰機動車輛較多，導致NO2和CO的IAQI值達到第一個高峰，但隨著溫度升高，太陽紫外線輻射增強，與臭氧反應程度增加，消耗NO2和CO在大氣中的含量，在13∶00-14∶00左右到達最低谷。NO2和CO第二峰值在21∶00左右，這是由于晚高峰排放量增加積累，太陽輻射較小和傳輸擴散條件變差造成。

圖4 空氣污染物IAQI日變化特征

SO2的IAQI值在全天中較為平穩且較低。PM2.5和PM10的IAQI值具有較明顯的雙峰特征，在8∶00-10∶00達到第一高峰，20∶00-22∶00到達第二個高峰。PM2.5和PM10的日變化特征可能與早晚高峰汽車尾氣和餐飲業油煙排放，早晚大氣邊界層低不利于污染物擴散有關。

O3的峰值出現在13∶00-14∶00，谷值出現在7∶00，O3變化呈現明顯的單峰值分布特征。O3谷值的分布與NO2第一個峰值出現時間基本重合，這主要是由于O3與早高峰機動車排放的NOX反應消耗，同時生成NO2。隨著太陽輻射增強，早高峰機動車排放的前體物在太陽輻射下不斷反應生成O3，O3濃度不斷累積，并在13∶00-14∶00到達峰值。隨著光解反應的不斷進行，紫外線減弱，O3濃度下降。龍巖市O3濃度日出現最大值的時間與福州市、泉州市具有一致性，但比北京市和海口市等地O3出現峰值的時間提前[10-11]。

2.4 一次臭氧超標事件分析

2019年6月16日，龍巖市中心城區發生一次臭氧超標事件。臭氧超標日天氣為多云，以東南風為主，風速為0.5～1.6m/s。臭氧超標日全天整體氣溫較高，最高氣溫32℃，最低氣溫22℃，整個氣象條件方面，受高空脊過境影響，溫度升高，紫外輻射增強(圖略)。以福建省龍巖環境監測中心站為起點，采用HYSPLIT模式對龍巖市中心城區臭氧超標起(2019年6月16日14∶00)向后推移24h和48h不同高度處(100m、500m、1000m)的氣團移動軌跡進行模擬，見圖5。從圖5可見，HYSPLIT(500m)模擬結果顯示，污染氣團從浙江南部和福建沿海的市區一帶，自北向南，依次經過福州市、莆田市、泉州市和廈門市，經廈門后轉西向，經漳州市進入龍巖市。HYSPLIT(100m和1000m)在向后推移24h和48h的氣團移動軌跡與500m相似。沿海區域高濃度O3和前體物的輸入、不利的擴散天氣形勢和劇烈的光解反應是2019年6月16日龍巖市中心城區O3濃度超標的主要因素。這與王宏對福建省沿海地區春季一次近地層的臭氧超標分析一致[12]。

圖5 龍巖市臭氧污染期間HYSPLIT模擬結果

2.5 大氣污染物相關性分析

為分析各種污染物之間的相關性，計算了各種污染物間的相關性系數。本研究采用SPSS軟件的“p-p圖”進行正態分布檢驗，結果表明各類污染物濃度時間序列不服從正態分布特征，故采用了Spearman相關進行分析。從表1中可知，O3濃度與SO2、CO 和NO2濃度呈顯著負相關，其中與NO2負相關性最顯著，這與其他城市的研究結果相似。這是由于人類生產生活活動產生的NOX和CO是臭氧產生的前體物，白天NOX和CO在太陽輻射的作用下生成臭氧，夜晚NOX和CO不斷累積消耗O3。O3與PM2.5、PM10呈正相關，這與國內其他城市有所不同，區域復雜的物理化學機制以及邊界層結構等氣象因素是導致這種差異的原因[13]。其余五種污染物都有顯著的正相關性，其中與PM10的正相關性值最大，表明PM10中含有大量的PM2.5。SO2和NO2經過一系列的光化學反應，生成硫酸鹽和硝酸鹽。生成的硫酸鹽和硝酸鹽是PM2.5的重要來源之一。SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO兩兩呈顯著正相關，這是由于這五種污染物來源于燃料燃燒排放和汽車尾氣排放，具有同源性。

表1 六種大氣污染物之間的相關性分析

注: “**”表示在置信度(雙測)為0.01時，相關性顯著； “*”表示在置信度(雙測)為0.05時，相關性顯著。

3 結論

①2016—2019年，龍巖市中心城區空氣質量總體優良。SO2、CO和NO2兩種污染物質量濃度年際變化平穩。PM2.5和PM10兩種污染物質量濃度年際間有所起伏。O3的質量濃度呈上升趨勢，且趨勢明顯。

②龍巖市中心城區四季SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO的變化規律基本相同，冬季最高，春季與秋季次之，夏季最低。O3則是秋春季高，夏季次之，冬季最低。

③PM10、PM2.5、NO2和CO日間濃度變化呈現雙峰特征。臭氧日間濃度變化呈明顯的單峰值分布特征。SO2呈單峰特征，總體平穩。

④龍巖市中心城區超標原因:變性冷高壓類，風速低，溫度高，導致光化學反應強烈和擴散傳輸條件差；沿海區域高濃度O3和前體物的輸入。

⑤SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO濃度之間呈兩兩正相關，且相關性極顯著。O3濃度與CO、SO2、NO2濃度呈顯著負相關。O3與PM2.5、PM10呈一定正相關，這與區域復雜的物理化學機制以及邊界層結構等氣象因素有關。