銅，硫摻雜對鐵氮碳氧還原催化劑性能的提升作用

王躍民，孟慶磊，王 顯，葛君杰，劉長鵬，邢 巍

(1.中國科學院長春應用化學研究所，長春130022；2.中國科學技術大學應用化學與工程學院，合肥230026)

氧還原反應是燃料電池和金屬空氣電池等能量轉換過程中重要的電化學反應［1～4］.目前，在氧還原反應中廣泛使用的鉑基催化劑雖然性能優異，但由于價格和儲量的影響，其規模化應用受到限制.因此，尋找非貴金屬碳基氧還原催化劑引起了許多研究者的興趣.近年來，氧還原非貴金屬碳基催化劑的研究取得了重要進展［5～12］，其中，非金屬碳基催化劑的催化性能較金屬氮碳催化劑(M-N-C，M 為Fe，Co，Mn 等)仍有較大差距，Fe-N-C 由于其優異的催化性能引起了研究者的廣泛關注［7，13］.

為了進一步提高 Fe-N-C 催化劑氧還原催化性能，研究者將其它金屬元素，如鈷［14］、錳［15，16］和鎳［17］等，摻雜到Fe-N-C 催化劑中，通過協同作用來提高催化劑性能.Wu 等［8］采用二次熱解鐵鈷摻雜聚苯胺體系的方法，通過鐵和鈷的協同作用制備了具有高活性和顯著穩定性的金屬氮碳催化劑.Koshikawa等［18］發現熱解的Cu-N-C 催化劑具有較好的活性及穩定性，計算結果表明，鐵-銅協同作用有利于提高催化劑的催化性能.除了金屬摻雜外，硫、磷或氟等非金屬摻雜也能夠提高Fe-N-C 催化劑的氧還原性能［19～23］.多種摻雜可導致電荷和電子自旋密度的重新分布，通過協同效應調變催化劑的活性，被認為是一種獲得高性能催化劑的有效途徑［24］.

本文將銅和硫元素摻雜到Fe-N-C 催化劑中，制備了一系列非貴金屬氧還原催化劑，表征了催化劑的形貌和結構，并研究了其催化性能.