超臨界CO2吸附誘發(fā)煤力學(xué)性質(zhì)劣化的雙重?fù)p傷效應(yīng)分析

劉力源，馬文成，王衛(wèi)東

(1.北京科技大學(xué) 土木與資源工程學(xué)院，北京 100083；2.中交鐵道設(shè)計(jì)研究總院有限公司，北京 100088；3.西北工業(yè)大學(xué) 航空學(xué)院，陜西 西安 710072)

隨著人類文明的不斷發(fā)展，CO2等溫室氣體的排放與封存日益成為世界各國的關(guān)注焦點(diǎn)。將CO2封存在深部不可開采煤層中是應(yīng)對(duì)全球氣候變暖的一種重要手段，也為提高煤層氣產(chǎn)量提供了可能。目前，世界上許多國家都在探索CO2減排和埋藏技術(shù)，開展向深部不可采煤層中注入CO2來提高煤層氣采收率的技術(shù)研究[1-2]。將CO2注入深部不可開采煤層中，由于地層的地溫和壓力均超過了其臨界點(diǎn)(31.1℃，7.38 MPa)，此時(shí)CO2將自然相變?yōu)槌R界狀態(tài)，如圖1所示。超臨界CO2具有很多獨(dú)特的物理力學(xué)特性，其黏度類似于氣體，而密度又接近于液體，吸附能力強(qiáng)，表面張力接近于零，擴(kuò)散性強(qiáng)[3]。因此，開展飽和超臨界CO2煤樣力學(xué)響應(yīng)研究，對(duì)深入理解超臨界CO2與煤相互作用以及CO2長期地質(zhì)封存穩(wěn)定性具有重要理論意義和工程價(jià)值。

圖1 CO2的壓力-溫度相圖

煤樣飽和CO2流體后，煤與CO2之間發(fā)生復(fù)雜的相互作用。CO2吸附將會(huì)引起煤基質(zhì)膨脹從而使煤的微觀結(jié)構(gòu)重新排列，導(dǎo)致煤結(jié)構(gòu)處于一個(gè)更低的自由能狀態(tài)[4]。吸附作用誘發(fā)膨脹的煤發(fā)生了松弛效應(yīng)，從而影響其力學(xué)行為[5]。部分學(xué)者利用Gibbs吸附理論[6]和Griffith斷裂準(zhǔn)則[7]對(duì)CO2吸附誘發(fā)煤力學(xué)性質(zhì)劣化進(jìn)行解釋，吸附作用通過減小吸附劑表面致使產(chǎn)生新的裂隙所需的拉伸應(yīng)力變小。劉力源等[8-9]利用連續(xù)介質(zhì)損傷力學(xué)理論，開展了氣體吸附誘發(fā)煤力學(xué)性質(zhì)劣化理論建模分析及數(shù)值模擬。Toribio等[10]開展了超臨界CO2吸附實(shí)驗(yàn)，認(rèn)為隨著孔隙壓力的增大，在臨界點(diǎn)附近吸附量增加顯著。Massarotto等[11]和Zhang等[12]研究了超臨界CO2吸附誘發(fā)產(chǎn)生的微裂隙導(dǎo)致煤孔隙度改變的力學(xué)機(jī)理。孫可明等[13-14]開展了不同孔隙壓力和溫度條件下的超臨界CO2在低滲透煤層中的滲流實(shí)驗(yàn)。超臨界CO2注入煤樣后，極大促進(jìn)了煤樣內(nèi)部的孔隙裂隙的發(fā)育，煤層滲透率明顯提高。張琨等[15]開展了深部煤層CO2注入過程中煤體積參數(shù)變化的模擬實(shí)驗(yàn)研究，認(rèn)為CO2注入煤層會(huì)改造儲(chǔ)層孔隙裂隙結(jié)構(gòu)，提高CO2儲(chǔ)藏能力并提高煤層氣產(chǎn)量。Perera等[16]發(fā)現(xiàn)飽和超臨界CO2后，煤樣的單軸抗壓強(qiáng)度和彈性模量大幅度減小，超臨界CO2對(duì)煤具有很強(qiáng)的弱化和塑性作用。Vikram[17]利用超臨界CO2和N2開展了注入10～20 MPa高壓煤滲透率測(cè)試，發(fā)現(xiàn)注入超臨界CO2后煤滲透率明顯減小，原因是超臨界CO2比液態(tài)CO2具有更強(qiáng)的吸附能力。Ranathunga等[18]測(cè)試了注入CO2過程中煤階對(duì)滲透率減小的影響，在CO2相變過程中，高煤階煤比低煤階煤產(chǎn)生了更大的膨脹應(yīng)變。

盡管國內(nèi)外很多學(xué)者開展了大量的飽和超臨界CO2對(duì)煤力學(xué)性質(zhì)影響實(shí)驗(yàn)和模型研究，但是這些研究均不能很好地解釋煤樣單軸抗壓強(qiáng)度和彈性模量的非協(xié)調(diào)變化?；诖耍瑯?gòu)建了基于雙重?fù)p傷本構(gòu)理論的超臨界CO2吸附誘發(fā)煤力學(xué)性質(zhì)劣化的分析模型，用以解釋實(shí)驗(yàn)室觀測(cè)到的煤樣峰值強(qiáng)度和峰值應(yīng)變非協(xié)調(diào)變化及其脆延性轉(zhuǎn)化。

1 雙重?fù)p傷效應(yīng)的力學(xué)控制方程

煤樣飽和不同相態(tài)(亞臨界和超臨界)CO2過程中，煤與CO2之間發(fā)生復(fù)雜的相互作用。亞臨界CO2和超臨界CO2吸附作用誘發(fā)煤微觀結(jié)構(gòu)產(chǎn)生不同程度的重新排列，從而使煤的強(qiáng)度和變形特性改變。值得關(guān)注的是，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明[16,18]吸附作用誘發(fā)的煤強(qiáng)度和彈性模量劣化并不簡單地服從同一損傷演化準(zhǔn)則。因此，本研究建立了雙重?fù)p傷本構(gòu)關(guān)系，用以描述超臨界CO2吸附誘發(fā)煤力學(xué)行為變化。

1.1 力學(xué)變形控制方程

煤樣飽和CO2和超臨界CO2過程中，煤樣的微觀結(jié)構(gòu)將會(huì)發(fā)生重排列，從而誘發(fā)煤樣力學(xué)性質(zhì)劣化。如圖2所示，將煤與吸附性流體的相互作用視為兩種力學(xué)機(jī)制的共同作用：裂隙流體產(chǎn)生的常規(guī)有效流體壓力作用和流體吸附作用產(chǎn)生的內(nèi)部膨脹應(yīng)力作用。

圖2 煤與吸附性流體相互作用兩種力學(xué)機(jī)制

裂隙流體產(chǎn)生的常規(guī)有效流體壓力定義為：

σe=αp。

(1)

其中：α為有效應(yīng)力系數(shù)；p為裂隙流體壓力。

吸附性流體產(chǎn)生的膨脹應(yīng)力定義為：

(2)

其中：K為體積模量；φ為煤孔隙度；εL為Langmuir吸附應(yīng)變常數(shù)；PL為Langmuir壓力常數(shù)。

煤樣力學(xué)變形的本構(gòu)方程可以表示為：

(3)

其中：G為剪切模量；εij為總應(yīng)變；v為泊松比；δij為Kronecker函數(shù)，i=j時(shí)取1，i≠j時(shí)取0。

1.2 CO2流動(dòng)控制方程

利用Span-Wanger狀態(tài)方程計(jì)算超臨界CO2物性參數(shù)，對(duì)無量綱Helmholtz自由能方程進(jìn)行回歸，得到CO2密度、溫度和壓力關(guān)系式[19]：

(4)

Helmholtz自由能剩余部分導(dǎo)數(shù)表達(dá)式為[20]：

(5)

利用公式(4)和(5)可以計(jì)算得到不同溫度下CO2的密度和壓力曲線，如圖3所示。

圖3 CO2密度隨壓力變化曲線

煤樣中的CO2主要以自由態(tài)和吸附態(tài)兩種形式存在。因此，CO2質(zhì)量可以表示為[9]：

(6)

其中：第一項(xiàng)為煤裂隙中游離的CO2含量；第二項(xiàng)為煤吸附CO2含量；ρga為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓力下氣體密度；ρs為煤樣密度；VL為Langmuir體積常數(shù)。

根據(jù)質(zhì)量守恒定律和Darcy定律可推得煤樣中CO2(超臨界CO2)流動(dòng)控制方程：

(7)

由式(4)和(5)可知，CO2密度和壓力之間為隱函數(shù)關(guān)系，無法直接求得密度與壓力之間的解析解，因此借助于數(shù)值方法對(duì)式(4)～(7)進(jìn)行聯(lián)合求解。

1.3 雙重?fù)p傷演化控制方程

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，流體壓力及吸附誘發(fā)的膨脹應(yīng)力將會(huì)誘發(fā)煤力學(xué)特性變化，其中煤的彈性模量和強(qiáng)度并不簡單地服從同一本構(gòu)模型，需要構(gòu)建雙重?fù)p傷本構(gòu)關(guān)系，用以描述彈性模量和強(qiáng)度的非協(xié)調(diào)變化。需要注意的是，損傷判別準(zhǔn)則仍然采用的最大拉應(yīng)力準(zhǔn)則和Mohr-Coulomb準(zhǔn)則，且優(yōu)先進(jìn)行最大拉應(yīng)力準(zhǔn)則校驗(yàn)，彈性模量和強(qiáng)度損傷變量分別由不同的損傷演化控制方程計(jì)算得到。

損傷演化判別分別采用最大拉應(yīng)力準(zhǔn)則和Mohr-Coulomb準(zhǔn)則：

(8)

其中：σ1為第一主應(yīng)力；σ3為第三主應(yīng)力；ft0為拉伸強(qiáng)度；fc0為單軸壓縮強(qiáng)度；θ為內(nèi)摩擦角。

彈性模量損傷演化控制方程[21]：

(9)

其中：ε1為第一主應(yīng)變；ε3為第三主應(yīng)變；εt0為拉伸損傷發(fā)生時(shí)對(duì)應(yīng)的最大拉伸應(yīng)變；εc0為剪切損傷發(fā)生時(shí)對(duì)應(yīng)的最大壓縮應(yīng)變；De為彈性模量損傷變量；l為彈性模量損傷本構(gòu)演化系數(shù)。

強(qiáng)度損傷演化控制方程[21]：

(10)

其中：Ds為強(qiáng)度損傷變量；n為強(qiáng)度損傷本構(gòu)演化系數(shù)。

2 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證及數(shù)值分析

為了驗(yàn)證本研究所建力學(xué)模型的正確性和適用性，引入文獻(xiàn)[22]中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模型數(shù)值結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析。為了保證數(shù)值模擬條件與實(shí)驗(yàn)過程一致，根據(jù)文獻(xiàn)[22]實(shí)驗(yàn)過程建立了超臨界CO2吸附和單軸壓縮組合數(shù)值計(jì)算模型。首先，進(jìn)行飽和不同壓力CO2的煤樣自由膨脹過程數(shù)值模擬，計(jì)算得到煤樣彈性模量和強(qiáng)度的雙重?fù)p傷演化過程。而后，以演化過程為基礎(chǔ)分別開展吸附誘發(fā)煤力學(xué)性質(zhì)劣化單軸壓縮過程數(shù)值模擬，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證。表1給出數(shù)值模擬輸入?yún)?shù)，CO2的物理力學(xué)參數(shù)參照文獻(xiàn)[3,23]。

表1 數(shù)值模擬輸入?yún)?shù)

2.1 飽和CO2煤樣自由膨脹過程損傷演化

煤樣飽和不同壓力的CO2過程中將會(huì)產(chǎn)生一系列的復(fù)雜相互作用。一方面，CO2吸附在煤樣的孔隙裂隙表面，導(dǎo)致煤樣孔隙和裂隙的局部閉合，即產(chǎn)生局部應(yīng)變；另一方面，CO2將會(huì)在煤樣中進(jìn)行緩慢地?cái)U(kuò)散，隨著吸附和擴(kuò)散過程的不斷深入，煤樣將會(huì)產(chǎn)生整體自由膨脹。需要說明的是，煤樣飽和不同壓力(不同狀態(tài))CO2自由膨脹數(shù)值計(jì)算過程中，煤樣細(xì)觀單元若滿足式(8)所示的損傷判別準(zhǔn)則，其強(qiáng)度和彈性模量均會(huì)服從不同的損傷劣化系數(shù)進(jìn)行弱化。圖4～6分別給出了飽和亞臨界CO2(2 MPa和6 MPa)與超臨界CO2(8 MPa)時(shí)，煤樣自由膨脹過程損傷演化規(guī)律。隨著飽和亞臨界和超臨界CO2時(shí)間的增大，損傷也不斷增大，可見煤與亞臨界及超臨界CO2相互作用具有很強(qiáng)的時(shí)間依賴性。隨著飽和CO2壓力的增大，煤樣的損傷也逐漸增大；特別是，超臨界CO2誘發(fā)的煤樣損傷顯著增大，彈性模量減小愈大。

圖4 亞臨界CO2飽和壓力2 MPa時(shí)煤樣自由膨脹過程

圖5 亞臨界CO2飽和壓力6 MPa時(shí)煤樣自由膨脹過程

2.2 力學(xué)性質(zhì)劣化特征分析

飽和CO2將會(huì)誘發(fā)煤樣損傷，為了進(jìn)一步將該損傷表征在煤樣的宏觀力學(xué)響應(yīng)分析中，分別開展飽和不同壓力亞臨界CO2和超臨界CO2煤樣的單軸壓縮過程數(shù)值模擬，分析其應(yīng)力-應(yīng)變響應(yīng)規(guī)律。由圖7可知，隨著飽和CO2壓力的增大，煤樣的單軸抗壓強(qiáng)度和彈性模量會(huì)不同程度減小。飽和CO2壓力越大，煤樣單軸抗壓強(qiáng)度和彈性模量劣化越顯著。特別是，從亞臨界CO2到超臨界CO2相變過程中，煤樣力學(xué)性質(zhì)劣化程度更明顯，峰值應(yīng)變也隨之不斷增大。圖8給出了煤樣單軸抗壓強(qiáng)度和彈性模量隨飽和CO2壓力增大的劣化規(guī)律，彈性模量隨飽和CO2壓力增大劣化百分比大于單軸抗壓強(qiáng)度的劣化百分比。由此可見，吸附誘發(fā)煤樣損傷過程中，煤樣的單軸抗壓強(qiáng)度和彈性模量并不簡單地服從單一損傷演化準(zhǔn)則。煤樣彈性模量劣化幅度大于單軸抗壓強(qiáng)度的劣化幅度，隨著飽和CO2流體壓力增大，煤樣力學(xué)性質(zhì)由脆性逐漸向塑性或延性發(fā)生轉(zhuǎn)變。

圖7 煤樣飽和不同壓力CO2應(yīng)力-應(yīng)變曲線實(shí)驗(yàn)與模擬對(duì)比驗(yàn)證

圖8 煤樣飽和不同壓力CO2單軸抗壓強(qiáng)度和彈性模量劣化規(guī)律

3 結(jié)論

1)煤樣飽和亞臨界和超臨界CO2自由膨脹過程中，煤與CO2之間的相互作用主要包括兩個(gè)力學(xué)機(jī)制：一方面CO2將會(huì)吸附在煤樣孔隙裂隙表面，并產(chǎn)生吸附膨脹應(yīng)力；另一方面游離的CO2的流體將會(huì)產(chǎn)生一個(gè)常規(guī)的有效應(yīng)力，數(shù)值為有效應(yīng)力系數(shù)乘以裂隙壓力。

2)煤與亞臨界及超臨界CO2相互作用具有很強(qiáng)的時(shí)間依賴性。隨著飽和CO2壓力和時(shí)間的不斷增大，煤樣的損傷均逐漸增大；特別是，超臨界CO2誘發(fā)的煤樣損傷顯著增大，彈性模量減小愈大。

3)飽和不同壓力CO2，煤樣單軸抗壓強(qiáng)度和彈性模量減小程度不同。CO2由亞臨界向超臨界狀態(tài)相變過程中煤樣力學(xué)性質(zhì)劣化程度更顯著；值得關(guān)注的是，CO2吸附誘發(fā)煤樣損傷過程中，峰值強(qiáng)度與峰值應(yīng)變之間存在不協(xié)調(diào)變化，即煤樣的單軸抗壓強(qiáng)度和彈性模量服從雙重?fù)p傷演化準(zhǔn)則；彈性模量劣化幅度大于單軸抗壓強(qiáng)度的劣化幅度，煤樣力學(xué)性質(zhì)由脆性向塑性或延性發(fā)生轉(zhuǎn)變。

圖6 超臨界CO2飽和壓力8 MPa時(shí)煤樣自由膨脹過程