彈性模量比對界面遷移下夾雜演化的影響

井亞彬，黃佩珍

(南京航空航天大學機械結構力學及控制國家重點實驗室，南京 210016)

隨著人工智能、物聯網、高性能計算等領域的迅猛發展，集成電路的需求持續增長。在集成電路的制造、封裝和服役過程中，金屬內連導線內不可避免地會出現缺陷(夾雜、孔洞、裂紋等)。這些缺陷在力、電、熱等作用下發生漂移、變形，從而造成集成電路金屬內連導線短路或斷路失效[1-2]。夾雜是一種典型缺陷，夾雜的分布和形態對于內連導線的可靠性有著重要影響。此外，在先進金屬功能材料、結構和器件的仿生設計中對于夾雜的研究也受到越來越多的關注[3-6]。因此研究材料內部夾雜的演化機理，對于全面了解材料的宏觀特性，提高電子器件的可靠性，改善材料的力學及物理性能具有重要意義。

夾雜的研究工作始于Eshelby[7]首次提出了等效夾雜理論，此后研究者們提出并運用一系列的方法與模型研究了夾雜的形態演化。Thompson 等[8]應用連續尖銳界面模型探討了彈性應力對夾雜形態演化的影響，得到了圓形及四方形夾雜的平衡形態。Lee[9-10]提出了離散原子法，模擬了圓形失配夾雜形狀演化過程及平衡形態。結果表明：軟粒子趨向于低對稱性的平衡形態，例如板狀；而硬粒子趨向于高對稱性的平衡形態，例如圓形。而在單軸拉應力作用下，正失配應變下的軟粒子最終會演變為垂直于應力方向的板狀；而硬粒子會沿著應力方向伸長。Leo 等[11]基于Cahn-Hilliard型廣義自由能泛函[12]，提出了擴散界面模型，并運用此模型研究了各向同性基體中彈性不均勻性對夾雜演化的影響。Kolling 等[13]提出了連續介質力學模型，有限元模擬了平面應變且無外載條件下無限大基體中彈性不均勻失配夾雜的平衡形態，探討了彈性模量比對其影響。Sun 等[14]運用分子動力學方法模擬了純鐵奧氏體基體中的鐵素體各向異性生長，鐵素體最終趨向于生長為伸長的板狀，且與其初始構型無關。Sun 等[15]運用位移不連續法和有限差分法，分析了各向異性應力下夾雜的偏轉軌跡。王峰等[16]提出一種求解含夾雜的非均勻材料問題的擴展無單元Galerkin 法，利用了水平集方法對夾雜界面形狀和不連續位移場進行表征。此外，邊界元法[17-18]、相場法[19-21]、擴展有限元[22]等都大大促進了對夾雜演化機理的研究和理解。

基于Eshelby 等效夾雜理論，Wang 等[23]導出了復雜應力狀態下夾雜形狀演化控制方程，并得到不同外載條件下夾雜的平衡形態、及失穩條件，給出自由能與夾雜的形狀、大小、應力、失配應變、夾雜與基體的模量比等參數的定量關系。Li 等[24]推導了在梯度應力場誘發界面擴散下的無限大金屬基體中橢圓形夾雜的遷移速度的解析解，探討了夾雜與基體的模量比對其影響規律。Yang 等[3]發展了一種定量估算遠場拉應力作用下不同形狀的硬粒子的旋轉角度、周期等參數的理論框架。Wang 等[25]研究了表面張力誘發下處于無限大彈性平面內的納米級夾雜周圍的應力場，發現隨著彈性模量比的增大(由軟粒子變為硬粒子)，處于夾雜一側的夾雜－基體界面上的法向應力會變大、基體側的會減小，切應力變化不大。可見，彈性模量比對于夾雜－基體系統應力場及夾雜形狀演化有重要影響作用。

材料內部夾雜的形態演化嚴重影響材料的宏觀性能。而擴散、界面遷移等質流機制主導著微結構演化過程中的物質輸運過程。材料在實際的服役過程中，其內部夾雜的演化往往可以由擴散(表面擴散、晶界擴散、界面擴散)機制或者界面遷移機制單獨發揮作用，也存在多種機制同時作用的可能。以往大多數研究關注的是表面擴散或界面擴散[23-24]，而未見文獻報道界面遷移下夾雜形態演化的研究。基于Sun 等[26]的界面遷移理論，本文將其推廣至固－固界面系統，并用有限元方法重點分析了夾雜與基體的模量比對金屬內連導線中夾雜形態演化規律的影響。

1 基本理論

考慮如圖1 所示的二相彈性系統，橢圓形夾雜嵌在有限大的基體中，在遠場施加雙向等值拉應力σ0； h 代表內連導線/基體的寬度， L為所截取的導線長度。夾雜的長軸和短軸的半軸長為 a、b，且分別與坐標軸的x 、 y方向重合；夾雜的形態比 β=a/b； Ei、 Em分別為夾雜和基體的彈性模量。導線中z 方向的應變，在基體的約束下，其大小可忽略，xoy 平面內的應變狀況即可反應其真實服役過程的變化，因此可將此視為二維平面應變問題。二維平面應變問題反映了三維問題的本質，代表了夾雜和導線沿著厚度方向的均勻性。假設夾雜和基體都為各向同性均勻彈性體，夾雜表面張力 γs(單位面積表面的自由能)為各向同性；忽略夾雜與基體間的化學勢差的影響，即Δ g=0；此外，由于研究的是晶內單夾雜系統，故不考慮晶界能的影響。

圖1 雙向應力下橢圓夾雜模型Fig. 1 The elliptic inclusion model under bidirectional stresses

在遠場外載下，夾雜－基體系統的總自由能G包括表面能、彈性應變能以及遠場力做的功，即：

2 可靠性驗證

3 數值模擬及討論

夾雜－基體系統的總自由能主要由界面能和彈性能共同組成。界面能與界面面積成正比。而彈性能產生的主要因素包括施加的遠場應力和夾雜與基體間的晶格錯配度即失配應力。處于基體中夾雜的平衡形態主要取決于界面能和彈性應變能對系統總自由能的相對貢獻。

本節數值模擬雙向等值拉應力(σx=σy=σ0)下夾雜與基體的彈性模量比 α=Ei/Em對夾雜形態演化的影響。為方便起見，采用無量綱參數σ=σ0b/γs、h=h/b。 定義夾雜面積變化率ΔS =(S-S0)/S0×100%， 其中，S 是夾雜隨時間演化的即時面積，S0為夾雜的初始面積。

3.1 模量比對夾雜形態演化的影響

圖4 β=6、 h=40、 σ=40時 ，不同α 下夾雜的形態演化圖及初始時刻應力云圖Fig. 4 The morphological evolution of inclusion and the stress nephogram at initial moment under different α for β=6, h=40, σ=40

圖5 β=6、 h=40、 σ=40時 ，不同α 下夾雜的面積變化率隨時間的變化Fig. 5 The area change as a function of time at different α for β=6, h=40, σ=40

夾雜在形態演化的過程中，伴隨著面積的改變。圖5 給出了不同模量比下夾雜面積的改變率隨時間的變化。由圖5(a)可見，當夾雜退化為孔洞時，夾雜長大、面積急劇增長，且在短時間內面積變化超過90%。面積變化率隨著模量比的逐漸增大而顯著減小。由圖5(b)可見，當夾雜收縮時，隨著模量比的逐漸增大，夾雜面積減小的速率隨之增大，相同時間內，面積減小更多。并且當模量比較大時，面積變化率因模量比的改變而變化不大。可見當夾雜長大時，模量比越大，夾雜長大越慢，模量比對夾雜長大有抑制作用；夾雜收縮時，模量比越大，收縮越快，模量比對夾雜的收縮有促進作用。

由上分析可知，模量比在夾雜的形態演化過程中扮演著重要的角色。因此，下面將重點討論模量比(主要探討軟夾雜，即α ≤1時的情況)對于夾雜形態演化分叉的臨界條件的具體影響。

3.2 模量比對臨界應力的影響

圖6 所示為不同應力條件下夾雜的形態演化圖。由圖可見，當σ =20時，界面能在夾雜演化過程中占據優勢， p ＜0，導致夾雜物質穿越界面進入基體、夾雜收縮。在表面張力作用下，夾雜表面逐漸向著曲率中心收縮，最終演化為圓形穩態(見圖6(a))。而σ=55時，彈性應變能在系統總自由能中占據主導地位， p ＞0 (即 νn＞0)，基體中的物質穿越界面進入夾雜中，夾雜－基體界面向著基體方向運動，夾雜長大，并且沿長軸方向急劇伸長(見圖6(b))。經分析可知，肯定存在一種應力狀態，界面能和彈性應變能處于動態平衡之中，夾雜面積不會發生變化。經過大量數值模擬發現，其他條件不變的情況下，確實存在著臨界應力σc，隨著時間的變化，夾雜面積保持不變。綜上，當σ ＞σc時，夾雜沿長軸長大；反之，夾雜收縮并趨于圓形。

3.3 模量比對臨界形態比的影響

圖9 所示為在其他條件不變、不同形態比下夾雜的形態演化。由圖可見，形態比大的狹長夾雜沿著長軸長大；而形態比小(對稱性越高)的夾雜收縮，并趨于圓形穩態。同理，經分析可知夾雜形態演化出現分叉時存在著臨界形態比 βc：β ＞βc時，夾雜沿長軸長大。反之，夾雜收縮并趨于圓形。

由圖10 可見，當夾雜收縮時，形態比的增加會阻礙其收縮趨勢。當夾雜長大時，形態比促進其長大。

圖11 所示為模量比對夾雜形態演化分叉時臨界形態比的影響。由圖可見，隨著模量比的增大，臨界形態比也隨之增大。當 α ＜0.6時，臨界形態比 βc曲線隨模量比的增大而急劇上升，模量比對臨界形態比影響較大。 α ＞0.6時 ， βc曲線趨于平緩，模量比對臨界形態比的影響變小。此外，在同一模量比下，可看出線寬越大，臨界形態比越大。

3.4 模量比對臨界線寬的影響

圖12 所示為不同線寬下夾雜隨時間的形態演化過程。由圖可見，在不同線寬下的夾雜也存在長大和收縮兩種演化趨勢。經大量數值模擬可知，其他條件不變的情況下，夾雜演化分叉時存在著臨界線寬ehc， 當h ＜hc時，夾雜沿長軸長大；反之，夾雜收縮并趨于圓形。

圖12 α =0.1、 σ=17 、 β=5 時，不同 h下夾雜隨時間的演化Fig. 12 The morphological evolution of inclusion over time at different h for α =0.1, σ=17, β=5

由圖13 可知，夾雜長大時，線寬越小，面積增長率越大，即相同時間內，夾雜長大的越快。當夾雜收縮時，隨著線寬的增大，面積縮減的越快，且當h≥40時，線寬對夾雜演化的影響較小。綜上可知，線寬對于夾雜的長大有抑制作用，促進 其收縮。

圖13 α =0.1、 β=5、 σ=17時 ，不同 h下夾雜的面積變化率隨時間的變化Fig. 13 The area change as a function of time at different h for α=0.1,β=5,σ=17

圖14 給出了模量比對夾雜形態演化分叉時臨界線寬的影響。由圖可知臨界線寬ehc隨著模量比的增大而逐漸減小。同一模量比下，應力越大，臨界線寬越大。且當應力較大時，模量比增長的初始階段，臨界線寬的變化較大。

圖14 模量比對臨界線寬的影響Fig. 14 The effect of the modulus ratio on the critical line width

經過大量計算，發現臨界線寬對于模量比的變化十分敏感，模量比的變化范圍十分小時，線寬的變化范圍已超過50，超出其作用范圍，因為線寬超出50 時，其對應力場的影響已很小。

4 結論

本文應用所建立的應力誘發固－固界面遷移下的有限單元法，數值模擬了處于各向同性彈性基體中橢圓形夾雜的形態演化過程，主要探討了不同模量比下夾雜演化規律以及模量比對臨界應力、臨界線寬和臨界形態比的影響，得到主要結論如下：

(1) 不同彈性模量比下夾雜的形態演化存在長大和收縮兩種分叉現象。

(3) 模量比或線寬的增大抑制夾雜的長大，而促進其收縮；應力、形態比的增大促進夾雜的長大，而抑制其收縮。

(4) 臨界應力或臨界形態比隨著模量比的增加而增大。且在 α ＜0.6時 ，模量比對σc、 βc的影響顯著。而臨界線寬ehc隨著模量比的增大而逐漸減小。