陽江核電站鄰近海域的總α、總β放射性比活度水平

吳梅桂，趙 峰，趙 力，谷河泉，周 鵬，李冬梅，婁全勝

(國家海洋局南海環(huán)境監(jiān)測中心，廣東 廣州 510300)

自然環(huán)境中天然存在的以及人類活動產(chǎn)生的放射性核素多數(shù)是發(fā)射α、β射線的放射源?？偊潦侵赋币酝獾乃刑烊缓腿斯し派湫院怂氐摩凛椛潴w總稱，總β是指除3H 外的所有發(fā)射β粒子的同位素?？偊?、總β測量結(jié)果本身雖不能確切給出樣品中核素的種類及含量，但對于分析核素已知條件下，該方法具有篩選作用[1]。此外，總α、總β放射性分析因其測量周期較短、成本低，對樣品的總放射性水平能快速進行評價，故在輻射環(huán)境分析中被廣泛采用，對積累環(huán)境輻射水平數(shù)據(jù)、總結(jié)環(huán)境輻射水平變化規(guī)律、判斷環(huán)境中放射性污染有重要的實際意義[2]。

隨著核工業(yè)的發(fā)展、反應(yīng)堆與核電站的建立以及放射性同位素的廣泛應(yīng)用，總α、總β放射性的測量問題越來越多地受到關(guān)注，涉及輻射防護、環(huán)境監(jiān)測、食品衛(wèi)生以及放射性醫(yī)療、氣象、考古等諸多領(lǐng)域[3]?？偡派湫詼y量在事故應(yīng)急中應(yīng)用較多，尤其是用于食品或水樣的早期污染判斷中，也是核與輻射應(yīng)急監(jiān)測的首先之一。目前總α、總β放射性監(jiān)測仍作為多數(shù)核設(shè)施的常規(guī)監(jiān)測項目[4]。關(guān)于海水中總α、總β放射性測量，東海[5-6]、黃海[7-8]、南海[9-14]均有涉及。

陽江核電站鄰近海域瀕臨南海且海域開闊，對該海域在放射性監(jiān)測預(yù)評價方面的調(diào)查研究近年來逐漸增多[15]。本次調(diào)查采樣時間為2012—2013年，測定陽江核電站運行前周邊海域海水、沉積物和生物體中總α、總β放射性比活度水平，期望能夠為科學評價陽江核電站運行后海洋生態(tài)環(huán)境變化以及周邊環(huán)境放射性水平的監(jiān)測工作提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，為快速初判可能發(fā)生的核與輻射突發(fā)事件，及時上報信息提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 材料與方法

1.1 站位布設(shè)

本調(diào)查站位布設(shè)以陽江核電站入水口和排水口為基準點，設(shè)置海水、沉積物共同站位12個，生物站位3個。具體站位布設(shè)如圖1所示。

圖1 陽江核電站鄰近海域海水、沉積物、生物樣品采集站位Fig.1 Stations for seawater, sediments and organism sampling in adjacent sea area of Yangjiang Nuclear Power Plant

1.2 樣品采集

本研究海水和沉積物樣品采樣時間為2012年12月28日和2013年3月28日。海水采集表層水(0.0～0.5 m)，用5 L塑料桶采集，每升海水加入1 mL濃鹽酸保存在聚乙烯桶內(nèi)，運回實驗室處理。沉積物樣品均用抓斗式采泥器采集，取表層(0.0～2.0 cm)樣品不少于1.0 kg，用塑料袋封裝后，冷凍保存。

本研究生物樣品采集時間為2013年5月3日—5日，在設(shè)定站位周邊(東平鎮(zhèn)、閘坡鎮(zhèn)和下川島，如圖1)收集魚類、蝦類和貝類各3種，重量不少于10.0 kg，用塑料袋封裝后，冷凍保存運回實驗室。

1.3 海水中總α和總β的測定

考慮到海洋環(huán)境系統(tǒng)的特殊性，本研究采用共沉淀方法，有效克服蒸發(fā)濃縮法對于海水體系和含鹽體系的不適用性[16]。量取3 L海水，采用BaSO4和Fe(OH)3共沉淀方法富集海水中的大部分放射性核素，通過布氏漏斗過濾收集沉淀、灼燒、冷卻稱重、研磨、轉(zhuǎn)入測量盤，加入無水乙醇潤濕鋪勻，紅外燈下烘干，置于干燥器中冷卻至室溫，利用低本底α/β測量儀同時測定總α和總β計數(shù)，測量時間6 h?？偊翜y量采用相對比較測量法，使用鈾標準溶液(10 Bq/mL)作為標準源；總β測量采用相對測量法，采用優(yōu)級純氯化鉀制備標準源[17]，厚度與樣品源相同。

1.4 沉積物和生物體中總β的測定

沉積物樣品運回實驗室，晾干后磨細、混勻、80目過篩備用；生物樣品運回實驗室后鑒種、烘干、炭化、灰化、冷卻稱重，計算灰鮮比，研磨并80目過篩備用。

準確稱取0.500 g過篩后的樣品，置于不銹鋼盤中，滴入少量無水乙醇潤濕，用小玻璃棒仔細鋪勻，紅外燈下烘干。最后將樣品轉(zhuǎn)移至低本底α/β測量儀，測量時間4 h。沉積物和生物體的總β放射性以優(yōu)級純氯化鉀制備標準源[17]。

1.5 放射性比活度的計算

① 總α的比活度計算公式如下。

(1)

式(1)中：A為海水中總α放射性比活度(Bq/L)；η表示儀器計數(shù)效率(%)；I表示樣品源的凈計數(shù)率(cps)；W1為待測水樣的總灰重(mg)；W為測量用樣的總灰重(mg)；V表示待測水樣的體積(L)。

② 總β的比活度計算公式如下。

海水：

(2)

沉積物：

(3)

生物體：

(4)

式(2～4)中：B1、B2、B3表示海水、沉積物、生物體中總β放射性比活度[Bq/L、Bq/kg (干重)和Bq/kg (濕重)]；M表示生物樣品的灰重在鮮重的占比(‰)。

2 結(jié)果與討論

2.1 海水中總α和總β放射性比活度

2012年12月調(diào)查海域表層水溫在18.6～19.6 ℃之間，平均值為19.0 ℃；鹽度在30.241～31.058之間，平均值為30.813；2013年3月調(diào)查海域表層水溫在21.4～22.0 ℃之間，平均值為21.6 ℃；鹽度在28.051～29.818之間，平均值為29.091。表1給出了2012年12月和2013年3月調(diào)查海域表層海水總α和總β放射性比活度。

表1 陽江核電站鄰近海域海水中總α和總β放射性比活度

2.1.1 海水中總α比活度 2012、2013年陽江核電站鄰近海域表層海水中總α放射性比活度變化范圍分別為0.101～0.191、0.083～0.205 Bq/L，平均值分別為0.133、0.134 Bq/L。2012年與2013年調(diào)查海域表層海水總α放射性水平相當，且變化趨勢相似，均呈現(xiàn)由陸向海方向先降低后升高的趨勢，總α最高值均出現(xiàn)在S3站位。劉懷等(1987)測得珠江口海域總α比活度范圍為0.060～0.150 Bq/L，平均值為0.100 Bq/L[9]。蘇喜玲等(1989)測得珠江口海域總α比活度范圍為0.080～0.166 Bq/L，平均值0.122 Bq/L[12]。本研究測得的值與上述2個結(jié)果較為相近。

2.1.2 海水中總β比活度 2012、2013年陽江核電站鄰近海域表層海水總β放射性比活度平均值分別為0.047、0.038 Bq/L，變化范圍分別為0.034～0.059、0.029～0.044 Bq/L。

2012年調(diào)查海域表層海水總β放射性比活度略高于2013年，且變化趨勢不同，2012年均呈現(xiàn)由陸向海方向先降低后升高趨勢，2013年則呈現(xiàn)核電站以西海域由陸向海方向先降低后升高，核電站以東海域由陸向海方向升高趨勢。

在放射性常規(guī)監(jiān)測中，采用BaSO4和Fe(OH)3共沉淀方法測定海水中的總β放射性水平既不包含3H，也不包含40K。而天然海水中的總β放射性90%以上都是由40K提供。在核應(yīng)急監(jiān)測中，去40K后的海水中總β放射比活度，能更好的反映核事故中總β放射水平。以下所列均為去鉀總β。

據(jù)有關(guān)文獻報道，東海大陸架海水中總β的平均放射性比活度為0.063 Bq/L[15]，廈門港海水中總β的平均比活度為0.060 Bq/L[18]， 渤海海水中總β的平均比活度為0.100 Bq/L[19], 珠江口海水中總β的比活度為0.052～0.144 Bq/L，平均值為0.078 Bq/L[9]，青島近海海域海水中總β的比活度為0.027～0.083 Bq/L，平均值為0.054 Bq/L[8]，大亞灣海域海水中總β的比活度為0.029～0.073 Bq/L，平均值為0.051 Bq/L[14]。與上述海域比較，陽江核電站鄰近海域海水中總β的平均比活度處于較低水平(表2)。

表2 我國部分海域海水總β平均放射性比活度

2.2 沉積物中總β放射性比活度

2012、2013年陽江核電站鄰近海域表層沉積物中總β放射性比活度平均值分別為829、811 Bq/kg(干重)，變化范圍分別為641～1 125、689～870 Bq/kg (干重)。

圖2給出2012、2013年沉積物中總β的分布圖，2012年調(diào)查海域沉積物中總β最高值出現(xiàn)在S2站位，2013年調(diào)查海域沉積物中總β最高值出現(xiàn)在S4站位，兩次調(diào)查海域沉積物中總β都基本呈現(xiàn)由近岸向外海逐步降低的趨勢。

海洋沉積物中總β放射性的主要來源是由40K、鈾、釷的β衰變子體等天然放射性和少量人工β放射性(如90Sr、137Cs)組成[20]。在核電站以及其他核設(shè)施和核事故區(qū)域人工放射性同位素對沉積物中總β的放射性含量有顯著影響,在遠離這些區(qū)域的地方,沉積物中總β放射性的含量主要受天然放射性同位素的制約。根據(jù)有關(guān)海域沉積物中總β放射性的變化,就可以快速監(jiān)測海洋環(huán)境的放射性污染[7]。

關(guān)祖杰等(1994)測得香港海域沉積物總β放射性比活度變化范圍為940～1 360 Bq/kg (干重)，平均值為1 120 Bq/kg (干重)[21]。李恒等(2009)測得青島近海海洋沉積物總β放射性比活度變化范圍為820～1 080 Bq/kg (干重)，平均值為930 Bq/kg (干重)[8]。相較而言，本調(diào)查所測總β放射性比活度水平較低。沉積物中總β放射性比活度、分布與沉積物的礦物組成、有機質(zhì)含量、生源物質(zhì)的放射性比活度以及人工放射性污染源等緊密相關(guān)[7]，為了更好的理解和對比沉積物總β比活度，還需要后續(xù)研究礦物組成、有機質(zhì)含量等因素對總β比活度分布的影響。

2.3 生物體中總β放射性比活度

放射性核素進入海洋環(huán)境后，發(fā)生了一系列物理、生物和化學的變化過程。這些放射性核素隨海流、風浪而稀釋擴散，或被海洋生物吸收積累在體內(nèi)，或沉降到海底被沉積物吸附，或被懸浮物吸附，從而不同程度地形成海洋生物體的輻射劑量。海洋生物吸收放射性物質(zhì)的問題一直受到人們的重視，因為它們從環(huán)境中吸收和積累放射性物質(zhì)，從而成為海洋放射性污染物質(zhì)的攜帶者和傳播者，通過洄游或漂流將污染物質(zhì)帶到非污染海域。同時經(jīng)動物攝食和食物鏈傳遞，放射性核素可能進一步在高營養(yǎng)級生物中富集[22]。

2013年陽江核電鄰近海域生物樣品總β的放射性比活度范圍為：16.1～74.7 Bq/kg (濕重，下同)，平均值為39.4 Bq/kg，其中魚類的總β比活度平均值為64.6 Bq/kg，蝦類的總β比活度平均值為36.8 Bq/kg，貝類的總β比活度平均值為16.7 Bq/kg，呈現(xiàn)魚類>蝦類>貝類的分布趨勢(表3)。

圖2 2012和2013年陽江核電站鄰近海域表層沉積物中總β比活度分布Fig.2 Gross β in sediments in adjacent sea area of Yangjiang Nuclear Power Plant in 2012 and 2013

表3 陽江核電站鄰近海域生物中總β比活度

海洋生物對放射性核素的吸收和濃集受環(huán)境和生物因素的雙重影響。環(huán)境因素包括溫度、鹽度、藻類的光照、pH、放射性核素的濃度及理化特征等。生物因素有年齡、個體重量、生活習性、種類組成、食物攝入途徑、生理狀態(tài)等等。

應(yīng)該特別指出，生物體的不同組織、器官等不同部位對放射性元素的濃集能力往往有較大差別。一些海洋生物放射性核素的測定結(jié)果相差很大，即使同一個種類也會存在同樣問題。除了沒有規(guī)范的方法外，分析中的誤差也是造成數(shù)據(jù)差異的主要原因[22]。

3 結(jié)語

通過對2012、2013年陽江核電站鄰近海域海水、表層沉積物和生物樣品的總α、總β放射性比活度的研究發(fā)現(xiàn)：陽江核電站鄰近海域海水總α、總β放射性比活度以及沉積物中的總β放射性比活度水平接近或低于國內(nèi)相關(guān)文獻報導(dǎo)值, 屬正常本底水平；陽江核電站鄰近海域生物樣品中總β放射性比活度呈現(xiàn)魚類>蝦類>貝類的分布趨勢。