植物修復石油污染土壤的研究進展

徐佰青　李平平　王山榕　王永劍

摘????? 要：土壤作為不可再生資源，是人類不可或缺的重要自然資源，然而隨著人為活動的干擾，土壤的石油污染問題已成為世界性的環境問題，嚴重影響食品安全和生態環境。植物修復技術具有成本低、無二次污染、自然美觀等優點，應用前景廣闊。綜述了石油污染危害、土壤植物修復發展現狀，詳細介紹了污染物的物化性質、植物的種類和部位、土壤的理化特性以及土壤添加劑等因素對植物修復技術的影響，并簡要描述了其影響機理。篩選超富集的高效修復植物，解析植物修復的機理，尋找能改善植物吸收性能的新技術，同時加強植物修復在真實污染場地的應用研究，是今后的主要研究方向。

關? 鍵? 詞：石油污染;土壤修復;植物修復

中圖分類號：X53??? ???文獻標識碼： A?? ????文章編號： 1671-0460（2020）07-1527-05

Research Progress in the Phytoremediation of Oil-Contaminated Soil

XU Bai-qing1， LI Ping-ping2， WANG Shan-rong1， WANG Yong-jian1

（1. Sinopec Dalian Research Institute of Petroleum and Petrochemicals， Dalian Liaoning 116045， China;

2. Shandong Yiwei Testing Limited Company， Zaozhuang Shandong 277100， China）

Abstract： Oil contamination of soil has become a worldwide environmental problem， which seriously affects food safety and the ecological environment. Phytoremediation technology， as a technology with great potential， has the advantages of low cost， no secondary pollution， and natural beauty. In this paper， the hazards of petroleum pollution and the status of soil phytoremediation technology were reviewed. The effect of physical and chemical properties of pollutants， plant types， and soil physical and chemical characteristics on phytoremediation technology was described in detail， and the mechanism was briefly discussed. Screening super-enriched plants， analyzing the mechanism of phytoremediation， finding new technologies that can improve the absorption performance of plants， and strengthening research on the application of phytoremediation in real polluted sites are the main research directions in the future.

Key words： Oil contamination; Soil remediation; Phytoremediation

土壤是生態環境的重要組成部分，是人類賴以生存的主要自然資源^[1]。隨著全球經濟的發展，石油成為人類不可或缺的能源，中國對石油以及衍生產品的利用率更是排在世界前列^[2]。目前，石油污染已成為世界性的環境問題。美國 50 多萬個地下儲油罐、英國 1 100 家加油站的調查結果顯示約有 三分之一的儲罐發生泄漏污染土壤和地下水^[3]。據統計，我國石化行業每年產生落地原油約 70 萬t，其中約有 10% 會進入土壤環境^[4]，危害土壤環境生態系統。由于石油烴具有疏水性和緩慢的生物降解過程，當釋放到環境中時，原油及其成分會持續地對生態和人類健康產生不利影響^[5]。因此，對石油污染土壤的修復治理技術應當引起人們的廣泛重視。

1? 石油污染的危害

石油是一種包含有氣態、液態和固態的以烴類為主的混合物，其包含有數百種單體化學物質，其中烴類物質占比在95%以上。烴類物質可細分為烷烴、芳烴、膠質和一些瀝青質^[6]。根據文獻報道，石油組分中的苯系物對人體健康具有極大危害，可導致急性中毒效應，甚至會引起白血病，同時對生態環境的危害也最為嚴重;苯并α芘、苯并α蒽等多環芳烴（PAHs）是被公認的環境化學致癌物，同時具有致畸、致突變等毒理效應 ^[7]。進入土壤環境中的石油組分也會對土壤的理化特性造成難以逆轉的影響，石油組分中的難揮發性有機物質會長期殘留在土壤中，占據土壤孔隙，降低土壤的有效含水率，從而對土壤中的營養結構和微生態造成負面影響，導致土壤微生物的群落結構發生改變，最終會直接影響生物的生存^[8]。同時，如果污染土壤中的石油污染物被農作物等植物吸收富集，并通過食物鏈進入到人和動物體內將會給機體健康帶來極大風險。基于當下污染現狀和“尊重自然、順應自然、保護自然”的生態文明理念，治理和修復污染土壤，降低其生態危害，并使其恢復一定的生態功能，是推動生態文明建設，打贏凈土保衛戰的重要內容。

2? 石油污染土壤植物修復發展現狀

污染場地的土壤修復技術的研究起步于 20 世紀 70 年代后期。傳統的修復方法主要是通過物理手段，采取客土法等工程技術轉移或置換污染土壤，或者通過化學手段，采取氧化還原等化學轉化的方式在短時間內將場地污染對人體的健康風險降低至可接受水平。其中，物理修復是指采用物理的手段對受污染的土壤進行轉移、置換或進行原位擾動，從而達到加快治理修復的目的，目前常用的物理修復技術主要有蒸汽抽提法、熱脫附技術以及土壤淋洗技術等^[9-10]。土壤的化學修復法是利用化學物質與土壤中污染物發生化學反應，利用化修復藥劑的氧化還原、沉淀絡合或增溶解析等特性，使污染物被降解或毒性降低甚至去除，從而達到土壤修復的目的。根據污染物和土壤特征的不同，常用的化學修復技術主要包括化學淋洗法、溶劑浸提法以及化學氧化法等^[11]。

隨著生物技術的發展和人們對環境友好修復方式的探索，生物降解作用被越來越多地應用到污染場地的修復中。由于石油組分本身也是有機物質，而大多數有機物質均可作為微生物的碳源被微生物所降解。因此，生物修復就是利用微生物、動物或者植物等生物的吸收和生物降解作用將污染物轉化成無害的物質，從而使受污染的土壤環境能夠恢復部分的或全部的生態功能，進而達到修復目的。研究表明在土壤環境中的土著微生物中，土著石油降解菌的生物總量占 0.13% ～ 0.5%，但當石油組分進入土壤環境時，石油降解菌的數量會升高幾個數量級，其比例也會迅速升至 10%以上^[12]。Moorthy等^[13]從俄羅斯某石油污染區的土壤中分離并選培了石油降解菌，并利用制成的生物菌劑對石油污染區的土壤進行了為期 50 多天的微生物修復，結果顯示石油烴的去除率達到了 20% ～ 51%。與其他傳統修復技術相比，生物修復技術無須考慮添加復雜的化學藥劑引起的二次污染問題，同時無須耗費開展復雜的工程手段帶來的昂貴修復成本，它具有環境友好、費用低廉、安全有效以及可實現原位低擾動修復等優點。根據起修復作用的主體種類的不同，可以將土壤生物修復技術分為微生物修復、植物修復和動物修復等。

植物修復由于其操作簡單、費用較低、無二次污染等優點成為近年來研究的熱點，大量研究證明綠色植物可通過其根系及根際微生物的協同作用降解、吸收和穩定污染物，同時還可以通過植物自身的生物轉化作用將污染物降解，植物的蒸騰作用也可以起到轉移去除污染物的作用。有學者研究發現，雜草類植物如黑麥草、高羊茅、狼尾草、孔雀草、苜蓿等多種植物均可作為石油烴耐受植物吸收并富集石油烴，修復污染土壤^{[6， 14]}。植物修復過程中，植物根系和根際微生物的共生關系是植物修復體系建立的關鍵。糖類、醇類、酸類等植物根際分泌物可為微生物的生長提供碳源、氮源等營養元素，有效提高了微生物對石油烴等污染物的生物降解能力，同時這種降解作用又提高了污染物的生物利用度，促進了植物根系對污染物的吸收和轉化，這種協同降解作用使植物修復法技術成為21世紀最環保、最具潛力的土壤修復技術^[15]。

3? 植物修復技術的影響因素

3.1? 污染物的物化性質

石油污染土壤的主要污染物是原油，原油是數千種石油烴（Petroleum hydrocarbon， PHC）和非烴化合物的復雜混合物。根據分子結構，可將PHC分為4大類：直鏈烷烴、支鏈烷烴、環烷烴和芳烴^[16]。目前，關于植物暴露于石油污染物后會吸收其中的哪些成分尚不明確，但研究表明PHC的物化特性是影響PHC滲透程度和滲透速率的重要因素。首先，分子直徑較小的PHC分子更容易被植物吸收。這是因為植物吸收PHC時必須要穿透角質層和細胞壁。單從細胞壁而言，植物細胞壁對于PHC而言是選擇性滲透，僅允許一定大小的化合物擴散。通常直徑大于4 nm的顆粒很難擴散進入植物細胞壁。Baker研究發現具有較厚角質層和少量氣孔的植物幾乎不允許油滲透^[17]。然而，并不是所有分子直徑較小的PHC分子都可以被植物吸收。黏性較小的輕質油會比重質油更快更均勻地滲透入植物組織內^[18]。研究表明瀝青分子的分子直徑在1.2 ～ 2.4 nm的范圍內^[19]，如果僅基于分子直徑考慮，這些化合物理論上是可以通過植物細胞壁的孔進入植物體內。然而，由于瀝青質的黏性極大，極易聚集形成直徑3 ～ 10 nm的大分子團，因此很難直接通過細胞壁。Badre等^[20]研究發現相鄰植物細胞間存在直徑約60 nm的開放通道（Plasmodesmata），允許分子量高達1 000的分子擴散。因此，分子量約為750 g·mol^-1的瀝青質一旦進入植物細胞可以在植物細胞之間運輸。另外，PHC分子的疏水性的大小也會影響植物的吸收。盡管多數研究表明植物吸收的污染物會隨著污染物疏水性的升高而減少，但這一觀點依然有待進一步證實。Doucette等^[21]分析整理了350多篇文獻并以此建立數據庫，其中包含310種有機化學品和112種陸生植物的7 049條生物蓄積數據，在該數據庫的分析中并未發現上述觀點，這表明油的高度疏水性不一定是植物吸收的障礙。

3.2? 植物的種類和部位

植物吸收PHC的數量和速率同時還取決于植物的種類和植物的不同部位（葉、莖、根和芽等）（表1）。不同植物對PHC的耐受能力和提取能力不一樣，因此篩選培育對PHC耐受的超富集植物是植物修復石油污染土壤的首要目標。據文獻報道，自然界中的多種植物均具有富集PHC的能力，如三葉草、孔雀草、蘆葦、水葫蘆、蠶豆、玉米、大米、番茄、卷心菜、紅樹林和楊樹等^[22]。有研究表明，相比于二月蘭，硫華菊和孔雀草對石油污染有更好的修復潛力^[23]。在眾多候選植物中，雜草類植物由于其廣泛的纖維根系可提供了較大的根表面積，因此被認為是最有潛力的植物^[24-25]。目前，常用于修復PHC污染土壤的雜草類植物包括高羊茅、黑麥草、苜蓿、光滑草地草、馬草、百慕大草和柳枝草等^[26]。張松林等^[27] 利用紫花苜蓿在石油開采區進行植物修復研究，研究顯示種植紫花苜蓿使土壤中石油的去除率達到90%以上。

同一種植物的葉、莖和根等部位對污染物的富集能力也有所不同。Naidoo等^[28]研究了石油類污染物在紅樹不同部位的細胞中的富集情況，發現在紅樹葉片中，柵欄組織和海綿組織中顯示有許多油類沉積物;在根部的根冠、分生組織、皮質和傳導組織中也觀察到油類沉積物。Al-Baldawi等^[29]多位學者研究發現大多數植物在枝條中比在根中積累更多的PHC。而其他植物如水稻則以根 > 芽 > 稻殼 > 稻米的順序積累PHC;番茄富集PHC的順序為：根 > 莖 > 葉^[30];在蠶豆中，與根和芽相比，在種子中檢測到的烴的濃度最高^[31]。對于揮發性化合物如苯，在研究所用植物Plant I. walleriana和Grass B. brizantha中，莖和葉中的濃度高于根中的濃度;而蕨類植物Fern P. vittata中苯的吸收主要體現在根部^[32]。另一方面，對于多環芳烴（PAHs）而言，多位學者認為PAHs在根部富集的數量通常多于芽，這可能是由于PAHs的疏水性導致其很難通過蒸騰作用在植物體內轉運^{[28， 33-34]}。

3.3? 土壤的理化性質

土壤的類型和理化性質也是影響植物修復效果的關鍵因素。其中，對修復效果影響較大的理化性質包括：土壤黏性、土壤有機質（SOM）含量、含水率等。土壤黏性是影響污染物擴散和遷移的重要指標，一般而言污染物在不同類型土壤的擴散速率遵循以下順序：砂土 > 粉土 > 粉質黏土 > 黏土。在SOM含量較高的土壤中，土壤有機碳和植物脂質之間的競爭性吸附會導致PHC在較高SOM含量的土壤中被植物根系的生物利用度較低。而在缺少SOM的砂土中，由于缺少SOM對有機污染物吸附，PHC化合物更易于被植物利用^[35]。Zhang等^[36]研究了SOM對植物吸收脂肪烴（AHs）和PAHs的影響，研究發現最高90%的AHs和40%的PAHs可以與SOM結合。這可能是由于AHs（log（Koc）約為5.4～8.8）比PAHs（log（Koc）約為3.19～6.54）具有更高的親脂性。土壤含水率的大小往往會影響PHC在土壤中的分布從而影響植物吸收。在一定程度上，土壤水分的增加會降低土壤顆粒表面對PHC的吸附程度，從而提高植物修復的效果，同時濕度的增加也會促進植物根際微生物對污染物的降解^[37]。

3.4? 土壤添加劑

在某些污染場地中，由于土質和污染物的特殊性質，單純種植植物進行修復往往難以達到理想效果，因此可以在污染場地中添加有強化修復效果作用的藥劑，從而提高植對污染物的去除率^[38]。例如表面活性劑的加入可以促進PHC與土壤顆粒的解吸，從而提高植物對PHC的生物利用度。但是表面活性劑的添加也存在一定的風險，添加的劑量較多會對植物的生長不利，同時殘留的表面活性劑會對場地造成二次污染，因此有必要選用可生物降解且對植物友好的表面活性劑。另外，某些修復植物對土壤酸堿性有特殊要求，酸堿調節劑的添加不僅可以調節土壤pH，同時可以促進某些污染物的生物可利用度。

尿素、營養液等肥料改良劑在某些情況下能促進植物生長，同時促進根際微生物的繁殖，從而提高PHC的去除率。Panagiotis G等^[39]進行了實驗室規模和田間規模的污染土壤的植物修復實驗，研究表明添加肥料后PHC的生物降解率會更高。張麗等^[40]研究發現種植堿蓬并添加肥料的植物修復體系，石油烴的降解率為對照體系的2.4倍。但在有些情況下會通過沉淀、吸附或絡合作用降低根際土壤中污染物的濃度，從而導致植物吸收較差。還有學者發現，在植物修復場地中添加活性炭，不僅可以為植物和根基微生物提供碳源，同時還可以促進污染物與土壤顆粒的解吸，Ahn S等^[41]研究發現土壤中添加2%活性炭顆粒增加了植物的生長速度。

植物與根際微生物的共生體系是污染去除的重要協同修復機制。研究表明，PHC污染土壤修復植物與根際真菌等微生物的聯合修復作用可以在一定程度上提高污染物的去除效率。為了促成植物-微生物協同修復體系的產生，可以人工培育并篩選特效菌群制成高效生物菌劑，并接種于植物根部與根際環境相結合能夠促進根基微生物與植物根系的共生體系的建立， 提高真菌浸染的成功率和植物修復效率^[42]。

Al-Baldawi等^[43]在應用水生莎草修復柴油污染土壤的實驗中發現植物根部的格氏鏈球菌能夠從被柴油污染的水生環境中吸收PHC。Weyens等^[44]應用楊樹幼苗對Ni-TCE復合污染土壤中進行了植物修復，研究了假單胞菌W619改善植物修復效果的潛力，研究發現接種假單胞菌的修復效率比不接種的修復效率高45%。

4? 結束語

解決土壤石油污染問題已成為我國特別是石化類場地生態環境建設的迫切要求，植物修復技術的研究和應用，符合我國的國情現狀和可持續發展的戰略要求。將來石油污染土壤的植物修復技術會逐步成為石化場地污染治理的重要手段，尤其對于城市周邊場地的大范圍低、中強度的污染，會具有很好的效果。

植物修復技術目前在我國尚不成熟，研究多集中于室內實驗、田間試驗等，缺乏真實場地的應用案例，目前也尚未發現可廣泛推廣的高效修復植物，這些因素都導致目前的研究難以滿足我國對石油烴污染土壤的植物修復的迫切需求。因此，今后的研究重點應該是：篩選出對石油類污染物耐受性強、生物量大、具有優良遺傳性狀的植物;注重植物修復過程的機理研究，尋找促進和改善植物吸收性能的新技術，進一步提高對PHC的吸收效率;同時加強植物修復在真實污染場地的應用研究。

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基金項目： 國家重點研發計劃（項目編號：2018YFC1803300）。

收稿日期： 2020-04-01

作者簡介： 徐佰青（1991-），男，遼寧大連人，助理工程師，碩士研究生，2017年畢業于大連理工大學環境科學與工程專業，研究方向：場地環境現狀調查與污染修復。E-mail：xubaiqing.fshy@sinopec.com。